本文關(guān)鍵詞：金屬@三維石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征及催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 三維大孔石墨烯 制備 金屬 復(fù)合催化劑 催化性能

【摘要】：碳納米材料具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異電學(xué)、力學(xué)、化學(xué)性能,從零維富勒烯—一雍破納米管——二維石墨烯,碳納米材料的不斷發(fā)展為負(fù)載型貴金屬催化劑的發(fā)展提供了更多新機(jī)遇。石墨烯作為當(dāng)前最熱門的碳材料,除具有碳納米管等傳統(tǒng)碳材料大比表面積、良好導(dǎo)電、導(dǎo)熱、化學(xué)穩(wěn)定性外,其獨(dú)特的二維平面結(jié)構(gòu)更有利于貴金屬活性中心的負(fù)載。但是,石墨烯負(fù)載的貴金屬催化劑通常是以類均相的狀態(tài)分散在反應(yīng)體系中,分散性較差、易團(tuán)聚,導(dǎo)致催化效果下降,其次經(jīng)多次離心或過濾回收處理后,石墨烯負(fù)載的貴金屬催化劑極易流失,需不斷補(bǔ)充新催化劑,增加催化反應(yīng)成本�；谝陨戏治�,我們以氧化石墨烯為前驅(qū)體,通過水熱法一步制備了具有三維大孔穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的Pt@3D (Three Dimensional)以及Pt-Cu@3D宏觀石墨烯材料作為催化劑,對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,并考察了其催化性能。論文的研究工作主要分為兩個(gè)部分,第一部分是Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征及催化性能研究,第二部分是Pt-Cu@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征與催化性能研究。具體研究內(nèi)容如下：1. Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征及催化性能研究利用Hummers法制備含氧官能團(tuán)較為豐富的氧化石墨烯,H2PtCl6·6H2O提供Pt源,以維生素C作為還原劑,采用一步水熱法制備了Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑。此過程中,我們探討了制備石墨烯三維大孔催化劑的最佳條件。為考察其催化性能,選取了對硝基苯酚還原為對氨基苯酚的反應(yīng)為模型反應(yīng),并研究了貴金屬負(fù)載量、反應(yīng)溫度、還原劑NaBH4的量等對此反應(yīng)的影響。除此之外,對比了Pt@rGO均相復(fù)合催化劑以及Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑二者的催化循環(huán)使用效果,實(shí)驗(yàn)證明,Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的催化效果較好。最后,利用XRD、SEM、TEM、XPS、ICP等測試方法對催化劑進(jìn)行了表征。表征結(jié)果表明,所制備的石墨烯三維宏觀催化劑孔道豐富,且孔徑較均勻。2. Pt-Cu@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征與催化性能研究由于貴金屬價(jià)格較高,制備催化劑的成本較高,為了降低成本,引入金屬Cu,改變Pt和Cu的質(zhì)量比,以同樣方法制備了一系列Pt-Cu@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑,為考察其催化性能,仍以對硝基苯酚的還原反應(yīng)為模型反應(yīng),通過實(shí)驗(yàn)確定Pt與Cu的最佳質(zhì)量比為3：5,利用XRD、SEM、TEM、EDX、XPS、HRTEM等方法對最優(yōu)催化劑進(jìn)行了表征。除此之外,我們還改變了前驅(qū)體氧化石墨烯的濃度,以考察氧化石墨烯濃度對宏觀材料的影響,其他條件均保持一致,氧化石墨烯濃度越大,所制備的三維石墨烯大孔材料的孔徑越小,金屬納米顆粒的粒徑反而增大,但是反應(yīng)底物的轉(zhuǎn)化率并沒有下降,因此可以表明粒徑并不是影響催化劑效果的唯一因素；當(dāng)氧化石墨烯濃度低于0.5mg/g時(shí),便不能再形成穩(wěn)定的三維大孔結(jié)構(gòu)。
【關(guān)鍵詞】：三維大孔石墨烯 制備 金屬 復(fù)合催化劑 催化性能
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第一章 緒論13-40
• 1.1 石墨烯簡介13-14
• 1.1.1 石墨烯的電子性質(zhì)和能帶結(jié)構(gòu)13
• 1.1.2 石墨烯的熱導(dǎo)性質(zhì)13-14
• 1.1.3 石墨烯的力學(xué)性質(zhì)14
• 1.1.4 石墨烯重要的化學(xué)性質(zhì)14
• 1.2 宏觀石墨烯14-30
• 1.2.1 一維石墨烯纖維15-19
• 1.2.1.1 純石墨烯纖維15-16
• 1.2.1.2 石墨烯-polymer復(fù)合纖維16-17
• 1.2.1.3 石墨烯-nano-object復(fù)合纖維17-18
• 1.2.1.4 石墨烯-doped復(fù)合纖維18
• 1.2.1.5 一維石墨烯纖維的主要應(yīng)用18-19
• 1.2.2 二維石墨烯紙/膜19-23
• 1.2.2.1 純二維石墨烯紙/膜19-20
• 1.2.2.2 二維石墨烯復(fù)合紙/膜20
• 1.2.2.3 石墨烯-polymer復(fù)合紙/膜20-21
• 1.2.2.4 石墨烯-nano-object復(fù)合紙膜21-22
• 1.2.2.5 二維石墨烯膜紙/膜的主要應(yīng)用22-23
• 1.2.3 三維石墨烯塊體材料23-30
• 1.2.3.1 純的石墨烯塊體材料(石墨烯水凝膠/氣凝膠)24-25
• 1.2.3.2 三維石墨烯-聚合物塊體材料25-26
• 1.2.3.3 三維石墨烯塊體材料的制備方法26-29
• 1.2.3.4 三維石墨烯塊體材料的主要應(yīng)用29-30
• 1.3 本論文的選題依據(jù)和研究內(nèi)容30-33
• 參考文獻(xiàn)33-40
• 第二章 Pt@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征及催化性能研究40-66
• 2.1 引言40-41
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分41-48
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器41-43
• 2.2.2 催化劑的制備43-44
• 2.2.3 催化劑的表征44-46
• 2.2.4 對硝基苯酚的還原反應(yīng)46-48
• 2.3 結(jié)果與討論48-63
• 2.3.1 催化劑的最佳制備條件48
• 2.3.2 不同負(fù)載量的催化劑的催化效果48-53
• 2.3.3 NaBH_4的最佳使用量53-54
• 2.3.4 反應(yīng)溫度對轉(zhuǎn)化率的影響54-55
• 2.3.5 催化劑的循環(huán)使用55-56
• 2.3.6 反應(yīng)底物的拓展56-57
• 2.3.7 催化劑的表征與討論57-63
• 2.4 本章小結(jié)63-64
• 參考文獻(xiàn)64-66
• 第三章 Pt-Cu@3D石墨烯大孔復(fù)合催化劑的制備、表征與催化性能研究66-84
• 3.1 引言66-67
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分67-69
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器67-68
• 3.2.2 催化劑的制備68
• 3.2.3 催化劑的表征68-69
• 3.3 結(jié)果與討論69-81
• 3.3.1 Pt與Cu最佳負(fù)載量的探究69-71
• 3.3.2 催化劑的最佳處理量71
• 3.3.3 催化劑的催化活性及循環(huán)使用性71-73
• 3.3.4 催化劑的表征73-80
• 3.3.5 反應(yīng)底物的拓展80-81
• 3.4 本章小結(jié)81-82
• 參考文獻(xiàn)82-84
• 第四章 總結(jié)與展望84-86
• 附錄：碩士期間發(fā)表的文章86-87
• 致謝87

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1 ;科學(xué)家首次用納米管制造出石墨烯帶[J];電子元件與材料;2009年06期

2 ;石墨烯研究取得系列進(jìn)展[J];高科技與產(chǎn)業(yè)化;2009年06期

3 ;新材料石墨烯[J];材料工程;2009年08期

4 ;日本開發(fā)出在藍(lán)寶石底板上制備石墨烯的技術(shù)[J];硅酸鹽通報(bào);2009年04期

5 馬圣乾;裴立振;康英杰;;石墨烯研究進(jìn)展[J];現(xiàn)代物理知識;2009年04期

6 傅強(qiáng);包信和;;石墨烯的化學(xué)研究進(jìn)展[J];科學(xué)通報(bào);2009年18期

7 ;納米中心石墨烯相變研究取得新進(jìn)展[J];電子元件與材料;2009年10期

8 徐秀娟;秦金貴;李振;;石墨烯研究進(jìn)展[J];化學(xué)進(jìn)展;2009年12期

9 張偉娜;何偉;張新荔;;石墨烯的制備方法及其應(yīng)用特性[J];化工新型材料;2010年S1期

10 萬勇;馬廷燦;馮瑞華;黃健;潘懿;;石墨烯國際發(fā)展態(tài)勢分析[J];科學(xué)觀察;2010年03期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 成會明;;石墨烯的制備與應(yīng)用探索[A];中國力學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)大會'2009論文摘要集[C];2009年

2 錢文;郝瑞;侯仰龍;;液相剝離制備高質(zhì)量石墨烯及其功能化[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第04分會場摘要集[C];2010年

3 張甲;胡平安;王振龍;李樂;;石墨烯制備技術(shù)與應(yīng)用研究的最新進(jìn)展[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第3分冊）[C];2010年

4 趙東林;白利忠;謝衛(wèi)剛;沈曾民;;石墨烯的制備及其微波吸收性能研究[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第7分冊）[C];2010年

5 沈志剛;李金芝;易敏;;射流空化方法制備石墨烯研究[A];顆粒學(xué)最新進(jìn)展研討會——暨第十屆全國顆粒制備與處理研討會論文集[C];2011年

6 王冕;錢林茂;;石墨烯的微觀摩擦行為研究[A];2011年全國青年摩擦學(xué)與表面工程學(xué)術(shù)會議論文集[C];2011年

7 趙福剛;李維實(shí);;樹枝狀結(jié)構(gòu)功能化石墨烯[A];2011年全國高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會論文摘要集[C];2011年

8 吳孝松;;碳化硅表面的外延石墨烯[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

9 周震;;后石墨烯和無機(jī)石墨烯材料:計(jì)算與實(shí)驗(yàn)的結(jié)合[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第4分會場摘要集[C];2012年

10 周琳;周璐珊;李波;吳迪;彭海琳;劉忠范;;石墨烯光化學(xué)修飾及尺寸效應(yīng)研究[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

中國重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 姚耀;石墨烯研究取得系列進(jìn)展[N];中國化工報(bào);2009年

2 劉霞;韓用石墨烯制造出柔性透明觸摸屏[N];科技日報(bào);2010年

3 記者 王艷紅;“解密”石墨烯到底有多奇妙[N];新華每日電訊;2010年

4 本報(bào)記者 李好宇 張們捷(實(shí)習(xí)) 特約記者 李季;石墨烯未來應(yīng)用的十大猜想[N];電腦報(bào);2010年

5 證券時(shí)報(bào)記者 向南;石墨烯貴過黃金15倍 生產(chǎn)不易炒作先行[N];證券時(shí)報(bào);2010年

6 本報(bào)特約撰稿 吳康迪;石墨烯 何以結(jié)緣諾貝爾獎[N];計(jì)算機(jī)世界;2010年

7 記者 謝榮　通訊員 夏永祥 陳海泉 張光杰;石墨烯在泰實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化[N];泰州日報(bào);2010年

8 本報(bào)記者 紀(jì)愛玲;石墨烯：市場未啟 炒作先行[N];中國高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報(bào);2011年

9 周科競;再說石墨烯的是與非[N];北京商報(bào);2011年

10 王小龍;新型石墨烯材料薄如紙硬如鋼[N];科技日報(bào);2011年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 呂敏;雙層石墨烯的電和磁響應(yīng)[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2011年

2 羅大超;化學(xué)修飾石墨烯的分離與評價(jià)[D];北京化工大學(xué);2011年

3 唐秀之;氧化石墨烯表面功能化修飾[D];北京化工大學(xué);2012年

4 王崇;石墨烯中缺陷修復(fù)機(jī)理的理論研究[D];吉林大學(xué);2013年

5 盛凱旋;石墨烯組裝體的制備及其電化學(xué)應(yīng)用研究[D];清華大學(xué);2013年

6 姜麗麗;石墨烯及其復(fù)合薄膜在電極材料中的研究[D];西南交通大學(xué);2015年

7 姚成立;多級結(jié)構(gòu)石墨烯/無機(jī)非金屬復(fù)合材料的仿生合成及機(jī)理研究[D];安徽大學(xué);2015年

8 伊丁;石墨烯吸附與自旋極化的第一性原理研究[D];山東大學(xué);2015年

9 梁巍;基于石墨烯的氧還原電催化劑的理論計(jì)算研究[D];武漢大學(xué);2014年

10 王義;石墨烯的模板導(dǎo)向制備及在電化學(xué)儲能和腫瘤靶向診療方面的應(yīng)用[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 詹曉偉;碳化硅外延石墨烯以及分子動力學(xué)模擬研究[D];西安電子科技大學(xué);2011年

2 王晨;石墨烯的微觀結(jié)構(gòu)及其對電化學(xué)性能的影響[D];北京化工大學(xué);2011年

3 苗偉;石墨烯制備及其缺陷研究[D];西北大學(xué);2011年

4 蔡宇凱;一種新型結(jié)構(gòu)的石墨烯納米器件的研究[D];南京郵電大學(xué);2012年

5 金麗玲;功能化石墨烯的酶學(xué)效應(yīng)研究[D];蘇州大學(xué);2012年

6 黃凌燕;石墨烯拉伸性能與尺度效應(yīng)的研究[D];華南理工大學(xué);2012年

7 劉汝盟;石墨烯熱振動分析[D];南京航空航天大學(xué);2012年

8 雷軍;碳化硅上石墨烯的制備與表征[D];西安電子科技大學(xué);2012年

9 于金海;石墨烯的非共價(jià)功能化修飾及載藥系統(tǒng)研究[D];青島科技大學(xué);2012年

10 李晶;高分散性石墨烯的制備[D];上海交通大學(xué);2013年

，

本文編號：887074