本文關鍵詞：二氧化碳和水的電化學催化轉化實驗研究

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【摘要】：利用可再生能源將CO_2和H_2O轉化為液體燃料是近年來的研究熱點,此種液體燃料可應用于近零碳排放概念電廠,形成“可再生能源+CO_2+H_2O→液體燃料→電力+CO_2+H_2O”的循環(huán)利用模式,其不僅在減少CO_2排放上發(fā)揮著非常重要且明顯的作用,而且可實現(xiàn)將不穩(wěn)定的可再生能源進行轉化儲存的目的。目前,CO_2和H_2O的轉化主要有三條路徑:CO催化加氫、CO_2催化加氫以及CO_2和H_2O的直接轉化,其中CO和H_2分別來自CO_2和H_2O的電解,而實現(xiàn)CO_2和H_2O的直接轉化包括電催化和光催化兩種方法。為對比研究三條轉化路徑的可行性,以及整體近零碳排放電廠的運行特征,本文利用商業(yè)軟件Aspen Plus對三條路徑分別進行建模并做熱力學分析。結果表明若CO_2的轉化率高于42%時,電催化轉化CO_2和H_2O為合成液體燃料甲醇的最佳路徑;而若CO_2的轉化率低于42%時,則CO_2和CO的催化加氫同為最優(yōu)路徑。對采用電催化法合成甲醇的近零排放電廠和采用催化加氫法合成甲醇的近零排放電廠分別進行建模分析,并得出兩種電廠在CO_2完全轉化為液體燃料甲醇的條件下,其CO_2的排放均降低到44 kg/MW,占超臨界燃煤機組排放量的6.45%,但在能量效率方面電催化近零排放電廠有著較好的優(yōu)勢。因此從長遠來看,對電催化法合成液體燃料甲醇的研究有著非常深遠的意義。本文提出并開發(fā)了利用電暈放電法催化活化CO_2的電催化反應器,可實現(xiàn)CO_2和H_2O在常溫常壓下的反應。產(chǎn)物的產(chǎn)率與電暈電壓成正比關系,而與電暈放電間距成反比關系。CO的產(chǎn)生主要來自于CO_2在局部極強靜電場下的解離以及高能自由電子的碰撞作用,而CH4的生成則來自于CO與氫自由基、沉積碳與H_2或氫的自由基的反應。引入負載有納米氧化銅催化劑的碳紙可有效促進C2以上烴類化合物的產(chǎn)生,但同時抑制了H_2、CO和CH4等的產(chǎn)生。而醇類等液體產(chǎn)物中的羥基在此種反應條件下易于捕獲一個氫自由基而產(chǎn)生脫水反應,最終轉變?yōu)橥闊N類化合物。
【關鍵詞】：近零碳排放電廠 二氧化碳減排 可再生能源 電催化 甲醇合成
【學位授予單位】：沈陽航空航天大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O646
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 主要符號表12-13
• 第1章 緒論13-25
• 1.1 研究背景及意義13-16
• 1.1.1 能源利用現(xiàn)狀及二氧化碳排放13-14
• 1.1.2 二氧化碳減排方法14-15
• 1.1.3 NZCE概念電場15-16
• 1.2 二氧化碳的催化轉化方法16-23
• 1.2.1 光化學法催化轉化二氧化碳16-20
• 1.2.2 電化學法催化轉化二氧化碳20-23
• 1.3 課題選擇和研究內容23-25
• 第2章 研究方法與研究設備25-33
• 2.1 研究方法25-28
• 2.1.1 甲醇合成路徑分析25-26
• 2.1.2 甲醇合成路徑建模26-28
• 2.2 研究設備28-30
• 2.2.1 ASPEN PLUS商業(yè)化工過程模擬軟件28-29
• 2.2.2 CO_2和H_2O實驗臺架29-30
• 2.3 研究準備和參數(shù)設定30-33
• 2.3.1 甲醇合成路徑的模擬參數(shù)30-31
• 2.3.2 甲醇合成的催化加氫動力學方程31-32
• 2.3.3 CO_2和H_2O的催化轉化實驗方案32-33
• 第3章 NZCE電場的過程模擬結果與分析33-47
• 3.1 三種甲醇合成路徑的比較33-35
• 3.2 催化加氫法NZCE電廠的過程模擬35-40
• 3.2.1 建模35-37
• 3.2.2 系統(tǒng)優(yōu)化37-38
• 3.2.3 質能平衡分析38-40
• 3.3 電化學法NZCE電廠的過程模擬40-44
• 3.3.1 建模40-41
• 3.3.2 質能平衡分析41-43
• 3.3.3 CO_2排放和能量效率43-44
• 3.4 經(jīng)濟性分析44-47
• 第4章 CO_2和H_2O的電化學催化轉化實驗研究結果分析47-52
• 4.1 電暈放電電極的表征47-48
• 4.2 無催化劑下CO_2和H_2O的催化轉化48-50
• 4.3 CO_2和H_2O在納米CUO下的催化轉化50-52
• 結論52-54
• 參考文獻54-59
• 致謝59-60
• 攻讀碩士期間發(fā)表的（含錄用）的學術論文60

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本文編號：949335