本文關(guān)鍵詞：SBA-15介孔分子篩的制備、改性及其性能研究

  更多相關(guān)文章： SBA-15 Na_2SiO_3·9H_2O 苯 H_2O_2一步法 催化

【摘要】：SBA-15介孔分子篩由于孔徑可調(diào)、比表面積高、熱穩(wěn)定性好、易于修飾等特點(diǎn),在吸附、催化、生物等領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用。羅丹明B作為陽離子堿性染料,被廣泛應(yīng)用到食品、造紙、印染等領(lǐng)域,但是羅丹明B是致癌物質(zhì),對(duì)人體極為不利,所以除去廢水中的羅丹明B勢在必行,吸附法是處理染料廢水的有效方法之一。苯酚是重要的化工原料,它是制備石化、農(nóng)藥、塑料等化學(xué)品的前驅(qū)體。目前世界上生產(chǎn)苯酚大多都是三步合成法,這種方法不僅資源浪費(fèi)巨大,還會(huì)產(chǎn)生丙酮等副產(chǎn)物,與可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略不符,用N2O、H2O2、O2等清潔的氧化劑將苯一步氧化制苯酚都是目前催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。目前,絕大多數(shù)研究是以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源合成SBA-15,但TEOS價(jià)格昂貴,不利于SBA-15的工業(yè)化生產(chǎn)。很多研究表明釩系、鐵系催化劑在烴類和酚類的氧化反應(yīng)中展示了很高的催化活性,目前為止,鐵、釩雙金屬共同摻雜SBA-15,通過H202將苯一步氧化成苯酚的研究報(bào)道沒有見到,因此本文主要在此方面進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。主要研究內(nèi)容如下：1.以便宜無毒的Na2SiO3·9H2O為硅源,替代傳統(tǒng)的TEOS,以P123為模板劑,采用水熱晶化法合成SBA-15介孔分子篩�？刂茖�(shí)驗(yàn)條件,探索SBA-15分子篩合成的優(yōu)化工藝。結(jié)果表明,合成的SBA-15分子篩呈二維六方型,孔道和骨架交替排列,孔道規(guī)整性好,呈均勻分散的球形顆粒。同時(shí)考察了SBA-15對(duì)水溶液中羅丹明B的吸附性能,吸附率高達(dá)99.9%,展現(xiàn)了SBA-15對(duì)羅丹明B極好的吸附性能。2.采用后嫁接合成法,得到Fe-V/SBA-15催化劑,并將該催化劑用于苯催化性能的研究,通過H202一步法將苯羥基化制苯酚,系統(tǒng)研究了反應(yīng)溫度、醋酸用量、雙氧水用量、反應(yīng)時(shí)間對(duì)催化性能的影響。結(jié)果表明,在最佳反應(yīng)條件下,Fe-V/SBA-15表現(xiàn)出了很好的催化性能,苯的轉(zhuǎn)化率為23%,苯酚的選擇性達(dá)到94%。3.合成不同摻雜量的Fe(x)-V(y)/SBA-15樣品,用XRD、FTIR、SEM、 TEM、XPS對(duì)合成樣品進(jìn)行了表征與分析,考察了不同含量的Fe(x)-V (y) /SBA-15催化劑對(duì)苯催化性能的影響,確定Fe (0.77) -V (0.94) / SBA-15樣品對(duì)苯的催化性能最優(yōu),苯轉(zhuǎn)化率為31.31%,苯酚選擇性達(dá)到92.87%。Fe(0.77)-V(0.94)/SBA-15樣品保持了良好的二維六方結(jié)構(gòu),比表面積為356.436m2·g-1,孔容為0.603 cm3·g-1,平均孔徑3.57 nm。
【關(guān)鍵詞】：SBA-15 Na_2SiO_3·9H_2O 苯 H_2O_2一步法 催化
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-16
• 第一章 緒論16-30
• 1.1 引言16-17
• 1.2 介孔分子篩17-21
• 1.2.1 介孔分子篩的基本類型17-18
• 1.2.1.1 二維結(jié)構(gòu)相17-18
• 1.2.1.2 三維六方相18
• 1.2.1.3 立方相18
• 1.2.1.4 無序相18
• 1.2.2 介孔分子篩的合成方法18-19
• 1.2.3 介孔分子篩的形成機(jī)理19-21
• 1.2.3.1 “液晶模板”機(jī)理19
• 1.2.3.2 “膠棒組裝”機(jī)理19-20
• 1.2.3.3 “協(xié)同組裝”機(jī)理20-21
• 1.3 介孔分子篩的改性21-22
• 1.3.1 介孔分子篩的改性原理21-22
• 1.3.2 介孔分子篩的改性方法22
• 1.4 介孔分子篩的應(yīng)用22-27
• 1.4.1 介孔分子篩在吸附領(lǐng)域的應(yīng)用22-24
• 1.4.1.1 在染料廢水方面的應(yīng)用22-23
• 1.4.1.2 在重金屬方面的應(yīng)用23-24
• 1.4.2 在催化領(lǐng)域的應(yīng)用24-27
• 1.4.2.1 主族金屬的摻雜24-25
• 1.4.2.2 過渡金屬的摻雜25-27
• 1.5 本課題的研究意義與內(nèi)容27-30
• 1.5.1 本課題的研究意義27
• 1.5.2 本課題的研究內(nèi)容27-30
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分30-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器30-31
• 2.3 SBA-15介孔分子篩的制備31
• 2.4 Fe-V/SBA-15催化劑的制備31-32
• 2.5 SBA-15的吸附性能測試32
• 2.6 Fe-V/SBA-15的催化性能測試32
• 2.7 樣品分析32
• 2.8 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制32-34
• 第三章 SBA-15的制備及其對(duì)羅丹明B吸附性能的研究34-48
• 3.1 引言34-35
• 3.2 合成條件對(duì)SBA-15的影響35-42
• 3.2.1 硅源用量35-36
• 3.2.2 晶化溫度36-37
• 3.2.3 陳化時(shí)間37-38
• 3.2.4 鹽酸濃度38-40
• 3.2.5 反應(yīng)時(shí)間40-41
• 3.2.6 反應(yīng)溫度41-42
• 3.3 SBA-15介孔分子篩的表征42-44
• 3.3.1 傅里葉紅外光譜(FTIR)42
• 3.3.2 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)42-43
• 3.3.3 比表面積(BET)43-44
• 3.4 SBA-15對(duì)羅丹明B的吸附性能研究44-47
• 3.4.1 分子篩用量對(duì)吸附率的影響44-45
• 3.4.2 pH值對(duì)吸附率的影響45-46
• 3.4.3 加熱溫度對(duì)吸附率的影響46-47
• 3.4.4 吸附劑的循環(huán)使用47
• 3.5 小結(jié)47-48
• 第四章 Fe-V/SBA-15催化劑的制備及其對(duì)苯催化性能的研究48-64
• 4.1 引言48
• 4.2 Fe-V/SBA-15催化劑的表征48-53
• 4.2.1 X射線衍射(XRD)48-49
• 4.2.2 傅里葉紅外光譜(FTIR)49-50
• 4.2.3 掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)50-51
• 4.2.4 比表面積(BET)51-52
• 4.2.5 X射線光電子能譜(XPS)52-53
• 4.3 苯雙氧水直接氧化制苯酚反應(yīng)產(chǎn)物的分析53-57
• 4.3.1 氣相色譜最佳分析條件53-54
• 4.3.2 定性分析54
• 4.3.3 定量分析——標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制54-57
• 4.3.4 方法的重復(fù)性57
• 4.4 催化條件對(duì)催化性能的影響57-61
• 4.4.1 反應(yīng)溫度58
• 4.4.2 醋酸用量58-59
• 4.4.3 雙氧水用量59-60
• 4.4.4 反應(yīng)時(shí)間60-61
• 4.5 催化劑的循環(huán)使用性能61-62
• 4.6 小結(jié)62-64
• 第五章 Fe_((x))-V_((y))/SBA-15對(duì)苯催化性能的研究64-80
• 5.1 合成條件對(duì)Fe-V/SBA-15的影響64-70
• 5.1.1 超聲時(shí)間對(duì)Fe-V/SBA-15的影響64-67
• 5.1.1.1 Fe源單獨(dú)摻入SBA-1564-65
• 5.1.1.2 V源單獨(dú)摻入SBA-1565-67
• 5.1.1.3 Fe,V同時(shí)摻入SBA-1567
• 5.1.2 金屬源用量對(duì)Fe-V/SBA-15的影響67-70
• 5.1.2.1 Fe源用量67-69
• 5.1.2.2 V源用量69-70
• 5.2 Fe_((x))-V_((y))/SBA-15催化劑的XPS表征70-75
• 5.2.1 Fe源用量70-73
• 5.2.2 V源用量73-75
• 5.3 Fe_((x))-V_((y))/SBA-15對(duì)苯催化性能的研究75-76
• 5.3.1 Fe源用量75-76
• 5.3.2 V源用量76
• 5.4 Fe-V/SBA-15催化劑的其他表征76-78
• 5.4.1 透射電鏡(TEM)76-77
• 5.4.2 比表面積(BET)77-78
• 5.5 小結(jié)78-80
• 第六章 結(jié)論80-82
• 參考文獻(xiàn)82-90
• 科研成果90-92
• 致謝92-94
• 論文作者及導(dǎo)師筒介94-95
• 附件95-96

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