本文選題：燃料電池　切入點(diǎn)：Pt納米團(tuán)簇催化劑　出處：《北京郵電大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：隨著化石燃料的不斷消耗,能源危機(jī)日益加重。人們急需一種高效清潔的能源轉(zhuǎn)化技術(shù)。在此基礎(chǔ)上,燃料電池越來(lái)越受到人們關(guān)注。燃料電池可以將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能而不需要經(jīng)過(guò)燃燒階段,是一種清潔高效的能源設(shè)備。在車輛,便攜式移動(dòng)設(shè)備和分布式電廠等領(lǐng)域很有應(yīng)用前景。其中,質(zhì)子交換膜能源電池(PEMFC)是最清潔高效的燃料電池類型之一。然而,PEMFC的電極材料成本過(guò)高以及穩(wěn)定性不夠優(yōu)良一直是阻礙其商業(yè)普及化的原因。因此,尋找一種成本低廉穩(wěn)定性優(yōu)良的催化劑具有很重要的意義。本文中我們使用第一性原理計(jì)算的方法,首先對(duì)正二十面體核殼結(jié)構(gòu)M13Pt42 (M=A1,Ga, In, Mg,Ca,Sr)的電子結(jié)構(gòu)以及物理結(jié)構(gòu)做了細(xì)致的研究。研究結(jié)果表明,從核殼作用能以及溶解勢(shì)來(lái)看,Mg13Pt42, Al13Pt42和Ga13Pt42作為燃料電池的催化劑擁有較好的穩(wěn)定性。從它們的態(tài)密度以及電荷密度的來(lái)分析,Ⅲ族元素與Pt殼是通過(guò)p-d軌道耦合的方式相互作用的,而Ⅱ族元素是通過(guò)d-d軌道耦合的方式相互作用的。另外,0原子在材料上的吸附能與材料表面Pt原子得到的電荷有密切關(guān)系。其次在基于前面的研究基礎(chǔ)上對(duì)M13Pt42(M=Al,Ga,In)材料表面的吸附機(jī)制與氧化還原機(jī)制做了深入的研究。研究結(jié)果表明,Pt(111)表面的對(duì)小分子中間產(chǎn)物的吸附要強(qiáng)于M13Pt42;在M13Pt42中,大多數(shù)情況下,Ga13Pt42的吸附能是最弱的;In13Pt42的吸附能要強(qiáng)于A113Pt42的吸附能。另外,O、O2和OH吸附在Pt (111)和In13Pt42上的最穩(wěn)定位置與Al13Pt42和 Ga13Pt42的最穩(wěn)定位置不同。導(dǎo)致這種差異的原因可能是表面張力效應(yīng)。對(duì)于M13Pt42 (M=A1,Ga,In)團(tuán)簇材料O2直接分解機(jī)制的最大能量勢(shì)壘更低,更有利于氧化還原反應(yīng);而對(duì)于Pt(1 11),O2生成OOH機(jī)制的能量勢(shì)壘更低,也更容易發(fā)生。M13Pt42在O2分解機(jī)制上的能量勢(shì)壘為0.55左右,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于Pt (111)的0.91eV。最后,結(jié)合結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究的結(jié)果與氧化還原反應(yīng)模擬的結(jié)果來(lái)看,A113Pt42和 Ga13Pt42作為新型催化劑,在催化氧化還原反應(yīng)上很有研發(fā)價(jià)值。
[Abstract]:With the constant consumption of fossil fuels, the energy crisis is getting worse and worse. People urgently need a kind of efficient and clean energy conversion technology. Fuel cells are getting more and more attention. Fuel cells can convert chemical energy directly into electric energy without going through the combustion stage. It is a clean and efficient energy device. Portable mobile devices and distributed power plants have great application prospects. PEMFC is one of the cleanest and most efficient fuel cell types. However, the high cost of electrode materials and poor stability of PEMFC have been the obstacles to its commercial popularity. It is very important to find a kind of catalyst with low cost and good stability. In this paper, we use the method of first-principle calculation. At first, the electronic and physical structures of the normal icosahedron core-shell structure M13Pt42 _ (MN) _ (A _ (1)) Ga, in, mg ~ (2 +) Ca ~ (2 +) are studied. The results show that, In terms of core-shell interaction energy and dissolution potential, Mg13Pt42, Al13Pt42 and Ga13Pt42 have good stability as catalysts for fuel cells. Group 鈪，

本文編號(hào)：1660309