本文關(guān)鍵詞：Zn助劑對(duì)鐵基催化劑費(fèi)托合成制低碳烯烴性能的影響（英文）

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【摘要】：低碳烯烴(C_2~= C_4~=)是十分重要的基礎(chǔ)化工原料,目前主要采用熱裂解或催化裂解石腦油、蠟油等工藝路線(xiàn)生產(chǎn).近年來(lái),針對(duì)全球范圍的石油危機(jī)及我國(guó)富煤貧油這一基本的國(guó)情,以煤、天然氣(頁(yè)巖氣)和生物質(zhì)等豐厚的碳資源,經(jīng)合成氣制取低碳烯烴的工藝路線(xiàn)備受關(guān)注.其中,合成氣經(jīng)由甲醇或二甲醚間接制取烯烴技術(shù)(MTO/MTP)已經(jīng)工業(yè)化;與之相比,費(fèi)托合成直接生產(chǎn)低碳烯烴(FTO)工藝流程短、投資和操作費(fèi)用低,具有良好的工業(yè)發(fā)展前景.目前,費(fèi)托合成催化劑活性組分的研究主要集中于Fe,Co,Ni和Ru等元素,其中Fe基催化劑具有較高低碳烯烴選擇性、較低甲烷選擇性和制造廉價(jià)等優(yōu)勢(shì),更適合于FTO反應(yīng).最近,人們大多聚焦于對(duì)負(fù)載型鐵基催化劑的研究,但傳統(tǒng)非負(fù)載型鐵催化劑由于其制備簡(jiǎn)單、價(jià)格低廉,仍然具有巨大的開(kāi)發(fā)前景.近來(lái),我們組報(bào)道了采用微波水熱法制備的Zr助劑改性Fe-Zr催化劑應(yīng)用于CO加氫研究,提高了催化劑的活性,與傳統(tǒng)Mn改性鐵基催化劑相比,CO_2選擇性明顯降低.目前,已有研究小組對(duì)Zn助劑提高鐵基催化劑烯烴選擇性進(jìn)行報(bào)道,但反應(yīng)過(guò)程中的嚴(yán)重積碳問(wèn)題卻少有研究.我們?cè)贔e-Zr催化劑的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步研究了Zn助劑在提高鐵基催化劑低碳烯烴選擇性、改善產(chǎn)物分布和降低反應(yīng)過(guò)程積碳方面的作用.我們分別采用微波水熱法和浸漬法對(duì)鐵基催化劑進(jìn)行了Zn改性,并將其用于費(fèi)托合成制取低碳烯烴反應(yīng).運(yùn)用掃描電鏡(SEM)、X射線(xiàn)衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET)、H_2程序升溫還原(H_2-TPR)和X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)技術(shù)手段對(duì)催化劑的物理和化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征.結(jié)果表明,兩種方法改性后的鐵基催化劑具有高低碳烯烴選擇性和穩(wěn)定性,重質(zhì)烴(C_5~+)含量降低,且保持低CO_2選擇性.此外,采用兩種方法 Zn改性的鐵基催化劑展現(xiàn)出了不同的特性.XRD結(jié)果表明,反應(yīng)前兩種方法制備的樣品α-Fe_2O_3物相晶粒大小均為15 18 nm,反應(yīng)后浸漬法制備的樣品對(duì)應(yīng)物相(ZnFe_2O_4)晶粒大小約為25 nm、而微波水熱法制備的樣品約為20 nm,說(shuō)明微波水熱法改性的催化劑有效分散了Fe活性組分;H_2-TPR結(jié)果顯示,兩種Zn助劑加入方法對(duì)催化劑Fe組分的還原行為有不同程度影響,體現(xiàn)了活性組分間不同的相互作用;XPS結(jié)果表明,Zn助劑改變了催化劑Fe活性位的化學(xué)性質(zhì),在微波水熱法制得催化劑的表面Zn含量更低、分散度更高,而Zn助劑的加入對(duì)Zr組分沒(méi)有明顯影響.所有催化劑經(jīng)200 h在線(xiàn)活性測(cè)試后,采用傳統(tǒng)浸漬法制備的催化劑表面有大量積碳生成;而采用微波水熱改性鐵基催化劑積碳量明顯減少,表現(xiàn)出更高的催化活性與穩(wěn)定性.
【作者單位】： 寧夏大學(xué)省部共建天然氣轉(zhuǎn)化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地;日本富山大學(xué)工學(xué)部應(yīng)用化學(xué)系;
【關(guān)鍵詞】： Zn助劑 鐵基催化劑 低碳烯烴 費(fèi)托合成 微波水熱法
【基金】：supported by the Key Project of Natural Science Foundation of Ningxia(NZ13010) the National Natural Science Foundation of China(21366025)~~
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ221.2
【正文快照】： 1.IntroductionLight olefins(C2 to C4)are widely used in the synthesis ofplastics,drugs,solvents and cosmetics.In conventional industrialprocesses,light olefin products are produced through thecatalytic cracking of crude oil feedstocks[1,2].However,becaus

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前4條

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中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前8條

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本文編號(hào)：900259