本文關(guān)鍵詞：鎳基納米催化劑作用下苯甲腈選擇性加氫反應(yīng)的研究

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【摘要】：催化加氫作為一種原子經(jīng)濟(jì)性反應(yīng),符合綠色化學(xué)化工發(fā)展的要求,是目前最具有前途的不飽和化合物制備飽和化合物的方法。其中,腈類化合物加氫制備相應(yīng)的伯胺和亞胺是國內(nèi)外研究的熱點之一。伯胺作為一類重要的精細(xì)化學(xué)品,廣泛應(yīng)用于制藥、農(nóng)藥、塑料等領(lǐng)域。亞胺及其衍生物可用于合成染料、香料、殺菌劑、藥物等。針對現(xiàn)有的腈類加氫催化劑價格昂貴等問題,本文以價格低廉的過渡金屬鎳為催化劑活性組分,制備了一系列鎳基納米催化劑,并應(yīng)用于苯甲腈加氫反應(yīng),研究了催化劑結(jié)構(gòu)與苯甲腈加氫反應(yīng)之間的構(gòu)效關(guān)系。首先,以鎳納米粒子為活性中心,水滑石(LDH)為前驅(qū)體,制備了LDH包裹Ni粒子(Ni@mSi O2@LDH)和雙金屬氧化物(LDO)包裹Ni粒子(Ni@mSiO2@LDO)核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑。結(jié)果表明Ni@mSiO2@LDO和Ni@mSiO2@LDH之間可以通過焙燒還原和水合過程相互轉(zhuǎn)化,即可通過水分子開關(guān)來調(diào)節(jié)Ni@mSiO2@LDO和Ni@mSi O2@LDH的結(jié)構(gòu)和酸堿性,使苯甲腈選擇性加氫生成N-芐亞甲基芐胺和芐胺。接著,本文采用尿素分解法制備了LDH,并以LDH為載體,利用浸漬還原法制備負(fù)載型鎳基納米催化劑,通過TEM證明了活性組分Ni均勻的分散在LDH載體上。在不同極性溶劑中的苯甲腈加氫反應(yīng)過程中,催化劑均表現(xiàn)出了良好的活性。實驗結(jié)果表明反應(yīng)的選擇性與溶劑的極性有關(guān),極性強(qiáng)的溶劑有利于芐胺的生成。最后,本文以含鎳LDH為前驅(qū)體,制備了高分散鎳基催化劑。結(jié)果表明在苯甲腈加氫反應(yīng)中,催化劑具有較好的催化活性和選擇性,催化劑循環(huán)使用六次苯甲腈的轉(zhuǎn)化率仍然接近100%,芐胺的選擇性保持在80%以上。通過TEM表征證明了Ni均勻的分散在載體上,且經(jīng)過多次反應(yīng)后活性組分Ni并沒有發(fā)生團(tuán)聚和燒結(jié)現(xiàn)象,說明催化劑具有良好的穩(wěn)定性和潛在的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】：鎳基催化劑 加氫 苯甲腈 芐胺 N-芐亞甲基芐胺
【學(xué)位授予單位】：河北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-16
• 1.1 腈類化合物加氫反應(yīng)概述10-12
• 1.1.1 腈類化合物加氫生成伯胺的研究進(jìn)展10-11
• 1.1.2 腈類化合物加氫生成亞胺的研究進(jìn)展11-12
• 1.2 鎳基催化劑在加氫反應(yīng)的研究進(jìn)展12
• 1.3 水滑石在催化領(lǐng)域中的應(yīng)用12-15
• 1.4 本文的研究內(nèi)容及意義15-16
• 第2章 實驗部分16-23
• 2.1 實驗試劑及儀器16-18
• 2.1.1 實驗試劑16-17
• 2.1.2 實驗儀器17-18
• 2.2 催化劑的制備18-20
• 2.2.1 核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑的制備18-19
• 2.2.2 負(fù)載型Ni/LDH催化劑的制備19-20
• 2.2.3 負(fù)載型Ni/MgAl(O)催化劑的制備20
• 2.3 催化劑的表征20-21
• 2.3.1 比表面及孔徑分析（BET）20
• 2.3.2 X射線衍射（XRD）20-21
• 2.3.3 透射電子顯微鏡（TEM）21
• 2.3.4 氨-程序升溫脫附（NH3-TPD）21
• 2.3.5 等離子體發(fā)射光譜儀（ICP）21
• 2.4 催化劑性能測試和產(chǎn)物的定量與定性分析21-23
• 第3章 核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑催化苯甲腈選擇性加氫反應(yīng)的研究23-34
• 3.1 引言23
• 3.2 結(jié)果與討論23-33
• 3.2.1 X射線衍射（XRD）23-25
• 3.2.2 透射電子顯微鏡（TEM）25-27
• 3.2.3 比表面積及孔徑分析（BET）27-28
• 3.2.4 催化劑性能測試28-31
• 3.2.5 NH3程序升溫脫附（NH3-TPD）31-32
• 3.2.6 催化劑套用實驗32-33
• 3.3 本章小結(jié)33-34
• 第4章 負(fù)載型Ni基催化劑在苯甲腈加氫反應(yīng)的研究34-39
• 4.1 引言34
• 4.2 結(jié)果與討論34-38
• 4.2.1 X射線衍射（XRD）34-35
• 4.2.2 比表面及孔徑分析（BET）35-36
• 4.2.3 透射電子顯微鏡（TEM）36-37
• 4.2.4 催化性能測試37-38
• 4.3 本章小結(jié)38-39
• 第5章 原位負(fù)載型催化劑在苯甲腈加氫反應(yīng)中的性能39-44
• 5.1 引言39
• 5.2 結(jié)果與討論39-43
• 5.2.1 催化劑篩選39-40
• 5.2.2 X射線衍射（XRD）40-41
• 5.2.3 比表面積及孔徑分析（BET）41-42
• 5.2.4 透射電子顯微鏡（TEM）42-43
• 5.2.5 二氧化碳-程序升溫脫附（CO2-TPD）43
• 5.3 本章小結(jié)43-44
• 第6章 結(jié)論44-45
• 參考文獻(xiàn)45-51
• 致謝51-52
• 攻讀學(xué)位期間取得的科研成果52

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