本文關(guān)鍵詞：光刺激響應(yīng)性自振蕩凝膠的制備與時空動力學(xué)

  更多相關(guān)文章： 自振蕩 BZ反應(yīng) 催化劑 主體單體 時空動力學(xué) 光頻曲線

【摘要】：本文以光刺激響應(yīng)性Belousov-Zhabotinsky振蕩凝膠為研究體系,研究BZ反應(yīng)中催化劑的性能、凝膠的微觀結(jié)構(gòu)以及凝膠體系化學(xué)波傳播及凝膠運動。凝膠結(jié)構(gòu)中的高分子鏈由主體單體和催化劑聚合而成。主體單體構(gòu)建凝膠骨架,其化學(xué)結(jié)構(gòu)影響凝膠微觀空隙,從而導(dǎo)致溶液的反應(yīng)擴散動力學(xué)。而催化劑作為連接凝膠與BZ反應(yīng)的橋梁,決定凝膠膨脹收縮性能和能量轉(zhuǎn)化率,更是自振蕩凝膠將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機械能的發(fā)動機。凝膠化學(xué)動力學(xué)的研究為智能材料提供設(shè)計理念,促進凝膠在仿生科學(xué)和質(zhì)量傳輸?shù)阮I(lǐng)域的潛在應(yīng)用。首先合成二(六氟磷酸)二(2,2,-聯(lián)吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基聯(lián)吡啶)合釕(Ⅱ)、二(六氟磷酸)二(1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合釕(Ⅱ)和二(六氟磷酸)二(5-硝基-1,10-菲Up啉)·5-丙烯酰氨基-1,10-菲Up啉合釕(Ⅱ)三種催化劑配合物,通過循環(huán)伏安法測試三種催化劑在不同硝酸濃度下的穩(wěn)定情況,測量不同溫度所含不同催化劑凝膠的膨脹收縮體積比。然后,運用掃描電鏡觀測比較異丙基丙烯酰胺(NIPAAm)、丙烯酰胺(PAAm)和甲基丙烯酰胺(MPAAm)三種單體為主體單體凝膠的微觀結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)二(六氟磷酸)二(2,2,-聯(lián)吡啶)·(4-丙烯酰氧甲基-4,-甲基聯(lián)吡啶)合釕(Ⅱ)與其它兩種催化劑相比,在強酸介質(zhì)中能夠穩(wěn)定存在,電極電勢最大,不同價態(tài)催化劑的顏色差異明顯以及膨脹收縮體積差值最大。以異丙基丙烯酰胺為主體單體凝膠的微觀結(jié)構(gòu)相對疏松,空隙較大易于溶液擴散。對含有光敏性聯(lián)吡啶釕催化劑的BZ反應(yīng)耦合響應(yīng)性凝膠光敏動力學(xué)進行研究,發(fā)現(xiàn)光刺激響應(yīng)性振蕩凝膠頻率不僅與光強有關(guān),且受膨脹收縮影響。光頻曲線分為兩個區(qū)域:第一個區(qū)域是1.5 h以內(nèi)的誘導(dǎo)期,頻率與光強的隨機性較強,反應(yīng)時間較短,振蕩反應(yīng)沒有穩(wěn)定;第二區(qū)域是8-9.5 h間的穩(wěn)定期間,頻率隨光強的增大先升高后降低,先出現(xiàn)頻率加強區(qū)域再出現(xiàn)抑制區(qū)域。從時空動力學(xué)圖和局點動力學(xué)圖中的穩(wěn)定期表明,低光強和中等光強時反應(yīng)頻率明顯高于高光強區(qū)域。差異光強驅(qū)動凝膠運動,其位移時間曲線表現(xiàn)為三個階段:慢行階段,加速運動階段和穩(wěn)態(tài)階段。每個階段始終都與反應(yīng)頻率有關(guān)。慢行階段由誘導(dǎo)期頻率決定,加速運動階段由兩端頻率差驅(qū)動加速,是最為重要的階段,對凝膠運動起到?jīng)Q速的作用,而到了穩(wěn)態(tài)階段位移不再發(fā)生變化。
【關(guān)鍵詞】：自振蕩 BZ反應(yīng) 催化劑 主體單體 時空動力學(xué) 光頻曲線
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O648.17
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-17
• 變量注釋表17-18
• 1 緒論18-21
• 1.1 概述18-19
• 1.2 研究背景19-20
• 1.3 研究意義20
• 1.4 研究內(nèi)容20
• 1.5 研究方法20-21
• 2 研究進展21-30
• 2.1 自振蕩凝膠簡介21-22
• 2.2 自振蕩凝膠的設(shè)計22-24
• 2.3 自振蕩凝膠機械行為的調(diào)控24-27
• 2.4 仿生驅(qū)動設(shè)計27-28
• 2.5 小結(jié)28-30
• 3 實驗部分30-42
• 3.1 試劑與儀器30-31
• 3.2 催化劑的制備31-35
• 3.3 凝膠的制備35-39
• 3.4 實驗方法39-42
• 4 凝膠的性能研究42-56
• 4.1 催化劑穩(wěn)定性研究43-47
• 4.2 凝膠膨脹收縮性能研究47-51
• 4.3 凝膠微觀結(jié)構(gòu)研究51-54
• 4.4 小結(jié)54-56
• 5 自振蕩凝膠的時空動力學(xué)研究56-66
• 5.1 光頻關(guān)系57-62
• 5.2 光驅(qū)動凝膠運動62-65
• 5.3 小結(jié)65-66
• 6 結(jié)論與展望66-69
• 6.1 結(jié)論66-67
• 6.2 展望67-69
• 參考文獻69-77
• 作者簡歷77-79
• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集79

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