本文關(guān)鍵詞：大尺寸SDB疏水催化劑載體的制備及其對(duì)交換柱床層阻力的影響研究

  更多相關(guān)文章： 球狀SDB 柱狀SDB 傳質(zhì)阻力 Pt/SDB 催化性能

【摘要】：液相催化交換(LPCE)是重水提氚、廢水除氚的有效途徑,而疏水催化劑是實(shí)現(xiàn)LPCE的關(guān)鍵材料。Pt/SDB疏水催化劑的催化活性高,但作為L(zhǎng)PCE工程應(yīng)用催化劑品種仍面臨負(fù)載穩(wěn)定性差,以及因粒徑太小導(dǎo)致的床層阻力大及液泛等傳質(zhì)問題。因此,為了充分發(fā)揮催化效能,需從形狀、尺寸、制備條件等改善催化劑的催化效率、負(fù)載催化穩(wěn)定性及傳質(zhì)阻力等性能;目前所報(bào)道的催化劑的Pt負(fù)載量很低(0.1~1.0wt%),對(duì)疏水催化劑的傳質(zhì)阻力影響不大,因而擬采用載體SDB代替Pt/SDB進(jìn)行傳質(zhì)阻力研究。在球狀SDB載體合成研究方面,采用懸浮聚合法,以苯乙烯(St)為單體、二乙烯基苯(DVB)為交聯(lián)劑,通過控制轉(zhuǎn)速制備了不同尺寸的SDB載體(1.3mm、2.4mm和3.3mm),利用紅外光譜儀(FT-IR)、靜態(tài)水接觸角(CA)、掃描電鏡顯微鏡(SEM)、熱重分析儀(TG)等分析測(cè)試了樣品的結(jié)構(gòu)與性能,并研究了不同尺寸的SDB與不銹鋼θ填料的裝填方式、裝填比、裝填高度、氣液流速及溫度對(duì)床層壓力降及持液量的影響。結(jié)果表明:在n(DVB):n(St)=1:1時(shí),SDB載體具有較高的熱穩(wěn)定性(420.78℃)和疏水性(145.43°),且表面光滑度隨著粒徑的增加而下降;不銹鋼θ填料與SDB分層裝的床層壓力降明顯大于混合裝;隨不銹鋼θ填料與SDB體積比的增加,分層裝和混合裝的床層壓力降均減小,在4:1之后趨于平穩(wěn);分層裝的床層壓力降由大到小的順序依次為:四層裝、三層裝、一層裝、兩層裝;混合裝床層壓力降均隨著氣體流速、液體流速和溫度的增加而增加,而床層持液量隨著氣體流速的增加而減小,隨著液體流速的增加而增加;對(duì)于分層裝、混合裝,均體現(xiàn)出載體粒徑越小,持液量和床層壓力降越大。在柱狀SDB載體制備研究方面,擬采用機(jī)械法,分別以淀粉、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、羧甲基纖維素(CMC)、聚乙烯醇(PVA)為粘合劑,在一定的壓力下將粉狀SDB壓制成柱狀SDB。利用FT-IR、CA、電子萬能試驗(yàn)儀、TG等分析測(cè)試了樣品的結(jié)構(gòu)與性能,并將樣品與不銹鋼θ填料裝填進(jìn)行傳質(zhì)阻力實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明:以PVA為粘合劑,添加量為0.401%時(shí)制備的柱狀SDB載體具有較好的抗壓強(qiáng)度(3000KPa)、疏水性(140°左右)、熱穩(wěn)定性和孔結(jié)構(gòu);為了降低PVA對(duì)疏水性的影響,摻入聚四氟乙烯(PTFE),其添加量為5%的柱狀SDB的力學(xué)及疏水性能最佳;以該樣品與填料1:4混合裝,床層壓力降均隨著氣體流速、液體流速和溫度的增加而增加,且混合裝床層壓力降明顯大于分層裝。與尺寸較小的球狀SDB相比,柱狀SDB的床層壓力降和持液量明顯降低。在球狀Pt/SDB催化性能研究方面,采用浸漬還原法,以球狀SDB為載體制備Pt/SDB疏水催化劑。利用化學(xué)滴定法、電子萬能試驗(yàn)儀、SEM、X射線衍射(XRD)、TG、X射線光電子能譜(XPS)、LPCE等分析測(cè)試了樣品的結(jié)構(gòu)、殘余雙鍵與催化活性及穩(wěn)定性的關(guān)系。結(jié)果表明:殘余雙鍵的含量與交聯(lián)劑DVB的用量正相關(guān);SDB載體的抗壓強(qiáng)度隨DVB用量的增加,呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì),在n(DVB):n(St)為1:1時(shí)達(dá)到最大值31.087N/粒;Pt的負(fù)載量與殘余雙鍵含量正相關(guān);在殘余雙鍵的含量最高(1.023mmol/g)時(shí),Pt/SDB的柱效率最高(且均大于90%),質(zhì)量損失程度最小,這與Pt的d軌道和殘余雙鍵及苯環(huán)上的π共軛配體形成的電子離域效應(yīng)有關(guān),且該效應(yīng)隨著載體殘余雙鍵的增加而增強(qiáng),從而Pt/SDB的催化活性和穩(wěn)定性顯著提高。本文成功地制備了不同大尺寸的球狀SDB,以及柱狀SDB,并將它們代替Pt/SDB進(jìn)行傳質(zhì)阻力研究,且制備的Pt/SDB疏水催化劑具有較高的催化活性及穩(wěn)定性,因而本研究工作有助于Pt/SDB疏水催化劑的工程化應(yīng)用。
【關(guān)鍵詞】：球狀SDB 柱狀SDB 傳質(zhì)阻力 Pt/SDB 催化性能
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X771;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-21
• 1.1 引言12-14
• 1.2 疏水催化劑國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀14-15
• 1.2.1 疏水催化劑國(guó)外研究現(xiàn)狀14
• 1.2.2 疏水催化劑國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀14-15
• 1.3 疏水催化劑的制備及應(yīng)用15-18
• 1.3.1 疏水催化劑的制備15-17
• 1.3.2 疏水催化劑的制備17-18
• 1.4 疏水催化劑對(duì)傳質(zhì)阻力的影響研究18-19
• 1.4.1 床層壓力降18
• 1.4.2 床層持液量18-19
• 1.5 SDB中的殘余雙鍵19
• 1.6 選題意義及主要研究?jī)?nèi)容19-21
• 1.6.1 選題意義19-20
• 1.6.2 主要研究?jī)?nèi)容20-21
• 第二章 球狀SDB疏水催化劑載體的制備及傳質(zhì)阻力研究21-37
• 2.1 前言21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分22-27
• 2.2.1 制備SDB疏水催化劑載體的實(shí)驗(yàn)試劑22
• 2.2.2 制備SDB疏水催化劑載體的實(shí)驗(yàn)儀器22-23
• 2.2.3 球狀SDB疏水催化劑載體傳質(zhì)阻力的實(shí)驗(yàn)原料23
• 2.2.4 球狀SDB疏水催化劑載體傳質(zhì)阻力的實(shí)驗(yàn)儀器23-24
• 2.2.5 測(cè)試方法24
• 2.2.6 實(shí)驗(yàn)方法24-27
• 2.3 結(jié)果與討論27-35
• 2.3.1 球狀SDB疏水催化劑載體的紅外分析27-28
• 2.3.2 球狀SDB疏水催化劑載體的靜態(tài)水接觸角測(cè)試28
• 2.3.3 球狀SDB疏水催化劑載體的TG分析28-29
• 2.3.4 球狀SDB疏水催化劑載體的SEM分析29-30
• 2.3.5 球狀SDB與不銹鋼θ填料的裝填方式對(duì)床層壓力降的影響30-31
• 2.3.6 球狀SDB與不銹鋼θ填料的裝填比對(duì)床層壓力降的影響31-32
• 2.3.7 球狀SDB與不銹鋼θ填料的分層裝填高度對(duì)床層壓力降的影響32-33
• 2.3.8 氣液流速對(duì)床層壓力降的影響33-34
• 2.3.9 溫度對(duì)床層壓力降的影響34
• 2.3.10 床層持液量34-35
• 2.4 小結(jié)35-37
• 第三章 柱狀SDB疏水催化劑載體的制備及傳質(zhì)阻力研究37-56
• 3.1 前言37-38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-40
• 3.2.1 柱狀SDB制備實(shí)驗(yàn)部分38-39
• 3.2.2 柱狀SDB的傳質(zhì)阻力實(shí)驗(yàn)部分39-40
• 3.2.3 測(cè)試方法40
• 3.3 結(jié)果與討論40-51
• 3.3.1 粘合劑的選擇40-44
• 3.3.2 PTFE摻量的確定44-48
• 3.3.3 柱狀SDB與填料不同裝填方式對(duì)床層壓力降的影響48-49
• 3.3.4 氣液流速對(duì)床層壓力降的影響49
• 3.3.5 溫度對(duì)床層壓力降的影響49-50
• 3.3.6 床層持液量50-51
• 3.4 柱狀SDB與球狀SDB對(duì)傳質(zhì)阻力的影響的對(duì)比分析51-54
• 3.5 小結(jié)54-56
• 第四章 殘余雙鍵對(duì)Pt/SDB疏水催化劑的催化活性及穩(wěn)定性的研究56-68
• 4.1 引言56
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分56-60
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑56-57
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器57-58
• 4.2.3 測(cè)試方法58
• 4.2.4 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容58-60
• 4.3 結(jié)果與討論60-66
• 4.3.1 SDB載體中殘余雙鍵的含量分析60
• 4.3.2 SDB載體形貌分析60-61
• 4.3.3 SDB載體抗壓強(qiáng)度分析61-62
• 4.3.4 Pt/SDB疏水催化劑的XRD分析62-63
• 4.3.5 Pt/SDB疏水催化劑的ICP-MS分析63-64
• 4.3.6 Pt/SDB疏水催化劑的柱效率分析64-65
• 4.3.7 Pt/SDB疏水催化劑的穩(wěn)定性分析65-66
• 4.3.8 Pt/SDB疏水催化劑的XPS分析66
• 4.4 小結(jié)66-68
• 結(jié)論68-70
• 致謝70-71
• 參考文獻(xiàn)71-80
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果80

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本文編號(hào)：990124