本文選題：還原石墨烯　切入點(diǎn)：銅-鈰催化劑　出處：《內(nèi)蒙古大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：現(xiàn)代工業(yè)技術(shù)的發(fā)展為人類提供了前所未有的高質(zhì)量生活,但嚴(yán)峻的環(huán)境污染和頻現(xiàn)的能源危機(jī)為此蒙上了揮之不去的陰影。氫氣作為一種可再生的清潔能源,以質(zhì)子交換膜電池(PEMFCs)形式使用日益受到青睞。然而,工業(yè)氫氣中殘留的少量CO(約1%)對燃料電池的電極有致命的毒害作用,需要經(jīng)過純化將其降低到10ppm以下。富氫氣中一氧化碳優(yōu)先氧化(CO-PROX)被認(rèn)為是去除氫氣中CO最有效、最直接的方法。傳統(tǒng)的銅-鈰催化劑雖然在高溫端具有較好的催化活性和較寬的完全轉(zhuǎn)化窗口,但是由于其具有較小的比表面積和較低的氧空位濃度而在低溫端展現(xiàn)出一個(gè)較差的CO氧化性能。二維片狀結(jié)構(gòu)的石墨烯由于具有高電荷載體遷移率、高熱導(dǎo)率、較大的比表面積以及較好的還原性能等優(yōu)點(diǎn)。因此,我們希望采用在銅鈰氧化物中引入石墨烯的策略,獲得具有較好低溫端催化性能的納米復(fù)合材料催化劑。具體研究內(nèi)容如下:1、采用水熱法合成一系列銅鈰摩爾比不同的具有片-片結(jié)構(gòu)的RGO/CuxO-CeO2、RGO/CuxO以及RGO/CeO2納米復(fù)合材料催化劑。研究發(fā)現(xiàn),由于石墨烯的加入,在RGO/CuxO-CeO2納米復(fù)合材料中擁有較多的被碳還原的銅物種以及較高濃度的氧空位。球形的銅納米顆粒在催化劑中可作為空間隔層,阻止還原石墨烯的團(tuán)聚。RGO/CuxO-CeO2-B催化劑具有較好的抗H20和CO2性能。2、分別采用原位沉淀法和水熱法制備具有三維框架結(jié)構(gòu)的RGO/MWCNTs/CuxO-CeO2納米復(fù)合材料催化劑。研究發(fā)現(xiàn),RGO和MWCNTs的加入提高了CuxO和CeO2的分散以及還原性能。相比只加入還原石墨烯的催化劑,RGO和MWCNTs的加入提高了催化劑中的氧空位濃度以及低溫端的CO氧化性能。銅物種過度的還原對催化劑的催化性能有一個(gè)負(fù)面的影響。3、采用水熱法合成出一系列具有不同銅鈰摩爾比的、CeO2為棒狀結(jié)構(gòu)的RGO/CuxO-CeO2復(fù)合材料催化劑。。研發(fā)現(xiàn),銅鈰摩爾比為3:7時(shí),,維棒狀結(jié)構(gòu)的CeO2有效地阻止了石墨烯的團(tuán)聚。因此,RGO/CuxO-CeO2-A催化劑具有最大的比表面積和較好的低溫端催化性能。
[Abstract]:The development of modern industrial technology has provided mankind with an unprecedented high quality of life, but the severe environmental pollution and frequent energy crisis have cast a lingering shadow over it. The use of PEMFCsin the form of proton exchange membrane cells (PEMFCs) is becoming more and more popular. However, a small amount of CO (about 1) remaining in industrial hydrogen has a deadly toxic effect on the electrode of the fuel cell. It needs to be purified and reduced below 10ppm. CO-PROX is considered to be the most effective way to remove CO from hydrogen. The most direct method. Although the traditional copper-cerium catalyst has better catalytic activity at the end of high temperature and wider complete transformation window, However, due to its small specific surface area and low oxygen vacancy concentration, it exhibits a poor CO oxidation performance at the low temperature end, and graphene with two-dimensional flake structure is characterized by high charge carrier mobility and high thermal conductivity. Therefore, we would like to adopt the strategy of introducing graphene into cerium oxide. Nanocomposite catalysts with good catalytic performance at low temperature were obtained. The main contents of this study are as follows: 1. A series of nanocomposites with different copper-cerium molar ratios, RGO- / CuxO-CeO2O and RGO/CeO2 nanocomposites with different molar ratios of copper and cerium were synthesized by hydrothermal method. Chemotherapeutic agents. The study found, Because of the addition of graphene, there are more carbon reduced copper species and higher oxygen vacancies in RGO/CuxO-CeO2 nanocomposites. The spherical copper nanoparticles can be used as spacer in the catalyst. The agglomeration of reductive graphene. RGO- / CuxO-CeO2-B catalyst has better resistance to H20 and CO2. In situ precipitation method and hydrothermal method have been used to prepare RGO/MWCNTs/CuxO-CeO2 nanocomposite catalysts with three-dimensional frame structure respectively. The addition of RGO and MWCNTs has been found. The dispersion and reduction properties of CuxO and CeO2 were improved, and the oxygen vacancy concentration in catalyst and CO oxidation at low temperature were increased compared with those of reductive graphene catalyst (RGo and MWCNTs). Excessive reduction of copper species was observed. A series of RGO/CuxO-CeO2 composite catalysts with different copper-cerium molar ratio were synthesized by hydrothermal method. When the copper-cerium molar ratio is 3: 7, the CeO2 with the dimensional rod structure can effectively prevent the agglomeration of graphene. Therefore, the RGO- / CuxO-CeO2-A catalyst has the largest specific surface area and better low-temperature terminal catalytic performance.
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TM911.4

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本文編號：1624081