本文關鍵詞：基于CdSe量子點單色電化學發(fā)光生物傳感器研究

  更多相關文章： 電化學發(fā)光 CdSe QDs 抗壞血酸 沸石咪唑類金屬有機框架

【摘要】：電化學發(fā)光技術(ECL)是一種通過電化學物質在電極表面的電子轉移反應形成的激發(fā)態(tài)來產生光輻射的方法。非選擇性的激發(fā)光源導致較低的背景,ECL技術表現出優(yōu)于熒光技術較高的靈敏度和信噪比。本學位論文運用ECL技術,以雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs為基礎,并結合納米材料、金屬有機框架材料以及化學生物學手段構建了良好的生物分析及傳感體系,主要研究工作如下:1.基于碳納米管-Nafion-雙穩(wěn)定劑包被Cd Se QDs復合物電致化學發(fā)光及生物傳感生物相關分子及酶活性的靈敏選擇性測定,在當今生物傳感和臨床診斷領域中新檢測方法設計方面發(fā)揮著至關重要的作用。在此,我們發(fā)現以雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs與多壁碳納米管(CNTs)和Nafion組成的復合膜為基礎的電化學發(fā)光技術(ECL),在生物樣品中堿性磷酸酶(ALP)活性的測定中顯示出了良好的發(fā)展前景。由于Nafion混合物中的雙穩(wěn)定包被Cd Se QDs可以保持其高度鈍化表面態(tài)與延長激發(fā)態(tài)的壽命,并且CNTs能促進的電子轉移的能力,因此所提出ECL策略不僅可以產生半峰寬為37 nm的單色可見ECL光信號,而且與未修飾的玻碳電極相比較,量子點的發(fā)光強度增加了1.8倍,并且向較低能量的激發(fā)電位(0.12V)轉移。該ECL的猝滅比率伴隨抗壞血酸(AA)濃度增加而增加,檢出限(LOD)可以達到5 pmol/L。同時,ALP作為催化劑酶催化底物抗壞血酸磷酸酯(AA-P)水解反應產生的AA,該反應可以用于ALP的活性測定,其檢出限為1mU/L。所提出的ECL傳感策略,有利于開發(fā)高靈敏度和光譜分辨率以及更少電化學干擾的簡單ECL傳感器或設備。2.基于雙穩(wěn)定劑包被Cd Se QDs/沸石咪唑類金屬有機框架復合物的電致化學發(fā)光及生物傳感以沸石咪唑類金屬有機框架(ZIF-8)在具有良好電化學發(fā)光(ECL)特性的雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs表面成膜,形成了Cd Se QDs/ZIF-8納米復合物。在此基礎上,設計出一種利用金屬有機框架(MOFs)提高選擇性及高強度的電化學發(fā)光生物傳感器。結果表明,所合成的功能化Cd Se QDs-/ZIF-8復合物不僅維持了Cd Se QDs的高ECL強度,而且基于ZIF-8本身所具有的吸附特性與獨特的框架結構,可以實現對分析物的富集與選擇性檢測。此外,將Cd Se QDs/ZIF-8復合物與羧基化多壁納米碳管相結合,進一步提高ECL的信號強度,展現了良好的應用前景。研究表明,所用敏感膜制備方法可保持Cd Se QDs鈍化的表面狀態(tài)基本不發(fā)生變化,所產生ECL光譜單色性良好,光譜半峰寬為37 nm。在優(yōu)化的條件下,由于ZIF-8殼自身的孔徑作用的限制,從而展現出對不同大小的分子(例如,過氧化氫、抗壞血酸)的ECL響應也不相同。更為重要的是,所構建的ECL傳感器可以提供一種檢測H2O2及O2?-等自由基濃度的方法,同時可以有效的排除其他生物大分子對實驗測定的干擾。其Cd Se QDs/ZIF-8/CNTs傳感器ECL強度的增加量與H2O2呈良好的線性關系,其線性范圍分別為0.1-500μmol/L,檢出限為0.02μmol/L。另一方面,對O2?-濃度的測定也取得良好的效果,檢測的濃度可以低至0.3μmol/L。
【關鍵詞】：電化學發(fā)光 CdSe QDs 抗壞血酸 沸石咪唑類金屬有機框架
【學位授予單位】：山東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 第一章 緒論11-32
• 1.1 電化學發(fā)光簡介11-15
• 1.1.1 ECL的概念11
• 1.1.2 ECL的機理11-13
• 1.1.3 ECL發(fā)光體系13-14
• 1.1.4 ECL研究進展和發(fā)展趨勢14-15
• 1.2 基于量子點的ECL簡介15-18
• 1.2.1 量子點ECL發(fā)光的模型15-16
• 1.2.2 量子點ECL發(fā)展趨勢16-18
• 1.3 ECL傳感器的分析與應用18-30
• 1.3.1 H_2O_2、金屬離子、五氯苯酚測定18-20
• 1.3.2 ECL生物分子檢測20-24
• 1.3.3 ECL免疫分析檢測24-27
• 1.3.4 ECL的DNA分析檢測27-28
• 1.3.5 ECL傳感器的發(fā)展與應用28-30
• 1.4 本論文選題背景和研究內容30-32
• 第二章 基于碳納米管-Nafion-雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs復合物電致化學發(fā)光及生物傳感32-57
• 2.1 引言32-34
• 2.2 實驗部分34-36
• 2.2.1 材料與試劑34
• 2.2.2 表征34
• 2.2.3 雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs的制備34-35
• 2.2.4 基于CdSe QDs ECL傳感器的構建35
• 2.2.5 基于CdSe QDs ECL傳感器的電化學表征35
• 2.2.6 ALP的活性測定35-36
• 2.2.7 實際血液樣品中AA與ALP的測定36
• 2.3 結果和討論36-56
• 2.3.1 CdSe QDs以及復合物的光譜表征36-39
• 2.3.2 ECL傳感器的電化學表征39-41
• 2.3.3 ECL傳感器的ECL性能表征41-44
• 2.3.4 Nafion與CNTs含量的影響44-48
• 2.3.5 pH與共反應劑的影響48-49
• 2.3.6 掃描速度的影響49-51
• 2.3.7 ECL的生物傳感策略51-54
• 2.3.8 實際血液樣品中AA與ALP的測定54-56
• 2.4 結論56-57
• 第三章 基于沸石咪唑類金屬有機框架(ZIF-8)-雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs復合物的電致化學發(fā)光及生物傳感57-74
• 3.1 引言57-58
• 3.2 實驗部分58-60
• 3.2.1 材料與試劑58-59
• 3.2.2 表征59
• 3.2.3 雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs的制備59
• 3.2.4 CdSe QDs-ZIF-8 復合物的制備59
• 3.2.5 基于CdSe QDs-ZIF-8 的ECL傳感器的構建59
• 3.2.6 基于ECL傳感器H2O2及O2?-測定59-60
• 3.3 結果和討論60-73
• 3.3.1 CdSe QDs以及復合物的表征60-63
• 3.3.2 ECL傳感器的電化學表征63-65
• 3.3.3 ECL傳感器的ECL性能表征65-67
• 3.3.4 ECL傳感器選擇性驗證67-68
• 3.3.5 CdSe QDs-ZIF-8 復合物合成時間的影響68-71
• 3.3.6 酶緩沖體系及緩沖用量的影響71
• 3.3.7 PBS溶液環(huán)境中H2O2，，O2?-含量的測定71-73
• 3.4 結論73-74
• 參考文獻74-94
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文94-96
• 致謝96

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