本文關(guān)鍵詞：汞離子印跡聚合物的制備及其應(yīng)用研究

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【摘要】：水是自然界中最重要的一部分資源,是人類生存、生產(chǎn)、生活的基礎(chǔ),同時(shí)也是物質(zhì)生物化學(xué)反應(yīng)的儲(chǔ)庫(kù)。水是生態(tài)環(huán)境中不可或缺的重要組成部分,對(duì)外界環(huán)境變化存在敏感性。鑒于工業(yè)化的影響,進(jìn)入水環(huán)境中的污染物質(zhì)越來越多,以重金屬為首的污染物對(duì)水體以及水中的動(dòng)植物產(chǎn)生了巨大的危害,進(jìn)而通過食物鏈的傳播影響我們的身體健康,且重金屬的難降解性和強(qiáng)穩(wěn)定性加大了治理的難度。重金屬汞是一種具有高度持久性、易揮發(fā)性與生物蓄積性等性質(zhì)的有害物質(zhì),暴露在空氣中,嚴(yán)重影響著環(huán)境與人類的安全。目前,汞不僅是美國(guó)環(huán)境保護(hù)署優(yōu)先控制污染物名單中十三種金屬元素之一,同時(shí)在歐盟《水框架指令》中,汞也被列入黑名單,屬于優(yōu)先控制污染物,所以,找到一種合適的方法控制汞污染迫在眉睫。早期,科學(xué)家Pauling提出的以抗原為模板來合成抗體的理論是分子印跡技術(shù)的雛形。在很多領(lǐng)域已有發(fā)展成果,如高分子材料合成、環(huán)境保護(hù)、食品檢測(cè)和生物工程等。分子印跡技術(shù)發(fā)展到今天,大多數(shù)研究集中在分子水平上的識(shí)別,但關(guān)于金屬配件在識(shí)別中的作用的研究還較少。鑒于金屬離子與如蛋白質(zhì)這樣的生物大分子或藥物分子進(jìn)行配位以后,生成的絡(luò)合物具有較高的選擇性,鍵的結(jié)合斷裂均條件溫和的特點(diǎn),故金屬離子印跡有廣泛的發(fā)展前景。第二章實(shí)驗(yàn)以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,用沉淀聚合法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用紫外光譜法分析模板與功能單體的結(jié)合情況,掃描電鏡和傅里葉紅外光譜表征其表面形態(tài)和化學(xué)結(jié)構(gòu),并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時(shí)間為90min,吸附適宜溫度為60℃,溶液pH為7,最大吸附容量為5.43μg/10mg。選擇性實(shí)驗(yàn)中,汞離子印跡聚合物對(duì)銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為12.33、27.17、13.37。循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)中,第六次實(shí)驗(yàn)測(cè)得的吸附容量為第一次的86.3%。運(yùn)用于實(shí)際樣品中,自來水和河水的加標(biāo)回收率均在89.80%~100.66%之間。第三章實(shí)驗(yàn)以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,改性后的硅烷化硅膠為載體,用表面印跡法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用掃描電鏡表征其表面形態(tài),熱失重實(shí)驗(yàn)證實(shí)了聚合物反應(yīng)前后質(zhì)量的變化。并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時(shí)間為70min,吸附適宜溫度60℃,溶液pH為8,最大吸附容量為8.96μg/10mg。選擇性實(shí)驗(yàn)中,汞離子印跡聚合物對(duì)銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為90.77、55.81、87.83。循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)中,第六次實(shí)驗(yàn)測(cè)得的吸附容量為第一次的58.4%。運(yùn)用于實(shí)際樣品中,自來水和河水中Hg~(2+)的加標(biāo)回收率均在86.88%~104.33%之間。第四章實(shí)驗(yàn)以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,引入新的模板,表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨,用沉淀聚合法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用掃描電鏡表征其表面形態(tài),熱失重實(shí)驗(yàn)證實(shí)了聚合物反應(yīng)前后質(zhì)量的變化,并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時(shí)間為110min,吸附適宜溫度50℃,溶液pH為7,最大吸附容量為9.01μg/10mg。選擇性實(shí)驗(yàn)中,印跡聚合物對(duì)銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為111.08、93.18、49.7。循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)中,第六次實(shí)驗(yàn)測(cè)得的吸附容量為第一次的77.3%。運(yùn)用于實(shí)際樣品中,自來水和河水的加標(biāo)回收率均在90.72%~101.44%之間。本實(shí)驗(yàn)選擇馬來酰亞胺為功能單體,利用分子結(jié)構(gòu)中的N、O原子對(duì)Hg~(2+)的配位作用制備印跡聚合物。沉淀聚合法是一種簡(jiǎn)單可行的制備方法,制備出來的印跡聚合物表面具備有特異性吸附功能的空穴,但將識(shí)別位點(diǎn)嫁接在載體表面上的表面印跡技術(shù),更能加速識(shí)別位點(diǎn)與模板離子的反應(yīng),進(jìn)而印跡聚合物吸附分離的效果提升。其結(jié)合速度,大大快于沉淀聚合法所制備的聚合物,吸附率能達(dá)到90%左右,對(duì)于競(jìng)爭(zhēng)性離子的選擇性優(yōu)于沉淀聚合法制備的聚合物。雙模板印跡聚合物新引入表面活性劑,各方面的性能都對(duì)比單模板也更有優(yōu)勢(shì)。以上三種用不同方法制備的聚合物應(yīng)用在在水樣中都能夠有效地吸附Hg~(2+)。
【關(guān)鍵詞】：Hg~(2+) 吸附 沉淀聚合法 表面印跡法 雙模板印跡法
【學(xué)位授予單位】：上海海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X52;O631.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-19
• 1.1 前言12
• 1.2 金屬離子印跡技術(shù)原理12-13
• 1.3 模板與功能單體13-14
• 1.3.1 模板的選擇13
• 1.3.2 功能單體的選擇13-14
• 1.4 金屬離子印跡聚合物的制備方法14-16
• 1.4.1 沉淀聚合法14-15
• 1.4.2 溶膠-凝膠法15
• 1.4.3 乳液聚合法15
• 1.4.4 表面印跡法15-16
• 1.5 金屬離子印跡聚合物的表征方法16
• 1.6 金屬離子印跡技術(shù)的應(yīng)用16-17
• 1.7 汞離子印跡技術(shù)的發(fā)展17
• 1.8 本論文研究?jī)?nèi)容及意義17-19
• 第二章 沉淀聚合法制備汞離子印跡聚合物及其性能研究19-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分19-22
• 2.1.1 儀器和試劑19-20
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)方法20-22
• 2.1.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的制備20
• 2.1.2.2 Hg~(2+)濃度的測(cè)定20-21
• 2.1.2.3 吸附容量實(shí)驗(yàn)21
• 2.1.2.4 選擇性實(shí)驗(yàn)21-22
• 2.2 結(jié)果與討論22-27
• 2.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征22-23
• 2.2.1.1 Hg~(2+)與馬來酰亞胺相互作用的紫外光譜表征22
• 2.2.1.2 掃描電鏡表征22-23
• 2.2.1.3 紅外光譜表征23
• 2.2.2 最佳吸附條件的選擇23-25
• 2.2.2.1 時(shí)間對(duì)吸附率的影響23-24
• 2.2.2.2 溫度對(duì)吸附率的影響24
• 2.2.2.3 pH對(duì)吸附率的影響24-25
• 2.2.3 選擇性實(shí)驗(yàn)25
• 2.2.4 循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)25-26
• 2.2.5 應(yīng)用26-27
• 2.3 本章結(jié)論27-28
• 第三章 硅膠表面汞離子印跡聚合物的制備及其性能研究28-37
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分28-31
• 3.1.1 儀器和試劑28-29
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)方法29-31
• 3.1.2.1 硅膠載體的活化和硅烷化29
• 3.1.2.2 Hg~(2+)印跡聚合物的修飾與制備29
• 3.1.2.3 熱失重實(shí)驗(yàn)29-30
• 3.1.2.4 Hg~(2+)濃度的測(cè)定30
• 3.1.2.5 吸附容量實(shí)驗(yàn)30-31
• 3.1.2.6 選擇性實(shí)驗(yàn)31
• 3.2 結(jié)果與討論31-36
• 3.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征31-32
• 3.2.1.1 掃描電鏡表征31-32
• 3.2.1.2 熱失重分析32
• 3.2.2 最佳吸附條件的選擇32-34
• 3.2.2.1 時(shí)間對(duì)吸附容量的影響32-33
• 3.2.2.2 溫度對(duì)吸附容量的影響33-34
• 3.2.2.3 pH對(duì)吸附率的影響34
• 3.2.3 選擇性實(shí)驗(yàn)34-35
• 3.2.4 循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)35
• 3.2.5 應(yīng)用35-36
• 3.3 本章結(jié)論36-37
• 第四章 雙模板汞離子印跡聚合物及其性能研究37-46
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分37-40
• 4.1.1 儀器和試劑37-38
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)方法38-40
• 4.1.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的制備38
• 4.1.2.2 熱失重實(shí)驗(yàn)38-39
• 4.1.2.3 Hg~(2+)濃度的測(cè)定39
• 4.1.2.4 吸附容量實(shí)驗(yàn)39-40
• 4.1.2.5 選擇性實(shí)驗(yàn)40
• 4.2 結(jié)果與討論40-45
• 4.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征40-41
• 4.2.1.1 掃描電鏡表征40-41
• 4.2.1.2 熱失重分析41
• 4.2.2 最佳吸附條件的選擇41-43
• 4.2.2.1 時(shí)間對(duì)吸附容量的影響41-42
• 4.2.2.2 溫度對(duì)吸附容量的影響42
• 4.2.2.3 pH對(duì)吸附率的影響42-43
• 4.2.3 選擇性實(shí)驗(yàn)43-44
• 4.2.4 循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)44
• 4.2.5 應(yīng)用44-45
• 4.3 本章結(jié)論45-46
• 第五章 結(jié)論46-48
• 參考文獻(xiàn)48-50
• 附錄 合成反應(yīng)裝置50-51
• 致謝51-52
• 碩士期間科研成果52

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1 劉崢;溫玉清;黃美春;;銅離子印跡聚合物的制備及吸附性能[J];桂林工學(xué)院學(xué)報(bào);2007年01期

2 王玲玲;閆永勝;鄧月華;李春香;徐婉珍;;鉛離子印跡聚合物的制備、表征及其在水溶液中的吸附行為研究[J];分析化學(xué);2009年04期

3 賴曉綺;楊遠(yuǎn)奇;薛s，

本文編號(hào)：945411