本文關鍵詞：光刺激響應性自振蕩凝膠的制備與時空動力學

  更多相關文章： 自振蕩 BZ反應 催化劑 主體單體 時空動力學 光頻曲線

【摘要】：本文以光刺激響應性Belousov-Zhabotinsky振蕩凝膠為研究體系,研究BZ反應中催化劑的性能、凝膠的微觀結構以及凝膠體系化學波傳播及凝膠運動。凝膠結構中的高分子鏈由主體單體和催化劑聚合而成。主體單體構建凝膠骨架,其化學結構影響凝膠微觀空隙,從而導致溶液的反應擴散動力學。而催化劑作為連接凝膠與BZ反應的橋梁,決定凝膠膨脹收縮性能和能量轉化率,更是自振蕩凝膠將化學能轉化為機械能的發(fā)動機。凝膠化學動力學的研究為智能材料提供設計理念,促進凝膠在仿生科學和質量傳輸?shù)阮I域的潛在應用。首先合成二(六氟磷酸)二(2,2,-聯(lián)吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基聯(lián)吡啶)合釕(Ⅱ)、二(六氟磷酸)二(1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合釕(Ⅱ)和二(六氟磷酸)二(5-硝基-1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合釕(Ⅱ)三種催化劑配合物,通過循環(huán)伏安法測試三種催化劑在不同硝酸濃度下的穩(wěn)定情況,測量不同溫度所含不同催化劑凝膠的膨脹收縮體積比。然后,運用掃描電鏡觀測比較異丙基丙烯酰胺(NIPAAm)、丙烯酰胺(PAAm)和甲基丙烯酰胺(MPAAm)三種單體為主體單體凝膠的微觀結構。研究發(fā)現(xiàn)二(六氟磷酸)二(2,2,-聯(lián)吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基聯(lián)吡啶)合釕(Ⅱ)與其它兩種催化劑相比,在強酸介質中能夠穩(wěn)定存在,電極電勢最大,不同價態(tài)催化劑的顏色差異明顯以及膨脹收縮體積差值最大。以異丙基丙烯酰胺為主體單體凝膠的微觀結構相對疏松,空隙較大易于溶液擴散。對含有光敏性聯(lián)吡啶釕催化劑的BZ反應耦合響應性凝膠光敏動力學進行研究,發(fā)現(xiàn)光刺激響應性振蕩凝膠頻率不僅與光強有關,且受膨脹收縮影響。光頻曲線分為兩個區(qū)域:第一個區(qū)域是1.5 h以內的誘導期,頻率與光強的隨機性較強,反應時間較短,振蕩反應沒有穩(wěn)定;第二區(qū)域是8-9.5 h間的穩(wěn)定期間,頻率隨光強的增大先升高后降低,先出現(xiàn)頻率加強區(qū)域再出現(xiàn)抑制區(qū)域。從時空動力學圖和局點動力學圖中的穩(wěn)定期表明,低光強和中等光強時反應頻率明顯高于高光強區(qū)域。差異光強驅動凝膠運動,其位移時間曲線表現(xiàn)為三個階段:慢行階段,加速運動階段和穩(wěn)態(tài)階段。每個階段始終都與反應頻率有關。慢行階段由誘導期頻率決定,加速運動階段由兩端頻率差驅動加速,是最為重要的階段,對凝膠運動起到決速的作用,而到了穩(wěn)態(tài)階段位移不再發(fā)生變化。
【關鍵詞】：自振蕩 BZ反應 催化劑 主體單體 時空動力學 光頻曲線
【學位授予單位】：中國礦業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O648.17
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-17
• 變量注釋表17-18
• 1 緒論18-21
• 1.1 概述18-19
• 1.2 研究背景19-20
• 1.3 研究意義20
• 1.4 研究內容20
• 1.5 研究方法20-21
• 2 研究進展21-30
• 2.1 自振蕩凝膠簡介21-22
• 2.2 自振蕩凝膠的設計22-24
• 2.3 自振蕩凝膠機械行為的調控24-27
• 2.4 仿生驅動設計27-28
• 2.5 小結28-30
• 3 實驗部分30-42
• 3.1 試劑與儀器30-31
• 3.2 催化劑的制備31-35
• 3.3 凝膠的制備35-39
• 3.4 實驗方法39-42
• 4 凝膠的性能研究42-56
• 4.1 催化劑穩(wěn)定性研究43-47
• 4.2 凝膠膨脹收縮性能研究47-51
• 4.3 凝膠微觀結構研究51-54
• 4.4 小結54-56
• 5 自振蕩凝膠的時空動力學研究56-66
• 5.1 光頻關系57-62
• 5.2 光驅動凝膠運動62-65
• 5.3 小結65-66
• 6 結論與展望66-69
• 6.1 結論66-67
• 6.2 展望67-69
• 參考文獻69-77
• 作者簡歷77-79
• 學位論文數(shù)據集79

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本文編號：971365