本文關(guān)鍵詞：基于稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的雜化探針的制備及其應(yīng)用

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【摘要】：熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)是指兩個(gè)生色團(tuán)(即供體-受體對(duì))間產(chǎn)生的一種能量轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。通常,當(dāng)能量供體的發(fā)射光譜與能量受體的吸收光譜重疊,且兩者之間的距離小于10 nm時(shí),才能發(fā)生有效的能量傳遞。稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶(UCNPs)由于具有毒性低、光化學(xué)穩(wěn)定性好、發(fā)光強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)備受人們關(guān)注,且激發(fā)光源為近紅外光,可以有效避免生物樣品自體熒光的干擾,從而提高檢測(cè)信噪比。由于稀土離子的發(fā)光是由f-f躍遷引起的,不屬于熒光范疇,因此,稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料參與的共振能量轉(zhuǎn)移常被稱(chēng)為發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移(LRET)。本文工作主要集中于以稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶為能量供體的基于LRET過(guò)程的雜化納米探針的制備及其在檢測(cè)方面的應(yīng)用:1)Cu~(2+)是人體所必須的微量元素,在人體新陳代謝中起著重要的作用,因此,發(fā)展快速且高靈敏度檢測(cè)Cu~(2+)的方法十分重要。目前,常用的熒光探針,特別是羅丹明及其衍生物由于其獨(dú)特的性質(zhì)而被應(yīng)用于Cu~(2+)檢測(cè)。但是,部分羅丹明類(lèi)熒光探針并不能很好的區(qū)分Cu~(2+)和Hg~(2+),這一缺點(diǎn)限制了它在生物方面的應(yīng)用。為此,我們將一種羅丹明B衍生物(RBH)嫁接到介孔二氧化硅(mSiO2)包裹的具有核殼結(jié)構(gòu)的稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶NaYF4:Yb,Er@NaYF4(CS-UCNP)上,構(gòu)筑了一個(gè)以CS-UCNP為能量供體,RBH為能量受體的基于LRET過(guò)程的雜化納米探針(CS-UCNP@mSiO2-RBH)。當(dāng)Cu~(2+)存在時(shí),該雜化納米探針在980 nm激發(fā)光照射時(shí),RBH在580 nm處熒光出現(xiàn),而CS-UCNP的545 nm處綠光發(fā)射會(huì)被淬滅,說(shuō)明由CS-UCNP到RBH-Cu~(2+)復(fù)合物的LRET過(guò)程發(fā)生。這一雜化納米探針在Hg~(2+)存在時(shí)仍可以檢測(cè)Cu~(2+)且在無(wú)水乙醇中的檢測(cè)限為0.82μM。同時(shí),該探針可以實(shí)現(xiàn)細(xì)胞內(nèi)對(duì)Cu~(2+)的上轉(zhuǎn)換及下轉(zhuǎn)換發(fā)光雙重檢測(cè)。2)以適配體ssDNA(5’-NH2-TCTCAATGGCTGCCTCCC-3’)修飾的水溶性稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶(Cit-UCNPs-ssDNA)作為能量供體,單壁碳納米角(SWCNHs)作為能量受體,構(gòu)筑了基于LRET的納米平臺(tái),實(shí)現(xiàn)了PML/RARα融合基因片段的上轉(zhuǎn)換發(fā)光“Turn-On”型檢測(cè)。在被檢測(cè)DNA(即目標(biāo)DNA,急性早幼粒細(xì)胞白血病(APL)上的一段PML/RARα融合基因)存在時(shí),由于目標(biāo)DNA與ssDNA通過(guò)堿基互補(bǔ)配對(duì)形成穩(wěn)定的雙鏈DNA,進(jìn)而削弱了Cit-UCNPs與SWCNHs之間的π-π相互作用,LRET過(guò)程被禁止,導(dǎo)致被SWCNHs淬滅的Cit-UCNPs的發(fā)光增強(qiáng),而當(dāng)非互補(bǔ)DNA序列或單堿基錯(cuò)配DNA序列存在時(shí),Cit-UCNPs的發(fā)光不會(huì)出現(xiàn)增強(qiáng),說(shuō)明該納米探針可以實(shí)現(xiàn)對(duì)PML/RARα融合基因的選擇性識(shí)別,且在水中的檢測(cè)限為0.28 nM。這是據(jù)我們所知第一例基于LRET過(guò)程將上轉(zhuǎn)換納米晶和SWCNHs作為供體-受體對(duì)來(lái)檢測(cè)PML/RARα融合基因片段的納米探針。3)制備了兩種基于LRET過(guò)程的用于重金屬鉛離子(Pb~(2+))檢測(cè)的納米探針。其中,檸檬酸鈉改性并接有Pb~(2+)適配體(5’-NH2-(CH2)6-GGGTGGGTGGGTGGGT-3’)的稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶(Cit-UCNPs-pDNA)作為能量供體,SWCNHs或氧化石墨烯(GO)作為能量受體。無(wú)Pb~(2+)存在時(shí),納米探針Cit-UCNPs-pDNA-SWCNHs或Cit-UCNPs-pDNA-GO中能量供體UCNPs的上轉(zhuǎn)換發(fā)光被SWCNHs或GO淬滅。在Pb~(2+)存在時(shí),通過(guò)鳥(niǎo)嘌呤(G)之間的氫鍵形成鳥(niǎo)嘌呤-四聚平面,然后通過(guò)π-π堆積聚集而形成高穩(wěn)定性的G-四鏈體,導(dǎo)致SWCNHs或GO剝離納米顆粒的表面,LRET過(guò)程被阻止,能量供體UCNPs的發(fā)光恢復(fù),實(shí)現(xiàn)了對(duì)Pb~(2+)高選擇性和高靈敏度檢測(cè)。據(jù)我們所知,這是第一例基于LRET過(guò)程將上轉(zhuǎn)換納米晶和SWCNHs或GO作為供體-受體對(duì)來(lái)檢測(cè)Pb~(2+)的納米探針。
【關(guān)鍵詞】：上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶 發(fā)光共振能量轉(zhuǎn)移 檢測(cè) 單壁碳納米角 氧化石墨烯
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 緒論14-37
• 1.1 引言14
• 1.2 上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的組成14-16
• 1.3 上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的制備16-20
• 1.3.1 水熱法16-17
• 1.3.2 溶劑熱法17-18
• 1.3.3 共沉淀法18-19
• 1.3.4 熱分解法19-20
• 1.4 上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的表面修飾20-26
• 1.4.1 硅烷化法20-22
• 1.4.2 配體交換法22-23
• 1.4.3 配體氧化法23-24
• 1.4.4 層層自組裝法24-26
• 1.5 上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的應(yīng)用26-35
• 1.5.1 光學(xué)成像26-30
• 1.5.2 發(fā)光檢測(cè)30-32
• 1.5.3 疾病治療32-35
• 1.6 本論文的研究意義和內(nèi)容35-37
• 第二章 基于羅丹明衍生物及上轉(zhuǎn)換納米晶的雜化探針用于選擇性區(qū)分銅、汞離子及細(xì)胞內(nèi)熒光成像37-56
• 2.1 引言37-38
• 2.2 儀器與試劑38-40
• 2.2.1 主要儀器38-39
• 2.2.2 主要試劑39-40
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法40-44
• 2.3.1 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的制備40-41
• 2.3.2 介孔二氧化硅的包覆41
• 2.3.3 羅丹明B酰肼（RBH）的合成41-42
• 2.3.4 有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化納米探針CS-UCNP@mSiO2-RBH的制備42
• 2.3.5 銅離子檢測(cè)實(shí)驗(yàn)42-43
• 2.3.6 細(xì)胞培養(yǎng)43
• 2.3.7 細(xì)胞熒光成像43
• 2.3.8 MTT法細(xì)胞活性實(shí)驗(yàn)43-44
• 2.4 表征手段44-45
• 2.5 結(jié)果與討論45-55
• 2.5.1 合成與表征45-49
• 2.5.2 雜化納米探針對(duì)銅離子的紫外-可見(jiàn)吸收光譜和熒光光譜檢測(cè)49-54
• 2.5.3 細(xì)胞熒光成像54-55
• 2.6 本章小結(jié)55-56
• 第三章 基于上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶與碳納米角的納米平臺(tái)用于急性早幼粒細(xì)胞白血病PML/RARα 融合基因的高靈敏度檢測(cè)56-70
• 3.1 引言56-58
• 3.2 儀器與試劑58-59
• 3.2.1 主要儀器58
• 3.2.2 主要試劑58-59
• 3.3 實(shí)驗(yàn)方法59-60
• 3.3.1 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的制備59
• 3.3.2 水溶性上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的合成59
• 3.3.3 PML/RARα 融合基因適配體的嫁接59-60
• 3.3.4 PML/RARα 融合基因的檢測(cè)60
• 3.4 表征手段60
• 3.5 結(jié)果與討論60-68
• 3.5.1 合成及表征60-65
• 3.5.2 納米探針對(duì)PML/RARα 融合基因的發(fā)光光譜檢測(cè)65-68
• 3.6 本章小結(jié)68-70
• 第四章 基于上轉(zhuǎn)發(fā)光納米晶與單壁碳納米角或氧化石墨烯的Pb~(2+)納米探針的制備70-80
• 4.1 引言70-71
• 4.2 儀器和試劑71-72
• 4.2.1 主要儀器71
• 4.2.2 主要試劑71-72
• 4.3 實(shí)驗(yàn)方法72-73
• 4.3.1 稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的制備72
• 4.3.2 水溶性上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶的合成72
• 4.3.3 鉛離子適配體的嫁接72
• 4.3.4 鉛離子的檢測(cè)實(shí)驗(yàn)72-73
• 4.4 表征手段73
• 4.5 結(jié)果與討論73-78
• 4.5.1 合成及表征73-75
• 4.5.2 納米探針對(duì)鉛離子的發(fā)光光譜檢測(cè)75-78
• 4.6 本章小結(jié)78-80
• 第五章 結(jié)論與展望80-82
• 5.1 結(jié)論80-81
• 5.2 展望81-82
• 參考文獻(xiàn)82-94
• 作者在攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果94-95
• 作者在攻讀碩士學(xué)位期間所參與的項(xiàng)目95-96
• 致謝96

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本文編號(hào)：937243