本文關(guān)鍵詞：鈮酸鹽的修飾改性及催化性質(zhì)的研究

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【摘要】：隨著太陽(yáng)能多元化利用的深入研究和開發(fā),光催化體系作為一個(gè)重要的分支而備受關(guān)注。半導(dǎo)體光催化技術(shù)不僅可以充分利用太陽(yáng)光分解水制氫,還可以用于水中有機(jī)污染物的降解,這為水處理的研究提供了一個(gè)重要的解決思路。但是,目前大多數(shù)光催化劑的響應(yīng)范圍主要集中在紫外光區(qū),不能充分的利用太陽(yáng)能,進(jìn)而限制其大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。因此,如何通過(guò)不同的改進(jìn)方法來(lái)獲得高性能低成本的光催化材料是該領(lǐng)域研究發(fā)展的方向所在。鈣鈦礦型鈮酸鹽作為一種重要的半導(dǎo)體光催化材料,因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)及物理化學(xué)特性使其在光分解水制氫及降解水中有機(jī)污染物等方面表現(xiàn)出良好的催化活性,此外,還可以在鐵電、壓電、介電和光制發(fā)光材料等方面有著諸多的應(yīng)用。本文以低成本的Nb_2O_5作為Nb源,在溫和的水熱條件下,分別合成具有可見光響應(yīng)的AgNbO_3以及只對(duì)紫外光有響應(yīng)的NaNbO_3,并通過(guò)一定的方法對(duì)兩種鈮酸鹽進(jìn)行修飾改性,制備出更具光催化活性的復(fù)合鈮酸鹽催化材料。論文的具體內(nèi)容:以溫和的水熱法合成的AgNbO_3為基底,通過(guò)沉淀反應(yīng)和光還原化學(xué)反應(yīng)將Ag@AgCl粒子負(fù)載于AgNbO_3其上,從而制得Ag@AgCl/AgNbO_3表面等離子體光催化劑。改變AgNO_3和HCl的濃度,考察不同濃度修飾對(duì)AgNbO_3催化活性的影響。通過(guò)降解亞甲基藍(lán)染料(MB)溶液的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,當(dāng)AgNO_3濃度為1.5 M時(shí),所制備的Ag@AgCl/AgNbO_3表面等離子體光催化劑在可見光照射下,催化活性最高,與AgNbO_3單體相比,降解效率提高了36.7%。另外,我們對(duì)所制備的樣品做了表征,XRD結(jié)果顯示,所制備的催化劑中,同時(shí)存在AgCl和AgNbO_3的衍射峰。XPS結(jié)果說(shuō)明Ag部分以Ag0的形式存在于所制備的表面等離子體光催化材料表面。DRS分析結(jié)果表明Ag@AgCl表面修飾使催化劑的禁帶寬度變窄,有助于拓寬催化劑在可見光區(qū)的吸收范圍。從降低成本的角度考慮,AgNbO_3的制備相對(duì)昂貴,于是,我們把以上的修飾方法應(yīng)用在了NaNbO_3上。首先利用水熱方法合成NaNbO_3粉末,然后通過(guò)沉淀和光還原法制備出具有可見光效應(yīng)的表面等離子體光催化劑Ag@AgCl/NaNbO_3。光催化實(shí)驗(yàn)表明,和單純的NaNbO_3相比,制備的Ag@AgCl/NaNbO_3光催化劑對(duì)MB的催化活性有了很大程度的提高。當(dāng)AgNO_3的負(fù)載濃度為1.5 M時(shí),催化劑在可見光照射下,催化活性最高,2 h的降解率達(dá)到87.5%。相較制備的Ag@AgCl/AgNbO_3等離子體催化劑,催化劑Ag@AgCl/NaNbO_3成本更低,催化活性更高。為了使NaNbO_3的光催化活性能夠更進(jìn)一步的提高,我們從復(fù)合半導(dǎo)體光催化的角度對(duì)其進(jìn)行修飾改性。以NaNbO_3為基底,然后通過(guò)沉淀法將Ag_3PO_4負(fù)載在NaNbO_3上,從而制備出具有更高可見光催化活性的Ag_3PO_4/NaNbO_3復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料。通過(guò)對(duì)所制備樣品的XRD的表征,表明Ag_3PO_4/NaNbO_3復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑的XRD圖譜中所有的衍射峰都與NaNbO_3和Ag_3PO_4相對(duì)應(yīng),且具有較高的結(jié)晶度。XPS結(jié)果說(shuō)明Ag以Ag+的形式存在于復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料中。DRS表明由于Ag_3PO_4的負(fù)載,Ag_3PO_4/NaNbO_3樣品的紫外可見吸收光譜的響應(yīng)范圍比純NaNbO_3有很大程度的提高。當(dāng)Ag_3PO_4與NaNbO_3的摩爾比為4:1時(shí),Ag_3PO_4/NaNbO_3復(fù)合光催化材料的活性最好,在可見光照射下,半個(gè)小時(shí)對(duì)MB溶液的降解率達(dá)到92.4%。
【關(guān)鍵詞】：水熱合成 鈮酸鹽 表面等離子體 光催化降解
【學(xué)位授予單位】：吉林農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-8
• 前言8-9
• 第一篇 文獻(xiàn)綜述9-19
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 半導(dǎo)體光催化劑簡(jiǎn)介9-12
• 1.2 鈮酸鹽的應(yīng)用12-13
• 1.3 鈮酸鹽光催化劑的合成13-14
• 1.4 催化劑的修飾與改性14-16
• 1.5 研究?jī)?nèi)容，，創(chuàng)新點(diǎn)及技術(shù)路線16-19
• 第二篇 研究?jī)?nèi)容19-48
• 第一章 Ag@AgCl修飾的鈣鈦礦型AgNbO_3的合成與表征19-31
• 1.1 引言19-20
• 1.2 材料與方法20-22
• 1.3 結(jié)果與討論22-30
• 1.4 小結(jié)30-31
• 第二章 Ag@AgCl修飾的鈣鈦礦型NaNbO_3的合成與表征31-39
• 2.1 引言31-32
• 2.2 材料與方法32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-38
• 2.4 小結(jié)38-39
• 第三章 Ag_3PO_4/NaNbO_3復(fù)合材料的合成與表征39-48
• 3.1 引言39-40
• 3.2 材料與方法40-41
• 3.3 結(jié)果與討論41-47
• 3.4 小結(jié)47-48
• 結(jié)果與展望48-50
• 參考文獻(xiàn)50-60
• 作者簡(jiǎn)介60-61
• 致謝61

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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本文編號(hào)：899232