本文關(guān)鍵詞：過渡金屬硫化物及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)的理論研究

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【摘要】：隨著石墨烯材料的崛起,其他二維材料也逐漸受到了廣泛的關(guān)注和研究。近幾年,針對二維過渡金屬硫族化合物(TMDs)的研究逐漸引起重視,其中包括二硫化鉬,二硫化釩等。二硫化鉬(MoS_2)是一種具有和石墨烯結(jié)構(gòu)類似的二維材料,由于其具有的獨(dú)特性質(zhì)使其在電子器件和感應(yīng)器等方面存在很大的潛在應(yīng)用。我們采用第一性原理和蒙特卡洛計(jì)算方法,系統(tǒng)研究了非極性氣體(CO_2和CH_4)在單層MoS_2表面(包括無缺陷和有缺陷結(jié)構(gòu))的吸附過程。與常用氣體吸附劑(金屬有機(jī)架構(gòu)的材料和碳基材料)相比,MoS_2有著更大的優(yōu)勢,包括其比較大的體表面積比和可調(diào)控的性質(zhì)。CO_2和CH_4在完美MoS_2表面的吸附較弱,但是當(dāng)MoS_2表面存在硫空位缺陷時(shí),CO_2和CH_4的吸附能大大增加,為40-60kJ?mol-1。進(jìn)一步的蒙特卡洛模擬發(fā)現(xiàn),單空位的S缺陷在室溫80Bar條件下,對于CO_2的吸附質(zhì)量比達(dá)到42.1wt%,對CH_4的吸附質(zhì)量比達(dá)到37.6wt%。我們的計(jì)算結(jié)果表明通過調(diào)控MoS_2表面的缺陷結(jié)構(gòu),可以發(fā)展MoS_2成為理想吸附劑和氣體敏感器。二維單層二硫化釩(VS_2),金屬性,是一種具有磁性的過渡金屬硫族化合物。我們在第一性原理計(jì)算的基礎(chǔ)上研究了由二硫化釩和氟化石墨烯構(gòu)成的異質(zhì)材料的結(jié)構(gòu)和磁性特性。通過控制氟化石墨烯的氟化率從而調(diào)控整個異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電磁性質(zhì)。計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn),隨著氟化石墨烯表面氟化率的改變,即氟化石墨烯磁矩的改變,整個異質(zhì)結(jié)構(gòu)的總磁矩相對于單層二硫化釩有所增加,并且控制氟化石墨烯的磁矩可以有效控制整體異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁矩。通過對異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電子性質(zhì)和自旋密度的分析,我們確定了兩層之間的相互作用機(jī)制和磁性產(chǎn)生的機(jī)理。通過對分態(tài)密度的分析發(fā)現(xiàn)釩原子貢獻(xiàn)了主要的磁矩。我們的計(jì)算結(jié)果預(yù)測了過渡金屬硫族化合物異質(zhì)結(jié)構(gòu)在自旋電子器件上的潛在應(yīng)用。二維單層二硒化鉬(MoSe_2),是一種類似MoS_2結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)體材料。我們采用第一性原理的計(jì)算方法研究了單層MoSe2和具有典型表面Se缺陷的(VSe,DVSe和Vdi-Se)MoSe_2的結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。并進(jìn)一步研究了采用鹵素原子(X=F,Cl,Br,I)修復(fù)Se缺陷后的結(jié)構(gòu)、電磁和光學(xué)性質(zhì)。我們的研究結(jié)果表明,鹵素原子修復(fù)后得到的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)仍然呈現(xiàn)半導(dǎo)體特性,并且發(fā)現(xiàn)這同時(shí)也是一種有效的形成P型半導(dǎo)體的摻雜方法,可以成為實(shí)驗(yàn)上用來進(jìn)行光致發(fā)光增強(qiáng)的主要手段。Se空位缺陷可以引起缺陷態(tài),并且使得單層MoSe_2的能隙和光學(xué)吸收減小。然而,當(dāng)這些Se空穴在被鹵素原子修復(fù)替代后,開始的缺陷態(tài)會移動到導(dǎo)帶底(CBM)附近,并且增加修復(fù)系統(tǒng)的帶隙。同時(shí),鹵素原子還可以引發(fā)局域磁矩。因此,我們的理論結(jié)果為MoSe_2以及其它過渡金屬硫族化合物在光學(xué)電子器件方面的應(yīng)用提供了有價(jià)值的參考。
【關(guān)鍵詞】：密度泛函理論 異質(zhì)結(jié)構(gòu) 二硫化鉬 二硫化釩 二硒化鉬
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O611.2
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 單層二硫化鉬的納米材料11-16
• 1.1.1 單層二硫化鉬11-12
• 1.1.2 二硫化鉬的缺陷結(jié)構(gòu)12-16
• 1.2 單層二硫化釩的納米材料16-18
• 1.3 二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)18-20
• 1.4 本文的研究意義20-22
• 第二章 計(jì)算方法22-27
• 2.1 理論基礎(chǔ)22-25
• 2.1.1 Born-Oppenheimer近似與Hartree-Fock近似22
• 2.1.2 密度泛函理論22-25
• 2.2 本文中使用的計(jì)算軟件介紹25-27
• 第三章 非極性氣體在單層二硫化鉬表面的吸附研究27-40
• 3.1 引言27-28
• 3.2 計(jì)算方法28-29
• 3.3 結(jié)果與討論29-38
• 3.3.1 CO_2和CH_4在單層二硫化鉬表面的吸附29-31
• 3.3.2 CO_2和CH_4在具有點(diǎn)缺陷二硫化鉬表面的吸附31-37
• 3.3.3 采用蒙特卡洛方法對氣體吸附的研究37-38
• 3.4 本章小結(jié)38-40
• 第四章 二硫化釩與氟化石墨烯形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁性研究40-52
• 4.1 引言40-41
• 4.2 計(jì)算模型與方法41-42
• 4.3 結(jié)果與討論42-51
• 4.3.1 范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)模擬的泛函選擇42-44
• 4.3.2 石墨烯和VS2形成的穩(wěn)定異質(zhì)結(jié)構(gòu)44-46
• 4.3.3 氟化石墨烯對VS2磁性的調(diào)控46-49
• 4.3.4 自旋極化態(tài)密度和自旋密度的分析49-51
• 4.4 本章小結(jié)51-52
• 第五章 鹵素原子修復(fù)二硒化鉬表面硒空位的電磁和光學(xué)性質(zhì)的研究52-66
• 5.1 引言52-53
• 5.2 計(jì)算方法53-54
• 5.3 結(jié)果與討論54-64
• 5.4 本章小結(jié)64-66
• 第六章 總結(jié)66-69
• 參考文獻(xiàn)69-82
• 攻讀學(xué)位期間本人出版或公開發(fā)表的論著、論文82-83
• 致謝83-84

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1 蔡釗;鄺允;羅亮;王利人;孫曉明;;Au-Ni異質(zhì)結(jié)納米晶的尺寸調(diào)控[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2013年09期

2 張振飛;劉海瑞;張華;劉旭光;賈虎生;許并社;;ZnO/Ag球形異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料的制備及其吸光性能研究[J];人工晶體學(xué)報(bào);2013年12期

3 錢學(xué)e，

本文編號：939405