本文選題：MLCCs　切入點：鈦酸鋇　出處：《浙江大學》2015年博士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：多層片式陶瓷電容器(MLCCs)是電子信息領域中核心的元器件之一,被大量地使用在儲能、耦合、濾波、調(diào)諧、控制、振蕩等電路中。其中,鈦酸鋇(BaTiO3)已被廣泛應用于制備Ⅱ類溫度特性系列MLCCs,但其在交變電場中的穩(wěn)定使用還存在局限。反復的電致伸縮和內(nèi)電場應力容易造成電介質(zhì)材料的擊穿。因此,交流用MLCCs介質(zhì)材料應具有合適的介電常數(shù)、穩(wěn)定的電容-溫度系數(shù)、低介電損耗以及高耐交流擊穿特性。本課題采用稀土和金屬氧化物共摻雜BaTiO3,改善其介電性能和耐擊穿交流特性,并通過添加LiF降低其燒結溫度,制備出穩(wěn)定性好、性能優(yōu)良、并且在1100℃下燒結的MLCCs陶瓷瓷粉�，F(xiàn)取得的成果如下：(一)通過固相法合成Y-Zn-Ga-Si共同摻雜的鈦酸鋇陶瓷,研究單摻和共摻雜對介電性能、微觀結構和耐交流擊穿特性的影響。其中,組分為BaTiO3-0.025Y2O3-0.025ZnO-0.01Ga2O3-0.01SiO2的陶瓷樣品在1340℃下燒結3h能夠獲得優(yōu)良的性能：εr=2690, tanδ=1.0%(at 1 KHz), ΔC/C2515%(-55℃-125℃),交流耐擊穿場強E3.73kV/mm。從XRD中20衍射角在31°-32°之間的晶面峰位移動情況可推斷,Y3+、Zn2+和Ga3+都能夠摻入到晶格中,Y3+能夠進入Ba位和Ti位,而Zn2+和Ga3+進入Ti位。Y3+單獨摻雜,能使物相發(fā)生從四方相向正交相的轉變,但在Zn2+和Ga3+的共同作用下,最終成為贗立方相。Zn和Ga元素單摻的鈦酸鋇為四方相結構,但是Zn2+的受主摻雜能夠引入過量氧空位,造成晶界偏析,從而有效地抑制晶粒生長,促使晶粒排布趨于規(guī)整,并降低介電損耗。Ga3+的單獨摻雜對陶瓷的介電性能改善效果不明顯,但和Y及Zn元素共同作用下,能夠避免第二相Y2Ti207的產(chǎn)生,降低致密化燒結溫度,改善介電性能。Y-Zn-Ga-Si共摻雜體系能夠形成核殼結構,其中,Y3+、Zn2+和Ga3+能在晶格中擴散進入一定深度,形成贗立方相的殼結構,Y3+能夠進入更深的部位,形成正交相的核結構。(二)通過固相法合成Y-Al-Ga-Si共同摻雜的鈦酸鋇陶瓷,分析其物相組成、微觀結構、介電性能及耐交流擊穿特性。其中,組分為BaTiO3-0.06Y2O3-0.01 Al2O3-0.02Ga2O3-0.01SiO2的陶瓷在1380℃下燒結3h能夠獲得優(yōu)良的性能：εr=2223, tanδ=1.1%(at 1 KHz), ΔC/C2515.26%(-55℃-150℃),交流耐擊穿場強E4.49kV/mm。從SEM照片及XRD物相分析可知,一定量的Y3+摻雜能夠限制晶粒生長,促進四方相向贗立方的轉變,降低介電損耗,以及平滑TCC曲線。但是過量的Y3+會和Ba2+反應生成雜相BaY2O4。適量Ga3+的摻入能夠促進燒結,促使形貌更加規(guī)整有序,降低介電損耗和最大容溫系數(shù)(Max|ΔC/C25|)。但是過量Ga元素容易和Ba2+及Al3+反應生成雜相Ba3Ga2O6和BaAlGaO4。 Al元素對介電性能的提升并不顯著,主要起到輔助作用,而且容易產(chǎn)生雜相BaAlGaO4及YAlO3,但由于A13+的半徑小,在晶格中的滲透能力強,對離子遷移率的影響較大,因此能夠較好地提升交流耐擊穿特性。(三)通過固相法合成Y-Mg-Ga-Si共摻雜的鈦酸鋇陶瓷,分析其物相組成、微觀結構、介電性能及耐交流擊穿特性。其中,組分為BaTiO3-0.02Y2O3-0.03MgO-0.01Ga2O3-0.005SiO2的樣品在1380℃下燒結3h后表現(xiàn)出最佳的綜合性能：εr=2487,tanδ=0.7%(at 1 KHz), AC/C256.56%(-55℃-125℃),交流耐擊穿場強E4.02kV/mm。根據(jù)XRD分析可知,陶瓷為贗立方相BaTiO3,而從20衍射角在31°-32°之間的晶面峰位移動可知,Y3+和Mg2+能夠摻入到晶格中,Y3+能取代Ba位和Ti位,促進四方相向贗立方相的轉變和TCC曲線的平滑。Mg2+能夠取代Ti位,形成MgTi" -Vo"復合偶極子和因為氧空位產(chǎn)生的彈性偶極子的“復合缺陷”,釘扎在疇界處,造成晶界偏析,從而限制晶粒生長,減小介電損耗。適量Ga3+的摻入能夠提高介電常數(shù),保持晶格的長程有序性,促使形貌更加規(guī)整均一。然而過多的Ga元素摻入會和Y元素反應生成第二相Y3Ga5O12。 Y元素和Ga元素主要分布在晶界處,促進核-殼結構中殼層結構的形成。(四)采用LiF降低Y-Mg-Ga-Si共摻BaTiO3陶瓷的燒結溫度,揭示其降溫機制。添加2wt%的LiF進入2mol%Y2O3-3mol%MgO-1mol%Ga2O3-0.5mol%SiO2-BaTiO3能夠有效地降低燒結溫度,從1380℃降到1100℃,并且保持優(yōu)良的性能：εr=1956, tanδ=0.8%(at 1 KHz), AC/C2510.44%(-55℃-125℃),交流耐擊穿場強E4.50kV/mm。根據(jù)XRD中20衍射角在31°-320之間的晶面峰位移動情況,Li+和F-能進入到晶格中。其中,Li+能夠進入Ti位,產(chǎn)生大量的氧空位,從而進一步阻礙晶粒生長。F-能夠取代O2-,弱化O-O鍵的強度,同時,LiF本身具有較低的熔點,在燒結過程中形成液相,兩者共同作用使陶瓷的燒結溫度降低。LiF的添加能夠大幅提升交流耐擊穿特性,歸因于氧空位等有利缺陷偏聚在晶界處所形成的晶界效應,從而有效地阻礙了帶電離子的自由移動。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ174.1

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本文編號：1567140