本文關(guān)鍵詞：過(guò)渡金屬摻雜鈰基載體的性質(zhì)及其負(fù)載銅催化劑的CO還原NO性能研究

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【摘要】：本文主要研究了過(guò)渡金屬陽(yáng)離子摻雜鈰基復(fù)合氧化物及其負(fù)載銅基催化劑的制備、結(jié)構(gòu)表征、物化性質(zhì)、催化性能和熱穩(wěn)定性對(duì)CO還原NO反應(yīng)的影響,并且以上述探討為基礎(chǔ),通過(guò)N2吸附-脫附(N2-physisorption)、X射線衍射(XRD)、激光拉曼光譜(LRS)、紫外可見漫反射(UV-vis DRS)、電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-AES)、X射線光電子能譜(XPS)、程序升溫還原和脫附(H2-TPR和O2-TPD)、原位紅外吸附(in situ DRIFTS)和NO+CO模型反應(yīng)等表征手段重點(diǎn)探究了催化劑的催化性能與組成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)之間的關(guān)系。對(duì)于一系列Ce2oM1Ox (M= Zr, Cr, Mn, Fe, Co, Sn)復(fù)合氧化物,結(jié)果表明,將MX+摻入到Ce02晶胞中增大了其比表面積和孔體積,變價(jià)金屬陽(yáng)離子的促進(jìn)作用更加明顯,這很大程度上增加了其催化性能。就這點(diǎn)而言,這些變價(jià)金屬陽(yáng)離子的摻雜導(dǎo)致Ce2oM1Ox復(fù)合氧化物的氧空位、還原能力和化學(xué)吸附02-物種增加,而這些在該反應(yīng)中起到了重要作用。其中,Ce2oCr1Ox樣品表現(xiàn)出了最佳的催化性能,這主要由于其具有最佳的還原能力和較多的化學(xué)吸附02-物種,并且其重要原因也許與氧空位和它相鄰的Ce3+和Cr3+之間良好的協(xié)同作用密切相關(guān)。負(fù)載CuO后的Cu/Ce20M1Ox催化劑的催化性能與相應(yīng)載體相比都得到大幅度增加。對(duì)于新鮮催化劑,與Cu/CeZr和Cu/CeO2樣品相比,摻雜變價(jià)的MX+更有利于增加樣品的氧空位、表面不飽和金屬陽(yáng)離子的含量和還原能力,其中Cu/CeMn和Cu/CeSn樣品表現(xiàn)出了較好的潛能；樣品老化后,Cr6+、Mn4+和Co3+摻雜后的樣品所體現(xiàn)出的上述物化性質(zhì)較差,但是Zr4+、Fe3+和Sn4+的摻雜與其他摻雜的金屬陽(yáng)離子相比,體現(xiàn)了較好的熱穩(wěn)定性。無(wú)論是新鮮還是老化,Cu/CeSn樣品均表現(xiàn)出了最佳的催化性能和熱穩(wěn)定性,這與其結(jié)構(gòu)保留程度、氧空位、表面化學(xué)吸附氧含量、表面不飽和金屬陽(yáng)離子含量和還原能力息息相關(guān)。最后,為了進(jìn)一步理解CO和NO探針分子與催化劑表面的相互作用,結(jié)合對(duì)其物化性質(zhì)的表征結(jié)果和原位紅外技術(shù),初步提出了CO還原NO反應(yīng)在Ce2oM1Ox復(fù)合氧化物和Cu/CeSn催化劑上的反應(yīng)機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：過(guò)渡金屬陽(yáng)離子 Ce_(20)M_1O_x CuO/Ce_(20)M_1O_x 催化性能 熱穩(wěn)定性 反應(yīng)機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 緒論10-27
• 1.1 引言10
• 1.2 NO_x和CO的來(lái)源及危害10-11
• 1.3 NO_x的消除方法11-14
• 1.3.1 NO直接分解11-12
• 1.3.2 H_2,NH_3還原NO12
• 1.3.3 H_2、NH_3和C_xH_y的SCR消除NO12-13
• 1.3.4 CO還原NO反應(yīng)13-14
• 1.4 CO還原NO反應(yīng)機(jī)理14-15
• 1.5 CeO_2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其在CO還原NO中的應(yīng)用15-17
• 1.6 銅基催化劑在CO還原NO中的研究17-19
• 1.7 論文設(shè)計(jì)思路,研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)19-20
• 1.8 參考文獻(xiàn)20-27
• 第二章 不同金屬陽(yáng)離子摻雜對(duì)Ce_(20)M_1O_x(M=Zr,Cr,Mn,Fe,Co,Sn)復(fù)合氧化物在CO還原NO反應(yīng)上的物化性質(zhì)和催化性能的比較研究27-51
• 2.1 前言27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-30
• 2.2.1 催化劑制備28-29
• 2.2.2 催化劑表征29-30
• 2.2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)30
• 2.3 結(jié)果與討論30-46
• 2.3.1 質(zhì)構(gòu)表征(N_2-physisorption)30-31
• 2.3.2 結(jié)構(gòu)表征(XRD,LRS和UV-vis DRS)31-34
• 2.3.3 體相和表面組成(ICP-AES和XPS)34-37
• 2.3.4 氧化還原行為和脫附研究(H_2-TPR和O_2-TPD)37-39
• 2.3.5 催化活性39-41
• 2.3.6 物化性質(zhì)和催化性能之間可能的關(guān)系以及不同變價(jià)金屬陽(yáng)離子之間的影響比較41
• 2.3.7 CO和NO與部分催化劑作用的原位紅外結(jié)果41-44
• 2.3.8 CO還原NO可能的反應(yīng)機(jī)理44-46
• 2.4 小結(jié)46
• 2.5 參考文獻(xiàn)46-51
• 第三章 不同金屬陽(yáng)離子摻雜對(duì)Cu/Ce_(20)M_1O_x(M=Zr,Cr,Mn,Fe,Co,Sn)催化劑的還原、吸附和CO還原NO性能的比較研究51-81
• 3.1 前言51-52
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分52-53
• 3.2.1 催化劑制備52-53
• 3.2.2 催化劑表征53
• 3.2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)53
• 3.3 結(jié)果與討論53-75
• 3.3.1 催化活性53-55
• 3.3.2 質(zhì)構(gòu)表征(N_2-physisorption)55-57
• 3.3.3 結(jié)構(gòu)表征(XRD,LRS和UV-vis DRS)57-60
• 3.3.4 體相和表面組成(ICP-AES和XPS)60-63
• 3.3.5 氧化還原行為和脫附研究(H_2-TPR和O_2-TPD)63-65
• 3.3.6 金屬陽(yáng)離子摻雜和催化性能之間可能的關(guān)系以及不同變價(jià)金屬陽(yáng)離子之間的影響比較65-67
• 3.3.7 CO和NO與部分催化劑作用的原位紅外結(jié)果67-73
• 3.3.8 CO還原NO可能的反應(yīng)機(jī)理73-75
• 3.4 小結(jié)75
• 3.5 參考文獻(xiàn)75-81
• 第四章 總結(jié)與展望81-83
• 致謝83-84
• 攻讀碩士學(xué)位期間的主要工作84-85

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