本文關(guān)鍵詞：貴金屬負(fù)載的磁性多孔材料的制備及其催化性能的研究

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【摘要】：金屬-有機(jī)框架(Metal-Organic Frameworks),簡稱MOFs,是指由一種由金屬離子和其他有機(jī)配體自組裝成的具有多孔結(jié)構(gòu)的晶體材料。這種材料具有特殊的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的性能,已引起科研工作者廣泛研究。與其他傳統(tǒng)的多孔材料相比,除比表面積大之外,MOFs還具有制備過程簡單,原料易得,組成它的金屬離子和有機(jī)配體具有多樣性等特點,同時,可以通過選擇不同的金屬離子和有機(jī)配體來調(diào)節(jié)MOFs的孔徑尺寸或引入其它所需官能團(tuán)進(jìn)行表面改性。MOFs中還具有高密度的配位不飽和金屬活性位點,使其可以用于多相催化,并表現(xiàn)出良好的催化活性。近年來,MOFs在氣體儲存和分離、傳感、藥物載體和催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。但是,由于MOFs是金屬離子與多功能有機(jī)配體通過配位鍵形成的,MOFs中配位鍵可直接影響它的穩(wěn)定性及抗酸抗堿性,導(dǎo)致在一些極端條件下的應(yīng)用受到很大限制。一般有兩種思路解決這一問題:一是通過制備MOFs材料的衍生多孔碳材料;二是參雜一些穩(wěn)定性高的無機(jī)物�；贛OFs的特征,本論文提出一種基于MOFs的磁性多孔復(fù)合催化劑的簡單合成方法,并通過參雜和碳化的手段克服了MOFs材料的化學(xué)和熱不穩(wěn)定性,并詳細(xì)研究了其催化性能。研究內(nèi)容主要有:1.通過一種簡單的層層自組裝的方法合成了負(fù)載Au納米粒子的MOFs、Fe3O4和氧化還原石墨烯(rGO)的復(fù)合材料,即rGO@Fe3O4@MIL-100/Au。詳細(xì)研究了該材料的形態(tài),結(jié)構(gòu)和組成。通過控制自組裝的次數(shù)來控制MIL-100層的厚度,并將MIL-100層厚度不同的復(fù)合材料應(yīng)用到對硝基苯酚(4-NP)的還原反應(yīng)當(dāng)中,同時對它們的催化活性及穩(wěn)定性進(jìn)行考察。結(jié)果表明,rGO的參雜能顯著提高催化劑的穩(wěn)定性,并且自組裝包裹10次的催化劑材料的綜合性能最好。2.利用一鍋法制備核-殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@MIL-100復(fù)合材料,加入到PdCl2溶液中攪拌,使PdCl2均勻分散在MOFs的孔道中。接著在450℃的N2氛圍中碳化,這樣就制備了一種比MOFs更穩(wěn)定的多孔材料Fe3O4@MC-Pd。對所制備的催化劑進(jìn)行一系列形貌、結(jié)構(gòu)和組成的表征分析,確定了其微觀結(jié)構(gòu)。將制得的納米微球催化劑應(yīng)用于亞甲基藍(lán)(MB)的還原反應(yīng)中,詳細(xì)研究了其催化活性,探討了其抗酸堿及熱穩(wěn)定性。結(jié)果表明,經(jīng)過碳化后的Fe3O4@MC-Pd催化劑的穩(wěn)定性顯著增強(qiáng),在重復(fù)使用10次之后,其催化活性幾乎保持不變,催化轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機(jī)框架 超順磁性 多孔碳材料 貴金屬負(fù)載 多相催化應(yīng)用
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-24
• 1.1 金屬-有機(jī)框架材料的簡介10
• 1.2 金屬-有機(jī)框架材料的研究背景和發(fā)展現(xiàn)狀10-12
• 1.3 金屬-有機(jī)框架材料的特點12-14
• 1.3.1 比表面積大12
• 1.3.2 孔徑可調(diào)12-13
• 1.3.3 結(jié)構(gòu)多樣13
• 1.3.4 含有高活性的不飽和金屬離子13-14
• 1.4 金屬-有機(jī)框架材料的設(shè)計與合成14-15
• 1.4.1 水(溶劑)熱法14
• 1.4.2 機(jī)械研磨法14
• 1.4.3 溶劑擴(kuò)散法14-15
• 1.5 金屬-有機(jī)框架材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用15-18
• 1.6 金屬-有機(jī)框架材料制備多孔碳材料18
• 1.7 本論文的選題意義和研究內(nèi)容18-20
• 1.7.1 本課題的選題目的和意義18-19
• 1.7.2 本課題的主要研究內(nèi)容19-20
• 參考文獻(xiàn)20-24
• 第二章 負(fù)載Au納米粒子的金屬有機(jī)框架/氧化還原石墨烯復(fù)合材料的制備及其催化性能的研究24-44
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實驗部分25-27
• 2.2.1 實驗試劑及測試儀器25-26
• 2.2.2 rGO@Fe_3O_4@MIL-100(Fe)/Au納米粒子的制備26-27
• 2.2.3 實驗過程27
• 2.3 結(jié)果與討論27-39
• 2.3.1 rGO@Fe_3O_4@MIL-100/Au納米催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌表征27-33
• 2.3.2 復(fù)合材料的磁性能分析33-34
• 2.3.3 對硝基苯酚(4-NP)還原為對氨基苯酚(4-AP)的催化反應(yīng)34-36
• 2.3.4 rGO@Fe_3O_4@MIL-100/Au磁性納米催化劑的循環(huán)催化測試36-39
• 2.4 本章小結(jié)39-40
• 參考文獻(xiàn)40-44
• 第三章 負(fù)載Pd納米粒子的金屬有機(jī)框架衍生多孔碳復(fù)合材料的制備及其催化性能研究44-64
• 3.1 引言44-45
• 3.2 實驗部分45-48
• 3.2.1 實驗試劑及測試儀器45-46
• 3.2.2 Fe_3O_4@MC-Pd納米顆粒的制備46-47
• 3.2.3 實驗過程47-48
• 3.3 結(jié)果與討論48-59
• 3.3.1 Fe_3O_4@MC-Pd納米催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌表征48-53
• 3.3.2 制備復(fù)合材料的磁性測試53-54
• 3.3.3 Fe_3O_4@MC-Pd的催化性能測試54-56
• 3.3.4 Fe_3O_4@MC-Pd磁性納米催化劑的穩(wěn)定性測試56-59
• 3.4 本章小結(jié)59-60
• 參考文獻(xiàn)60-64
• 第四章 主要結(jié)論64-65
• 在學(xué)期間的研究成果65-66
• 致謝66

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本文編號：914777