發(fā)布時(shí)間：2017-10-06 21:06

  本文關(guān)鍵詞：基于CdSe量子點(diǎn)單色電化學(xué)發(fā)光生物傳感器研究

  更多相關(guān)文章： 電化學(xué)發(fā)光 CdSe QDs 抗壞血酸 沸石咪唑類金屬有機(jī)框架

【摘要】：電化學(xué)發(fā)光技術(shù)(ECL)是一種通過電化學(xué)物質(zhì)在電極表面的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)形成的激發(fā)態(tài)來產(chǎn)生光輻射的方法。非選擇性的激發(fā)光源導(dǎo)致較低的背景,ECL技術(shù)表現(xiàn)出優(yōu)于熒光技術(shù)較高的靈敏度和信噪比。本學(xué)位論文運(yùn)用ECL技術(shù),以雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs為基礎(chǔ),并結(jié)合納米材料、金屬有機(jī)框架材料以及化學(xué)生物學(xué)手段構(gòu)建了良好的生物分析及傳感體系,主要研究工作如下:1.基于碳納米管-Nafion-雙穩(wěn)定劑包被Cd Se QDs復(fù)合物電致化學(xué)發(fā)光及生物傳感生物相關(guān)分子及酶活性的靈敏選擇性測(cè)定,在當(dāng)今生物傳感和臨床診斷領(lǐng)域中新檢測(cè)方法設(shè)計(jì)方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。在此,我們發(fā)現(xiàn)以雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs與多壁碳納米管(CNTs)和Nafion組成的復(fù)合膜為基礎(chǔ)的電化學(xué)發(fā)光技術(shù)(ECL),在生物樣品中堿性磷酸酶(ALP)活性的測(cè)定中顯示出了良好的發(fā)展前景。由于Nafion混合物中的雙穩(wěn)定包被Cd Se QDs可以保持其高度鈍化表面態(tài)與延長(zhǎng)激發(fā)態(tài)的壽命,并且CNTs能促進(jìn)的電子轉(zhuǎn)移的能力,因此所提出ECL策略不僅可以產(chǎn)生半峰寬為37 nm的單色可見ECL光信號(hào),而且與未修飾的玻碳電極相比較,量子點(diǎn)的發(fā)光強(qiáng)度增加了1.8倍,并且向較低能量的激發(fā)電位(0.12V)轉(zhuǎn)移。該ECL的猝滅比率伴隨抗壞血酸(AA)濃度增加而增加,檢出限(LOD)可以達(dá)到5 pmol/L。同時(shí),ALP作為催化劑酶催化底物抗壞血酸磷酸酯(AA-P)水解反應(yīng)產(chǎn)生的AA,該反應(yīng)可以用于ALP的活性測(cè)定,其檢出限為1mU/L。所提出的ECL傳感策略,有利于開發(fā)高靈敏度和光譜分辨率以及更少電化學(xué)干擾的簡(jiǎn)單ECL傳感器或設(shè)備。2.基于雙穩(wěn)定劑包被Cd Se QDs/沸石咪唑類金屬有機(jī)框架復(fù)合物的電致化學(xué)發(fā)光及生物傳感以沸石咪唑類金屬有機(jī)框架(ZIF-8)在具有良好電化學(xué)發(fā)光(ECL)特性的雙穩(wěn)定劑包被的Cd Se QDs表面成膜,形成了Cd Se QDs/ZIF-8納米復(fù)合物。在此基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)出一種利用金屬有機(jī)框架(MOFs)提高選擇性及高強(qiáng)度的電化學(xué)發(fā)光生物傳感器。結(jié)果表明,所合成的功能化Cd Se QDs-/ZIF-8復(fù)合物不僅維持了Cd Se QDs的高ECL強(qiáng)度,而且基于ZIF-8本身所具有的吸附特性與獨(dú)特的框架結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)對(duì)分析物的富集與選擇性檢測(cè)。此外,將Cd Se QDs/ZIF-8復(fù)合物與羧基化多壁納米碳管相結(jié)合,進(jìn)一步提高ECL的信號(hào)強(qiáng)度,展現(xiàn)了良好的應(yīng)用前景。研究表明,所用敏感膜制備方法可保持Cd Se QDs鈍化的表面狀態(tài)基本不發(fā)生變化,所產(chǎn)生ECL光譜單色性良好,光譜半峰寬為37 nm。在優(yōu)化的條件下,由于ZIF-8殼自身的孔徑作用的限制,從而展現(xiàn)出對(duì)不同大小的分子(例如,過氧化氫、抗壞血酸)的ECL響應(yīng)也不相同。更為重要的是,所構(gòu)建的ECL傳感器可以提供一種檢測(cè)H2O2及O2?-等自由基濃度的方法,同時(shí)可以有效的排除其他生物大分子對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)定的干擾。其Cd Se QDs/ZIF-8/CNTs傳感器ECL強(qiáng)度的增加量與H2O2呈良好的線性關(guān)系,其線性范圍分別為0.1-500μmol/L,檢出限為0.02μmol/L。另一方面,對(duì)O2?-濃度的測(cè)定也取得良好的效果,檢測(cè)的濃度可以低至0.3μmol/L。
【關(guān)鍵詞】：電化學(xué)發(fā)光 CdSe QDs 抗壞血酸 沸石咪唑類金屬有機(jī)框架
【學(xué)位授予單位】：山東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-11
• 第一章 緒論11-32
• 1.1 電化學(xué)發(fā)光簡(jiǎn)介11-15
• 1.1.1 ECL的概念11
• 1.1.2 ECL的機(jī)理11-13
• 1.1.3 ECL發(fā)光體系13-14
• 1.1.4 ECL研究進(jìn)展和發(fā)展趨勢(shì)14-15
• 1.2 基于量子點(diǎn)的ECL簡(jiǎn)介15-18
• 1.2.1 量子點(diǎn)ECL發(fā)光的模型15-16
• 1.2.2 量子點(diǎn)ECL發(fā)展趨勢(shì)16-18
• 1.3 ECL傳感器的分析與應(yīng)用18-30
• 1.3.1 H_2O_2、金屬離子、五氯苯酚測(cè)定18-20
• 1.3.2 ECL生物分子檢測(cè)20-24
• 1.3.3 ECL免疫分析檢測(cè)24-27
• 1.3.4 ECL的DNA分析檢測(cè)27-28
• 1.3.5 ECL傳感器的發(fā)展與應(yīng)用28-30
• 1.4 本論文選題背景和研究?jī)?nèi)容30-32
• 第二章 基于碳納米管-Nafion-雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs復(fù)合物電致化學(xué)發(fā)光及生物傳感32-57
• 2.1 引言32-34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分34-36
• 2.2.1 材料與試劑34
• 2.2.2 表征34
• 2.2.3 雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs的制備34-35
• 2.2.4 基于CdSe QDs ECL傳感器的構(gòu)建35
• 2.2.5 基于CdSe QDs ECL傳感器的電化學(xué)表征35
• 2.2.6 ALP的活性測(cè)定35-36
• 2.2.7 實(shí)際血液樣品中AA與ALP的測(cè)定36
• 2.3 結(jié)果和討論36-56
• 2.3.1 CdSe QDs以及復(fù)合物的光譜表征36-39
• 2.3.2 ECL傳感器的電化學(xué)表征39-41
• 2.3.3 ECL傳感器的ECL性能表征41-44
• 2.3.4 Nafion與CNTs含量的影響44-48
• 2.3.5 pH與共反應(yīng)劑的影響48-49
• 2.3.6 掃描速度的影響49-51
• 2.3.7 ECL的生物傳感策略51-54
• 2.3.8 實(shí)際血液樣品中AA與ALP的測(cè)定54-56
• 2.4 結(jié)論56-57
• 第三章 基于沸石咪唑類金屬有機(jī)框架(ZIF-8)-雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs復(fù)合物的電致化學(xué)發(fā)光及生物傳感57-74
• 3.1 引言57-58
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分58-60
• 3.2.1 材料與試劑58-59
• 3.2.2 表征59
• 3.2.3 雙穩(wěn)定劑包被CdSe QDs的制備59
• 3.2.4 CdSe QDs-ZIF-8 復(fù)合物的制備59
• 3.2.5 基于CdSe QDs-ZIF-8 的ECL傳感器的構(gòu)建59
• 3.2.6 基于ECL傳感器H2O2及O2?-測(cè)定59-60
• 3.3 結(jié)果和討論60-73
• 3.3.1 CdSe QDs以及復(fù)合物的表征60-63
• 3.3.2 ECL傳感器的電化學(xué)表征63-65
• 3.3.3 ECL傳感器的ECL性能表征65-67
• 3.3.4 ECL傳感器選擇性驗(yàn)證67-68
• 3.3.5 CdSe QDs-ZIF-8 復(fù)合物合成時(shí)間的影響68-71
• 3.3.6 酶緩沖體系及緩沖用量的影響71
• 3.3.7 PBS溶液環(huán)境中H2O2，，O2?-含量的測(cè)定71-73
• 3.4 結(jié)論73-74
• 參考文獻(xiàn)74-94
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文94-96
• 致謝96

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