發(fā)布時間：2017-09-30 01:32

  本文關(guān)鍵詞：汞離子印跡聚合物的制備及其應用研究

  更多相關(guān)文章： Hg~(2+) 吸附 沉淀聚合法 表面印跡法 雙模板印跡法

【摘要】：水是自然界中最重要的一部分資源,是人類生存、生產(chǎn)、生活的基礎(chǔ),同時也是物質(zhì)生物化學反應的儲庫。水是生態(tài)環(huán)境中不可或缺的重要組成部分,對外界環(huán)境變化存在敏感性。鑒于工業(yè)化的影響,進入水環(huán)境中的污染物質(zhì)越來越多,以重金屬為首的污染物對水體以及水中的動植物產(chǎn)生了巨大的危害,進而通過食物鏈的傳播影響我們的身體健康,且重金屬的難降解性和強穩(wěn)定性加大了治理的難度。重金屬汞是一種具有高度持久性、易揮發(fā)性與生物蓄積性等性質(zhì)的有害物質(zhì),暴露在空氣中,嚴重影響著環(huán)境與人類的安全。目前,汞不僅是美國環(huán)境保護署優(yōu)先控制污染物名單中十三種金屬元素之一,同時在歐盟《水框架指令》中,汞也被列入黑名單,屬于優(yōu)先控制污染物,所以,找到一種合適的方法控制汞污染迫在眉睫。早期,科學家Pauling提出的以抗原為模板來合成抗體的理論是分子印跡技術(shù)的雛形。在很多領(lǐng)域已有發(fā)展成果,如高分子材料合成、環(huán)境保護、食品檢測和生物工程等。分子印跡技術(shù)發(fā)展到今天,大多數(shù)研究集中在分子水平上的識別,但關(guān)于金屬配件在識別中的作用的研究還較少。鑒于金屬離子與如蛋白質(zhì)這樣的生物大分子或藥物分子進行配位以后,生成的絡合物具有較高的選擇性,鍵的結(jié)合斷裂均條件溫和的特點,故金屬離子印跡有廣泛的發(fā)展前景。第二章實驗以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,用沉淀聚合法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用紫外光譜法分析模板與功能單體的結(jié)合情況,掃描電鏡和傅里葉紅外光譜表征其表面形態(tài)和化學結(jié)構(gòu),并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時間為90min,吸附適宜溫度為60℃,溶液pH為7,最大吸附容量為5.43μg/10mg。選擇性實驗中,汞離子印跡聚合物對銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為12.33、27.17、13.37。循環(huán)吸附實驗中,第六次實驗測得的吸附容量為第一次的86.3%。運用于實際樣品中,自來水和河水的加標回收率均在89.80%~100.66%之間。第三章實驗以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,改性后的硅烷化硅膠為載體,用表面印跡法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用掃描電鏡表征其表面形態(tài),熱失重實驗證實了聚合物反應前后質(zhì)量的變化。并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時間為70min,吸附適宜溫度60℃,溶液pH為8,最大吸附容量為8.96μg/10mg。選擇性實驗中,汞離子印跡聚合物對銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為90.77、55.81、87.83。循環(huán)吸附實驗中,第六次實驗測得的吸附容量為第一次的58.4%。運用于實際樣品中,自來水和河水中Hg~(2+)的加標回收率均在86.88%~104.33%之間。第四章實驗以Hg~(2+)為模板,馬來酰亞胺為功能單體,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)為交聯(lián)劑,引入新的模板,表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨,用沉淀聚合法制備Hg~(2+)印跡聚合物。使用掃描電鏡表征其表面形態(tài),熱失重實驗證實了聚合物反應前后質(zhì)量的變化,并確定了最佳吸附條件:吸附平衡時間為110min,吸附適宜溫度50℃,溶液pH為7,最大吸附容量為9.01μg/10mg。選擇性實驗中,印跡聚合物對銅離子、鉛離子和鈷離子的選擇性系數(shù)分別為111.08、93.18、49.7。循環(huán)吸附實驗中,第六次實驗測得的吸附容量為第一次的77.3%。運用于實際樣品中,自來水和河水的加標回收率均在90.72%~101.44%之間。本實驗選擇馬來酰亞胺為功能單體,利用分子結(jié)構(gòu)中的N、O原子對Hg~(2+)的配位作用制備印跡聚合物。沉淀聚合法是一種簡單可行的制備方法,制備出來的印跡聚合物表面具備有特異性吸附功能的空穴,但將識別位點嫁接在載體表面上的表面印跡技術(shù),更能加速識別位點與模板離子的反應,進而印跡聚合物吸附分離的效果提升。其結(jié)合速度,大大快于沉淀聚合法所制備的聚合物,吸附率能達到90%左右,對于競爭性離子的選擇性優(yōu)于沉淀聚合法制備的聚合物。雙模板印跡聚合物新引入表面活性劑,各方面的性能都對比單模板也更有優(yōu)勢。以上三種用不同方法制備的聚合物應用在在水樣中都能夠有效地吸附Hg~(2+)。
【關(guān)鍵詞】：Hg~(2+) 吸附 沉淀聚合法 表面印跡法 雙模板印跡法
【學位授予單位】：上海海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X52;O631.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-19
• 1.1 前言12
• 1.2 金屬離子印跡技術(shù)原理12-13
• 1.3 模板與功能單體13-14
• 1.3.1 模板的選擇13
• 1.3.2 功能單體的選擇13-14
• 1.4 金屬離子印跡聚合物的制備方法14-16
• 1.4.1 沉淀聚合法14-15
• 1.4.2 溶膠-凝膠法15
• 1.4.3 乳液聚合法15
• 1.4.4 表面印跡法15-16
• 1.5 金屬離子印跡聚合物的表征方法16
• 1.6 金屬離子印跡技術(shù)的應用16-17
• 1.7 汞離子印跡技術(shù)的發(fā)展17
• 1.8 本論文研究內(nèi)容及意義17-19
• 第二章 沉淀聚合法制備汞離子印跡聚合物及其性能研究19-28
• 2.1 實驗部分19-22
• 2.1.1 儀器和試劑19-20
• 2.1.2 實驗方法20-22
• 2.1.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的制備20
• 2.1.2.2 Hg~(2+)濃度的測定20-21
• 2.1.2.3 吸附容量實驗21
• 2.1.2.4 選擇性實驗21-22
• 2.2 結(jié)果與討論22-27
• 2.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征22-23
• 2.2.1.1 Hg~(2+)與馬來酰亞胺相互作用的紫外光譜表征22
• 2.2.1.2 掃描電鏡表征22-23
• 2.2.1.3 紅外光譜表征23
• 2.2.2 最佳吸附條件的選擇23-25
• 2.2.2.1 時間對吸附率的影響23-24
• 2.2.2.2 溫度對吸附率的影響24
• 2.2.2.3 pH對吸附率的影響24-25
• 2.2.3 選擇性實驗25
• 2.2.4 循環(huán)吸附實驗25-26
• 2.2.5 應用26-27
• 2.3 本章結(jié)論27-28
• 第三章 硅膠表面汞離子印跡聚合物的制備及其性能研究28-37
• 3.1 實驗部分28-31
• 3.1.1 儀器和試劑28-29
• 3.1.2 實驗方法29-31
• 3.1.2.1 硅膠載體的活化和硅烷化29
• 3.1.2.2 Hg~(2+)印跡聚合物的修飾與制備29
• 3.1.2.3 熱失重實驗29-30
• 3.1.2.4 Hg~(2+)濃度的測定30
• 3.1.2.5 吸附容量實驗30-31
• 3.1.2.6 選擇性實驗31
• 3.2 結(jié)果與討論31-36
• 3.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征31-32
• 3.2.1.1 掃描電鏡表征31-32
• 3.2.1.2 熱失重分析32
• 3.2.2 最佳吸附條件的選擇32-34
• 3.2.2.1 時間對吸附容量的影響32-33
• 3.2.2.2 溫度對吸附容量的影響33-34
• 3.2.2.3 pH對吸附率的影響34
• 3.2.3 選擇性實驗34-35
• 3.2.4 循環(huán)吸附實驗35
• 3.2.5 應用35-36
• 3.3 本章結(jié)論36-37
• 第四章 雙模板汞離子印跡聚合物及其性能研究37-46
• 4.1 實驗部分37-40
• 4.1.1 儀器和試劑37-38
• 4.1.2 實驗方法38-40
• 4.1.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的制備38
• 4.1.2.2 熱失重實驗38-39
• 4.1.2.3 Hg~(2+)濃度的測定39
• 4.1.2.4 吸附容量實驗39-40
• 4.1.2.5 選擇性實驗40
• 4.2 結(jié)果與討論40-45
• 4.2.1 Hg~(2+)印跡聚合物的表征40-41
• 4.2.1.1 掃描電鏡表征40-41
• 4.2.1.2 熱失重分析41
• 4.2.2 最佳吸附條件的選擇41-43
• 4.2.2.1 時間對吸附容量的影響41-42
• 4.2.2.2 溫度對吸附容量的影響42
• 4.2.2.3 pH對吸附率的影響42-43
• 4.2.3 選擇性實驗43-44
• 4.2.4 循環(huán)吸附實驗44
• 4.2.5 應用44-45
• 4.3 本章結(jié)論45-46
• 第五章 結(jié)論46-48
• 參考文獻48-50
• 附錄 合成反應裝置50-51
• 致謝51-52
• 碩士期間科研成果52

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1 劉崢;溫玉清;黃美春;;銅離子印跡聚合物的制備及吸附性能[J];桂林工學院學報;2007年01期

2 王玲玲;閆永勝;鄧月華;李春香;徐婉珍;;鉛離子印跡聚合物的制備、表征及其在水溶液中的吸附行為研究[J];分析化學;2009年04期

3 賴曉綺;楊遠奇;薛s，

本文編號：945411