本文關(guān)鍵詞：鈀基催化材料對乙醇電催化氧化及氧還原的研究

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【摘要】：在最近幾十年,具有眾多優(yōu)點的直接乙醇燃料電池和質(zhì)子膜燃料電池正逐漸受到全球范圍的廣泛關(guān)注和重視。本論文主要從篩選合適的鈀基合金催化劑和改進催化劑的形貌兩個方面來提高直接乙醇燃料電池和質(zhì)子膜燃料電池電催化劑的催化性能。我們制備了PdWO/C,Pd-Cr/C催化劑和Pd-W納米多孔材料,并測試了催化劑對堿性介質(zhì)中的乙醇的電催化氧化和酸性介質(zhì)中的氧還原反應的催化作用。我們用X-射線衍射光譜、X-射線光電子能譜、透射電子顯微鏡、高倍透射電子顯微鏡、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法、能量色散圖譜等方法對催化劑進行了表征。此外,還使用循環(huán)伏安法、線性伏安掃描法、時間電流曲線等電化學檢測方法測試催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。本論文的主要研究結(jié)果如下:1.我們通過硼氫化鈉還原的方法制備富含氧化物的碳負載的PdW雙金屬催化劑。高分辨透射電子顯微鏡和X射線光電子能譜顯示在催化劑中含有氧化物。在X-射線光電子能譜表征結(jié)果顯示,氧原子在PdW雙金屬納米顆粒中所占所有原子的比例約為50%。在堿性介質(zhì)中乙醇氧化反應過程中,含氧化物豐富的PdW/C催化劑比Pd/C的催化活性高。相對于Pd/C,含氧化物豐富的Pd_(0.8)W_(0.2)/C的起始電位負移約90 mV。催化劑活性的提高可以用W/WO_x的協(xié)同效應來解釋。綜上所述,我們提供了一個新模型,通過將貴金屬和氧化物制備到同一個納米粒子中,我們提供了貴金屬/促進劑系統(tǒng)的一個模型,在新模型中其中貴金屬與促進劑的距離接近到了極限。2.我們使用簡單的化學法制備了不同原子比的Pd-Cr/C催化劑。在電化學測試中,Pd_(0.6)Cr_(0.4)/C、Pd_(0.7)Cr_(0.3)/C、Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C、Pd_(0.9)Cr_(0.1)/C的氧還原起始電位分別為0.755 V、0.758 V、0.835 V、0.788 V(vs.RHE),分別比Pd/C(0.738V vs.RHE)催化劑得起始電位正移了17 mV、20 mV、97 mV、50 mV。催化劑通過X-射線衍射光譜、X-射線光電子能譜、透射電子顯微鏡等方法進行物理表征。我們制備的Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C催化劑不僅表現(xiàn)出出色的活性,而且具有出色的耐久性。由上可知,Pd_(0.8)Cr_(0.2)/C可以成為氧還原的優(yōu)秀催化劑。3.由于納米多孔材料其特殊的微觀結(jié)構(gòu)和獨特的物理化學性能,納米多孔材料在電催化領(lǐng)域、傳感等方面具有廣闊的應用前景。本章利用去合金法制備Pd-W納米多孔材料,并探究這種納米多孔材料對堿性條件下的乙醇氧化反應的催化效果。使用循環(huán)伏安法、線性伏安掃描法、時間電流曲線等對催化劑測試。相對Pd/C,多孔PdW催化劑起始點位負移大約85 mV,同時表現(xiàn)出高的電催化穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 鈀基催化劑 電氧化 氧還原 氧化物 多孔材料
【學位授予單位】：齊魯工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-11
• 第1章 緒論11-19
• 1.1 燃料電池概況11-12
• 1.1.1 燃料電池的發(fā)展歷史進程11
• 1.1.2 燃料電池的特點11-12
• 1.1.3 燃料電池的分類12
• 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池12-13
• 1.2.1 質(zhì)子交換膜燃料電池概況12
• 1.2.2 質(zhì)子交換膜燃料電池特點12-13
• 1.3 直接乙醇燃料電池13-14
• 1.3.1 直接乙醇燃料電池的概況13
• 1.3.2 乙醇在堿性介質(zhì)中電氧化13-14
• 1.4 鈀基催化材料的研究14-17
• 1.4.1 鈀基電催化劑的研究現(xiàn)狀14-16
• 1.4.2 多孔材料催化劑16-17
• 1.5 催化劑的制備方法17
• 1.5.1 液相化學還原法17
• 1.5.2 電化學沉積法17
• 1.5.3 氣相還原法17
• 1.5.4 去合金法17
• 1.5.5 模板法17
• 1.6 本文主要研究方向和內(nèi)容17-19
• 第2章 Pd WO/C催化劑用于堿性條件下乙醇氧化19-33
• 2.1 引言19-21
• 2.2 實驗部分21-24
• 2.2.1 實驗裝置21-22
• 2.2.2 材料試劑及溶液配制方法22
• 2.2.3 催化劑的制備22-23
• 2.2.4 工作電極的制備23
• 2.2.5 催化劑的表征23-24
• 2.2.6 電化學測試24
• 2.3 結(jié)果與討論24-32
• 2.3.1 不同催化劑的測試表征24-28
• 2.3.2 含氧化物的Pd W/C催化劑電化學測試部分28-32
• 2.4 結(jié)論32-33
• 第3章 Pd Cr/C用作具有出色耐久性的氧還原電催化劑33-43
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實驗部分34-37
• 3.2.1 儀器設備34
• 3.2.2 材料、試劑34-35
• 3.2.3 催化劑的制備35-36
• 3.2.8 工作電極的制備36
• 3.2.9 催化劑的表征36
• 3.2.10 伏安測試36
• 3.2.11 氧還原電催化活性測試36-37
• 3.3 結(jié)果討論37-41
• 3.3.1 催化劑的電化學測試37-38
• 3.3.3 不同Pd:Cr原子比Pd Cr/C催化劑的表征38-41
• 3.4 結(jié)論41-43
• 第4章 Pd基多孔材料用于堿性條件下乙醇電氧化43-49
• 4.1 引言43
• 4.2 實驗部分43-46
• 4.2.1 實驗裝置43-44
• 4.2.2 材料、試劑及溶液配制44-45
• 4.2.3 Pd-W多孔材料的制備45
• 4.2.4 工作電極的制備45
• 4.2.5 電化學測試45-46
• 4.3 結(jié)果與討論46-48
• 4.4 結(jié)論48-49
• 第5章 結(jié)論49-51
• 參考文獻51-63
• 致謝63-65
• 在讀期間發(fā)表的學術(shù)論文成果及獲獎情況65

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本文編號：936311