本文關(guān)鍵詞：用于CO低溫氧化的助劑促進(jìn)型鈷基催化劑的研究

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【摘要】：汽車(chē)排放的尾氣、化石燃料的不完全燃燒均會(huì)造成CO的排放,并引起持續(xù)的環(huán)境污染問(wèn)題。另一方面,在質(zhì)子交換膜燃料電池的原料氫氣中存在約0.5~3%的CO,易導(dǎo)致燃料電池電極中毒,也需要轉(zhuǎn)化消除。一氧化碳的低溫催化氧化是一個(gè)重要的CO轉(zhuǎn)化技術(shù),該技術(shù)不僅能緩解日益嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題,也能提高燃料電池效率,具有經(jīng)濟(jì)和環(huán)境上的諸多優(yōu)勢(shì)。在CO的低溫氧化反應(yīng)中,鈷基催化劑因其對(duì)CO的較強(qiáng)的轉(zhuǎn)化能力得到了較多關(guān)注,不過(guò),其低溫活性仍待提高。本論文以Co_3O_4為活性組分,研究了甲酸改性的Co_3O_4-CeO_2催化劑和Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑,分別用于CO的低溫催化反應(yīng)中;此外,還研究了制備方法、助劑以及結(jié)構(gòu)改性等手段對(duì)催化劑的催化性能的影響,并探討了催化構(gòu)效關(guān)系。本文通過(guò)水熱合成法成功制備了甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑,該催化劑在CO的活性測(cè)試過(guò)程中呈現(xiàn)出較高的催化性能:T50和T100(T50和T100分別是轉(zhuǎn)化率達(dá)到50%及100%的溫度)分別為69.5oC和150oC。表征結(jié)果表明,經(jīng)過(guò)甲酸改性后,催化劑比表面積以及孔容都有所變大,CO的吸附量增加;活性位及TOF的計(jì)算表明,酸處理后的催化劑具有更多的活性位,反應(yīng)活性得到提高。本論文選擇摻雜Fe_3O_4以及In_2O_3等組分,分步合成了Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑,并將其用于CO低溫催化氧化的反應(yīng)中,并探討了In_2O_3的含量對(duì)反應(yīng)活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)(Co_3O_4-Fe_3O_4)與In_2O_3的摩爾比為12:4時(shí),催化劑的活性最佳,其T50和T100分別為114oC和215oC。表征結(jié)果表明,In_2O_3的引入,提高了催化劑的孔容孔徑;In_2O_3的摻雜增大了催化劑對(duì)CO的吸附量,對(duì)CO的轉(zhuǎn)化活性提高。
【關(guān)鍵詞】：CO氧化 Co_3O_4-CeO_2 催化劑 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3 催化劑甲酸改性
【學(xué)位授予單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 引言8-21
• 1.1 CO氧化反應(yīng)研究背景8
• 1.2 CO催化氧化反應(yīng)機(jī)理8-10
• 1.3 CO氧化催化劑研究10-15
• 1.3.1 貴金屬催化劑10-13
• 1.3.2 非貴金屬催化劑類型13
• 1.3.3 Co催化劑13-15
• 1.4 催化劑的制備方法15-19
• 1.4.1 共沉淀法15-16
• 1.4.2 水熱法16-17
• 1.4.3 溶膠-凝膠法17
• 1.4.4 浸漬法17-18
• 1.4.5 固相法18
• 1.4.6 自燃燒法18-19
• 1.5 本課題的研究背景及研究?jī)?nèi)容19-21
• 1.5.1 本課題研究背景19-20
• 1.5.2 本課題主要研究?jī)?nèi)容20
• 1.5.3 研究重點(diǎn)20-21
• 第2章 CO低溫氧化實(shí)驗(yàn)部分及分析方法21-26
• 2.1 原料試劑及儀器設(shè)備21-22
• 2.1.1 原料試劑21-22
• 2.1.2 主要儀器及設(shè)備22
• 2.2 催化劑的制備22
• 2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)22-24
• 2.3.1 催化劑評(píng)價(jià)裝置及實(shí)驗(yàn)條件22
• 2.3.2 催化劑評(píng)價(jià)流程22-24
• 2.4 催化劑表征24-26
• 2.4.1 X射線粉末衍射分析（XRD）24
• 2.4.2 比表面積及孔結(jié)構(gòu)測(cè)定（BET）24
• 2.4.3 程序升溫還原（H_2-TPR）24
• 2.4.4 X-射線光電子能譜（XPS）24-25
• 2.4.5 透射電子顯微鏡（TEM）25
• 2.4.6 CO吸脫附性能測(cè)試（CO-TPD）25
• 2.4.7 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法（ICP-AES）25
• 2.4.8 H_2-TPD25-26
• 第3章 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑活性研究26-38
• 3.1 引言26-27
• 3.2 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑的制備27-28
• 3.2.1 Co_3O_4的制備27
• 3.2.2 Co_3O_4-CeO_2的制備27
• 3.2.3 甲酸改性Co_3O_4-CeO_2催化劑的制備27
• 3.2.4 一鍋法制備Co_3O_4-CeO_2-0.527-28
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論28-30
• 3.3.1 催化劑活性測(cè)試28-29
• 3.3.2 穩(wěn)定性測(cè)試29
• 3.3.3 制備方法對(duì)活性的影響29-30
• 3.4 催化劑性能表征30-37
• 3.4.1 XRD表征30-31
• 3.4.2 TEM表征31
• 3.4.3 ICP-AES表征31-32
• 3.4.4 N_2的物理吸脫附實(shí)驗(yàn)32-33
• 3.4.5 H_2-TPR表征33-34
• 3.4.6 XPS表征34-35
• 3.4.7 CO-TPD35
• 3.4.8 H_2-TPD表征35-36
• 3.4.9 討論部分36-37
• 3.5 本章小結(jié)37-38
• 第4章 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑制備及活性研究38-51
• 4.1 引言38-39
• 4.2 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3催化劑的制備39-40
• 4.2.1 Co_3O_4-Fe_3O_4的制備39
• 4.2.2 Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3的制備39
• 4.2.3 一鍋法制備Co_3O_4-Fe_3O_4/In_2O_3-439-40
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論40-42
• 4.3.1 CO低溫氧化反應(yīng)活性測(cè)試結(jié)果40-41
• 4.3.2 制備方法對(duì)活性的影響41-42
• 4.4 催化劑表征42-49
• 4.4.1 XRD表征42-44
• 4.4.2 N_2物理吸附實(shí)驗(yàn)44-45
• 4.4.3 H_2-TPR表征45-46
• 4.4.4 CO-TPD表征46-47
• 4.4.5 ICP-AES47
• 4.4.6 XPS表征47-49
• 4.5 本章小結(jié)49-51
• 結(jié)論51-52
• 致謝52-53
• 參考文獻(xiàn)53-60
• 攻讀學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果60

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本文編號(hào)：998003