本文關(guān)鍵詞：纖維素與果糖催化轉(zhuǎn)化制備乳酸

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【摘要】：為了減少對化石燃料的依賴和限制二氧化碳的排放,越來越多的研究工作集中在生物質(zhì)資源催化轉(zhuǎn)化成優(yōu)質(zhì)的生物燃料和化學品。纖維素和果糖是可再生的生物質(zhì)資源,纖維素是分布在自然界中最豐富的糖類物質(zhì),可為人們帶來巨大的社會和經(jīng)濟效益,目前已成為不可再生資源的優(yōu)良替代品。乳酸是一種重要的多功能平臺化學品,乳酸在食品、制藥、醫(yī)療和化妝品行業(yè)中有廣泛應(yīng)用。目前,乳酸主要由糖類經(jīng)酶水解得到。但酶催化水解反應(yīng)速率慢,時空產(chǎn)率低,能耗高,原料純化難度大。因此,發(fā)展環(huán)境友好型生物質(zhì)資源催化轉(zhuǎn)化的化學方法已成為人們目前努力探索的主要方向。本文主要以纖維素和果糖作為原料,分別考察了Er_2O_3/Al_2O_3催化劑催化轉(zhuǎn)化纖維素制備乳酸和La-HPMo均相催化劑催化轉(zhuǎn)化果糖。主要結(jié)果如下：采用浸漬法合成了一系列不同氧化鉺負載量的Er_2O_3/Al_2O_3催化劑,該催化劑在催化轉(zhuǎn)化纖維素制備乳酸過程中展現(xiàn)了良好的催化活性,分別考察了反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、纖維素量來確定最優(yōu)反應(yīng)條件,最終確定為：當催化劑用量為0.05 g,纖維素用量為0.2 g,反應(yīng)初始壓力為2MPaN2,反應(yīng)時間為3 h,反應(yīng)溫度為240℃,纖維素轉(zhuǎn)化率為100%,乳酸的收率為45.8%。反應(yīng)回收的催化劑經(jīng)過雙氧水處理循環(huán)利用三次后,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物中乳酸的產(chǎn)率略有下降,采用XRD、XPS、FT-IR和ICP-OES等化學分析方法對新鮮催化劑及第三次循環(huán)利用后的催化劑進行表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn)循環(huán)后乳酸產(chǎn)率降低是因為反應(yīng)過程中負載在載體Al_2O_3表面的活性組分Er_2O_3有少量的流失,因而催化活性略有下降。采用離子交換法合成了La-HPMo催化劑,并應(yīng)用在催化果糖水解制乳酸的反應(yīng)中,通過對不同反應(yīng)條件的考察,確定最優(yōu)反應(yīng)條件：果糖0.1 g,催化劑0.07 g,反應(yīng)溫度170℃,反應(yīng)時間1 h,果糖的轉(zhuǎn)化率為100%,乳酸的選擇性和收率高,其產(chǎn)率在60%以上,反應(yīng)后所得產(chǎn)物與催化劑互溶,經(jīng)過乙醚萃取和旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)的分離方式回收催化劑,回收的催化劑可循環(huán)使用,且循環(huán)使用活性高,連續(xù)多次反應(yīng)乳酸產(chǎn)率保持不變且催化劑不失活性。
【關(guān)鍵詞】：纖維素 果糖 乳酸 Er_2O_3/Al_2O_3催化劑
【學位授予單位】：陜西師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ225.4
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 緒論9-19
• 1.1 前言9-10
• 1.2 纖維素與果糖的性質(zhì)10-11
• 1.2.1 纖維素的性質(zhì)10
• 1.2.2 果糖的性質(zhì)10-11
• 1.3 乳酸的性質(zhì)11-12
• 1.3.1 乳酸的物理性質(zhì)11
• 1.3.2 乳酸的化學性質(zhì)11-12
• 1.3.3 乳酸的應(yīng)用12
• 1.4 乳酸制備研究現(xiàn)狀12-16
• 1.4.1 甘油轉(zhuǎn)化制備乳酸12-13
• 1.4.2 丙糖制備乳酸13-14
• 1.4.3 六碳糖及其聚合物水解法14-16
• 1.5 選題意義及研究內(nèi)容16-19
• 第2章 實驗部分19-27
• 2.1 實驗試劑和儀器19-21
• 2.1.1 實驗試劑19-20
• 2.1.2 實驗儀器20-21
• 2.2 催化劑的表征21-23
• 2.2.1 X射線衍射分析21
• 2.2.2 比表面積測定21
• 2.2.3 化學吸附測定21
• 2.2.4 傅立葉紅外光譜分析21-22
• 2.2.5 紅外吡啶光譜分析22
• 2.2.7 電感耦合等離子體發(fā)射光譜分析22-23
• 2.3 產(chǎn)物的定性與定量23-25
• 2.3.1 產(chǎn)物分析條件23
• 2.3.2 產(chǎn)物定性分析23
• 2.3.3 產(chǎn)物定量分析23-25
• 2.4 原料轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物收率的計算25-27
• 第3章 Er_2O_3/Al_2O_3催化劑催化纖維素制備乳酸27-49
• 3.1 引言27-28
• 3.2 實驗部分28-29
• 3.2.1 催化劑制備28
• 3.2.2 實驗過程28-29
• 3.3 催化劑表征29-37
• 3.3.1 催化劑組成及孔徑和比表面積29-30
• 3.3.2 紅外光譜30-31
• 3.3.3 X射線衍射31-32
• 3.3.4 催化劑NH_3-TPD-MS程序升溫脫附曲線32-33
• 3.3.5 吡啶吸附FTIR分析33-35
• 3.3.6 X射線光電子能譜35-37
• 3.4 分析結(jié)果與討論37-43
• 3.4.1 不同氧化鉺負載量Er_2O_3/Al_2O_3催化劑對乳酸收率的影響37-40
• 3.4.2 不同反應(yīng)溫度對纖維素轉(zhuǎn)化率及乳酸收率的影響40-41
• 3.4.3 不同反應(yīng)時間對纖維素轉(zhuǎn)化率及乳酸收率的影響41-42
• 3.4.4 不同原料用量對乳酸收率的影響42-43
• 3.5 催化劑循環(huán)穩(wěn)定性43-46
• 3.6 催化反應(yīng)機理46-47
• 3.7 本章小結(jié)47-49
• 第4章 鑭基磷鉬酸鹽催化劑催化果糖制備乳酸49-63
• 4.1 引言49
• 4.2 實驗部分49-50
• 4.2.1 催化劑制備49-50
• 4.2.2 實驗過程50
• 4.3 催化劑表征50-54
• 4.3.1 紅外光譜50-51
• 4.3.2 X射線熒光51-52
• 4.3.3 吡啶吸附FTIR分析52-54
• 4.4 分析結(jié)果與討論54-60
• 4.4.1 不同La/Mo的La-HPMo催化劑對果糖轉(zhuǎn)化率及乳酸收率的影響54-55
• 4.4.2 不同反應(yīng)溫度對果糖轉(zhuǎn)化率及乳酸收率的影響55-56
• 4.4.3 不同反應(yīng)時間對乳酸收率的影響56-57
• 4.4.4 不同催化劑用量對乳酸收率的影響57-58
• 4.4.5 不同反應(yīng)壓力對乳酸收率的影響58-59
• 4.4.6 不同原料對乳酸收率的影響59-60
• 4.5 催化劑循環(huán)穩(wěn)定性60-61
• 4.6 本章小結(jié)61-63
• 第5章 論文總結(jié)63-65
• 參考文獻65-73
• 致謝73-75
• 攻讀碩士期間科研成果75

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 鄭明遠;龐紀峰;王愛琴;張濤;;纖維素直接催化轉(zhuǎn)化制乙二醇及其他化學品:從基礎(chǔ)研究發(fā)現(xiàn)到潛在工業(yè)應(yīng)用(英)[J];催化學報;2014年05期

2 鄒水洋;郭祀遠;肖凱軍;;生物轉(zhuǎn)化木質(zhì)纖維素原料生產(chǎn)乳酸的研究進展[J];現(xiàn)代食品科技;2008年04期

3 張毅民;楊靜;呂學斌;馬沛生;;木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)酸水解研究進展[J];世界科技研究與發(fā)展;2007年01期

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本文編號：972611