本文關(guān)鍵詞：鈀基催化材料對(duì)乙醇電催化氧化及氧還原的研究

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【摘要】：在最近幾十年,具有眾多優(yōu)點(diǎn)的直接乙醇燃料電池和質(zhì)子膜燃料電池正逐漸受到全球范圍的廣泛關(guān)注和重視。本論文主要從篩選合適的鈀基合金催化劑和改進(jìn)催化劑的形貌兩個(gè)方面來(lái)提高直接乙醇燃料電池和質(zhì)子膜燃料電池電催化劑的催化性能。我們制備了PdWO/C,Pd-Cr/C催化劑和Pd-W納米多孔材料,并測(cè)試了催化劑對(duì)堿性介質(zhì)中的乙醇的電催化氧化和酸性介質(zhì)中的氧還原反應(yīng)的催化作用。我們用X-射線衍射光譜、X-射線光電子能譜、透射電子顯微鏡、高倍透射電子顯微鏡、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法、能量色散圖譜等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。此外,還使用循環(huán)伏安法、線性伏安掃描法、時(shí)間電流曲線等電化學(xué)檢測(cè)方法測(cè)試催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。本論文的主要研究結(jié)果如下:1.我們通過(guò)硼氫化鈉還原的方法制備富含氧化物的碳負(fù)載的PdW雙金屬催化劑。高分辨透射電子顯微鏡和X射線光電子能譜顯示在催化劑中含有氧化物。在X-射線光電子能譜表征結(jié)果顯示,氧原子在PdW雙金屬納米顆粒中所占所有原子的比例約為50%。在堿性介質(zhì)中乙醇氧化反應(yīng)過(guò)程中,含氧化物豐富的PdW/C催化劑比Pd/C的催化活性高。相對(duì)于Pd/C,含氧化物豐富的Pd_(0.8)W_(0.2)/C的起始電位負(fù)移約90 mV。催化劑活性的提高可以用W/WO_x的協(xié)同效應(yīng)來(lái)解釋。綜上所述,我們提供了一個(gè)新模型,通過(guò)將貴金屬和氧化物制備到同一個(gè)納米粒子中,我們提供了貴金屬/促進(jìn)劑系統(tǒng)的一個(gè)模型,在新模型中其中貴金屬與促進(jìn)劑的距離接近到了極限。2.我們使用簡(jiǎn)單的化學(xué)法制備了不同原子比的Pd-Cr/C催化劑。在電化學(xué)測(cè)試中,Pd_(0.6)Cr_(0.4)/C、Pd_(0.7)Cr_(0.3)/C、Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C、Pd_(0.9)Cr_(0.1)/C的氧還原起始電位分別為0.755 V、0.758 V、0.835 V、0.788 V(vs.RHE),分別比Pd/C(0.738V vs.RHE)催化劑得起始電位正移了17 mV、20 mV、97 mV、50 mV。催化劑通過(guò)X-射線衍射光譜、X-射線光電子能譜、透射電子顯微鏡等方法進(jìn)行物理表征。我們制備的Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C催化劑不僅表現(xiàn)出出色的活性,而且具有出色的耐久性。由上可知,Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C可以成為氧還原的優(yōu)秀催化劑。3.由于納米多孔材料其特殊的微觀結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的物理化學(xué)性能,納米多孔材料在電催化領(lǐng)域、傳感等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。本章利用去合金法制備Pd-W納米多孔材料,并探究這種納米多孔材料對(duì)堿性條件下的乙醇氧化反應(yīng)的催化效果。使用循環(huán)伏安法、線性伏安掃描法、時(shí)間電流曲線等對(duì)催化劑測(cè)試。相對(duì)Pd/C,多孔PdW催化劑起始點(diǎn)位負(fù)移大約85 mV,同時(shí)表現(xiàn)出高的電催化穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 鈀基催化劑 電氧化 氧還原 氧化物 多孔材料
【學(xué)位授予單位】：齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• 第1章 緒論11-19
• 1.1 燃料電池概況11-12
• 1.1.1 燃料電池的發(fā)展歷史進(jìn)程11
• 1.1.2 燃料電池的特點(diǎn)11-12
• 1.1.3 燃料電池的分類12
• 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池12-13
• 1.2.1 質(zhì)子交換膜燃料電池概況12
• 1.2.2 質(zhì)子交換膜燃料電池特點(diǎn)12-13
• 1.3 直接乙醇燃料電池13-14
• 1.3.1 直接乙醇燃料電池的概況13
• 1.3.2 乙醇在堿性介質(zhì)中電氧化13-14
• 1.4 鈀基催化材料的研究14-17
• 1.4.1 鈀基電催化劑的研究現(xiàn)狀14-16
• 1.4.2 多孔材料催化劑16-17
• 1.5 催化劑的制備方法17
• 1.5.1 液相化學(xué)還原法17
• 1.5.2 電化學(xué)沉積法17
• 1.5.3 氣相還原法17
• 1.5.4 去合金法17
• 1.5.5 模板法17
• 1.6 本文主要研究方向和內(nèi)容17-19
• 第2章 Pd WO/C催化劑用于堿性條件下乙醇氧化19-33
• 2.1 引言19-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-24
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置21-22
• 2.2.2 材料試劑及溶液配制方法22
• 2.2.3 催化劑的制備22-23
• 2.2.4 工作電極的制備23
• 2.2.5 催化劑的表征23-24
• 2.2.6 電化學(xué)測(cè)試24
• 2.3 結(jié)果與討論24-32
• 2.3.1 不同催化劑的測(cè)試表征24-28
• 2.3.2 含氧化物的Pd W/C催化劑電化學(xué)測(cè)試部分28-32
• 2.4 結(jié)論32-33
• 第3章 Pd Cr/C用作具有出色耐久性的氧還原電催化劑33-43
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-37
• 3.2.1 儀器設(shè)備34
• 3.2.2 材料、試劑34-35
• 3.2.3 催化劑的制備35-36
• 3.2.8 工作電極的制備36
• 3.2.9 催化劑的表征36
• 3.2.10 伏安測(cè)試36
• 3.2.11 氧還原電催化活性測(cè)試36-37
• 3.3 結(jié)果討論37-41
• 3.3.1 催化劑的電化學(xué)測(cè)試37-38
• 3.3.3 不同Pd:Cr原子比Pd Cr/C催化劑的表征38-41
• 3.4 結(jié)論41-43
• 第4章 Pd基多孔材料用于堿性條件下乙醇電氧化43-49
• 4.1 引言43
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分43-46
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置43-44
• 4.2.2 材料、試劑及溶液配制44-45
• 4.2.3 Pd-W多孔材料的制備45
• 4.2.4 工作電極的制備45
• 4.2.5 電化學(xué)測(cè)試45-46
• 4.3 結(jié)果與討論46-48
• 4.4 結(jié)論48-49
• 第5章 結(jié)論49-51
• 參考文獻(xiàn)51-63
• 致謝63-65
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文成果及獲獎(jiǎng)情況65

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1 王麗娟;在石墨及聚酞菁化合物電極上氧還原的電催化[J];催化學(xué)報(bào);1988年01期

2 黃幼菊;李偉善;黃青丹;李偉;張慶龍;蔣臘生;;氫鉬青銅對(duì)鉑催化氧還原反應(yīng)的促進(jìn)作用[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2007年05期

3 李之樂(lè);曾為民;馬玉錄;;聚苯胺載鉑鈀電極的制備及氧還原催化性能研究[J];華東理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2013年04期

4 李萍;李升憲;胡曉宏;王會(huì)勤;;球磨方法對(duì)氧還原催化劑性能的影響[J];電池;2006年03期

5 位辰先,田建華,梁寶臣,劉邦衛(wèi);制備條件對(duì)卟啉鈷氧還原催化性能的影響[J];天津理工學(xué)院學(xué)報(bào);2004年03期

6 孫曉然;李光躍;夏定國(guó);張立美;李釩;;均苯四甲酰亞胺橋聯(lián)的聚酞菁亞鐵的氧還原反應(yīng)(英文)[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2013年07期

7 左小剛;;硫酸鹽還原菌對(duì)陰極氧還原反應(yīng)的影響[J];新疆有色金屬;2013年05期

8 張麗娟,夏定國(guó),王振堯,袁嶸,吳自玉;鉑鉍金屬間化合物催化劑的氧還原與抗甲醇氧化性能[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2005年03期

9 李英霞;陳章霖;羅瑞賢;陳靄t，

本文編號(hào)：936311