本文關(guān)鍵詞： 碳納米管 石墨烯 苯并咪唑類聚合物 聚合物復(fù)合材料 功能性納米復(fù)合材料　出處：《東華大學(xué)》2016年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：碳納米管(CNTs)和石墨烯(graphene)作為性能優(yōu)異的一維和二維納米碳材料,自被發(fā)現(xiàn)以來(lái),在材料、化學(xué)、物理等各個(gè)領(lǐng)域顯示出了廣闊的應(yīng)用前景。尤其是二者都具有高機(jī)械強(qiáng)度、出色的導(dǎo)電和導(dǎo)熱性能,以及高比表面積,使得它們可作為理想的組分與聚合物或金屬納米粒子復(fù)合制備高性能及功能性納米復(fù)合材料。但它們都存在分散性差,與金屬納米粒子或聚合物基體結(jié)合力弱等缺點(diǎn)。因此在不破壞CNTs和graphene共軛結(jié)構(gòu)的前提下,改變二者的表面性質(zhì),提高其在溶劑中的分散性以及與金屬納米粒子或聚合物基體之間的界面作用力一直是科學(xué)界以及工業(yè)界需要解決的難題。聚苯并咪唑(PBI)是一類具有高機(jī)械性能及熱穩(wěn)定性的聚合物,被廣泛用于宇航、化工、防護(hù)等領(lǐng)域。其含有的咪唑基團(tuán)也使得PBI在具備高性能的同時(shí)可作為功能性聚合物在燃料電池及金屬納米粒子復(fù)合等領(lǐng)域得到應(yīng)用。由于具有這些獨(dú)特的性能以及與納米碳材料之間較強(qiáng)的π-π共軛作用,PBI可作為改性劑對(duì)碳納米材料進(jìn)行表面改性和分散,有望獲得高性能及功能性納米復(fù)合材料。基于以上考慮,本論文圍繞PBI及其衍生物對(duì)碳納米材料的表面修飾和分散,以及后續(xù)制備高性能及功能性納米粒子復(fù)合材料展開(kāi)。首先優(yōu)化了pbi對(duì)碳納米材料的分散條件,合成了具有不同化學(xué)結(jié)構(gòu)的pbi衍生物以增強(qiáng)其與碳納米材料的界面作用力。采用物理共混和化學(xué)反應(yīng)接枝等方式,實(shí)現(xiàn)了聚合物對(duì)cnts及graphene的表面非共價(jià)修飾或共價(jià)改性。其次制備了多種高性能復(fù)合材料或功能性納米復(fù)合材料,有望應(yīng)用于催化劑、乙醇燃料電池、航空航天等領(lǐng)域。具體的研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)優(yōu)化了有機(jī)溶劑中pbi非共價(jià)修飾多壁碳納米管(mwnts)的實(shí)驗(yàn)條件,得到了高濃縮的、均一的mwnts分散溶液,經(jīng)抽濾得到巴基紙復(fù)合材料。tem、元素分析等多種表征手段表明了,制備過(guò)程中離心力對(duì)于巴基紙性能有較大的影響。隨后與agnps復(fù)合,制備得到了ag/mwnts-pbi復(fù)合材料。將其作為催化劑還原4-硝基苯酚,表現(xiàn)出了較好的催化活性以及循環(huán)穩(wěn)定性。(2)通過(guò)烷基化反應(yīng),制備得到了溶解性優(yōu)良的p(dmbi)-i-,并作為改性劑非共價(jià)修飾cnts。多種表征手段證明相比于pbi,p(dmbi)-i-對(duì)cnts的分散性顯著提高。隨后與pdnps復(fù)合,制備得到pd/mwnts-p(dmbi)-i-復(fù)合材料,電化學(xué)性能測(cè)試表明該復(fù)合材料對(duì)乙醇表現(xiàn)出較好的電催化活性。(3)以超支化pbi及線性pbi為原料,合成了同時(shí)具有良好的溶解性和成型性的超支化-線性共聚聚苯并咪唑,該合成方法同樣適用于其他芳香族聚合物。隨后將其用于非共價(jià)修飾cnts,結(jié)合分散結(jié)果,對(duì)分散機(jī)理做出了分析。多種表征手段表明相比于線性pbi,超支化-線性共聚聚苯并咪唑?qū)NTs的分散效果顯著提高。最后利用溶液共混和澆鑄涂膜法制備了MWNTs-超支化-線性共聚聚苯并咪唑復(fù)合材料(MWNTs-15PH/15PH),材料的性能測(cè)試表明分散性和相容性較好的MWNTs-15PH,在增強(qiáng)聚合物機(jī)械性能方面效果明顯。(4)以超支化-線性聚苯并咪唑(15PH)為改性劑,非共價(jià)修飾石墨烯。以膨脹石墨為原料,對(duì)DMAc中15PH和PBI剝離石墨烯的實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行了優(yōu)化。多種表征手段表明了15PH對(duì)石墨烯的剝離和分散效果明顯優(yōu)于PBI。最后利用溶液共混和澆鑄涂膜法制備了GP-15PH/15PH復(fù)合材料。材料的性能測(cè)試表明GP-15PH對(duì)聚合物基體有顯著增強(qiáng)效果。(5)在ER(甲烷磺酸與五氧化二磷的質(zhì)量比為10:1)體系下,通過(guò)一步反應(yīng)法,將聚醚型苯并咪唑(OPBI)原位聚合接枝到石墨烯片層(GP)表面,實(shí)現(xiàn)了對(duì)GP表面的共價(jià)改性。多種表征手段表明此種方法對(duì)石墨烯具有較好的剝離、分散效果。并通過(guò)溶液共混和澆鑄成型法制備得到了GP-OPBI/環(huán)氧樹(shù)脂(Epoxy)復(fù)合材料,復(fù)合材料的性能測(cè)試表明GP-OPBI對(duì)環(huán)氧樹(shù)脂具有明顯的增強(qiáng)增韌效果。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

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