本文關(guān)鍵詞：以粉煤灰為原料合成微孔分子篩過程晶粒生長調(diào)控

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【摘要】：煤炭燃燒與轉(zhuǎn)化過程會產(chǎn)生大量的固體廢棄物粉煤灰,其大量排放與堆積已造成嚴(yán)重的環(huán)境污染和危害人體健康。粉煤灰中約70%的組成元素為硅和鋁,以其為原料制備分子篩可有效提高粉煤灰資源化利用率,降低其合成成本,緩解環(huán)保壓力,對我國建立資源循環(huán)經(jīng)濟(jì)發(fā)展具有重要意義。本文以工業(yè)固體廢棄物粉煤灰為原料,經(jīng)活化除雜后提取其中硅鋁組分,通過水熱合成法制備低硅鋁比微孔NaP型分子篩和方沸石,優(yōu)化工藝參數(shù),并考察了短鏈、長鏈和環(huán)狀鏈等不同類型有機(jī)空間位阻劑對分子篩生長過程的調(diào)控規(guī)律,利用對金屬離子的吸附能力評價(jià)分子篩產(chǎn)品的性能,并初步探究了分子篩吸附過程機(jī)理。研究結(jié)果如下:(1)在粉煤灰中加入活化助劑進(jìn)行高溫焙燒,有助于提高硅鋁元素的提取率。焙燒后粉煤灰酸浸后,可將其中硅鋁元素分別浸取,分段調(diào)控溶液pH值可將其中鐵、鈣、鎂等雜質(zhì)除去,粉煤灰中鋁元素提取率為80.89%。(2)以提取硅鋁組分為原料合成高純度NaP分子篩條件為:n(H2O)/n(SiO2)為116,反應(yīng)溫度120℃,反應(yīng)時(shí)間8h。適量添加環(huán)狀空間位阻劑環(huán)己醇可有效調(diào)控分子篩晶粒大小,且其產(chǎn)率變化較小。當(dāng)n(Al2O3)/n(環(huán)己醇)為1:3時(shí),分子篩產(chǎn)品的晶粒平均尺寸最小達(dá)到1.85μm。此時(shí)制備的NaP分子篩吸附能力較好,在35℃30min時(shí)Zn2+的最大去除率為98.15%,且將分子篩經(jīng)再生后去除率仍為96.57%。(3)以提取硅鋁組分為原料合成方沸石條件為:n(SiO2)/n(Al2O3)為10,晶化溫度210℃,晶化時(shí)間12h。添加短鏈有機(jī)位阻劑DEA可更有效地降低分子篩粒徑,且產(chǎn)物產(chǎn)率變化較小,晶體形貌更規(guī)則,有利于獲得較大比表面積和孔容的方沸石產(chǎn)品,提高其對K+的離子交換能力,在吸附10min時(shí)即可達(dá)到K+最大去除量,為56.95mg/L。(4)在分子篩前驅(qū)液中添加有機(jī)空間位阻劑可有效調(diào)控分子篩生長過程。不同結(jié)構(gòu)類型的空間位阻劑對分子篩晶化過程的調(diào)控程度也各不相同,且對分子篩類型具有一定選擇性�？臻g位阻劑的加入有助于減小分子篩晶體粒徑,提升分子篩產(chǎn)物的金屬離子吸附性能,獲得比表面積和孔容積較大的分子篩產(chǎn)品。(5)經(jīng)初步實(shí)驗(yàn)探究可知,在吸附過程中,吸附方式包括物理吸附、化學(xué)吸附和靜電引力吸附。在離子吸附中以物理吸附為主,同時(shí)因金屬離子所在分子篩骨架位置和分子篩性能的不同,有5%-11%的金屬離子通過離子交換方式進(jìn)行吸附;在離子交換中以化學(xué)吸附為主,同時(shí)因分子篩不同的比表面積和孔容大小,有6%-13%的金屬離子通過物理吸附進(jìn)入分子篩孔道。
【關(guān)鍵詞】：粉煤灰 NaP型分子篩 方沸石 空間位阻劑 金屬離子吸附
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O78;TQ536.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 創(chuàng)新點(diǎn)摘要7-10
• 前言10-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-26
• 1.1 粉煤灰11-14
• 1.1.1 粉煤灰的主要來源11-12
• 1.1.2 粉煤灰的礦物組成及其物化性質(zhì)12-13
• 1.1.3 粉煤灰的危害13
• 1.1.4 粉煤灰的利用現(xiàn)狀13-14
• 1.2 粉煤灰制備分子篩14-22
• 1.2.1 粉煤灰制備分子篩的現(xiàn)狀14-15
• 1.2.2 粉煤灰制備分子篩的機(jī)理15-16
• 1.2.3 粉煤灰制備分子篩過程的影響因素16-19
• 1.2.4 粉煤灰制備分子篩的主要方法19-20
• 1.2.5 粉煤灰制得分子篩的結(jié)構(gòu)與表征20-21
• 1.2.6 粉煤灰制得分子篩的應(yīng)用21-22
• 1.3 分子篩22-23
• 1.3.1 P型分子篩22-23
• 1.3.2 方沸石23
• 1.4 本研究的立題依據(jù)、目的及意義23-24
• 1.4.1 課題來源23-24
• 1.4.2 課題背景24
• 1.4.3 研究目的及意義24
• 1.5 研究內(nèi)容和方法24-26
• 1.5.1 研究內(nèi)容24-25
• 1.5.2 研究方案和技術(shù)路線25-26
• 第二章 粉煤灰中硅鋁元素的提取26-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器26-27
• 2.3 實(shí)驗(yàn)步驟及工藝流程27-28
• 2.4 粉煤灰的焙燒活化28-29
• 2.5 硅鋁元素的提取29-31
• 2.5.1 pH值法除雜29-30
• 2.5.2 硅鋁元素的提取30-31
• 2.6 堿的回收與循環(huán)利用31
• 2.7 本章小結(jié)31-32
• 第三章 NaP分子篩晶粒生長調(diào)控32-46
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器32-33
• 3.2 水熱合成NaP分子篩的方法33
• 3.3 NaP分子篩對Zn~(2+)的吸附性能測試33
• 3.4 NaP分子篩的表征33
• 3.5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論33-42
• 3.5.1 NaP分子篩合成33-36
• 3.5.2 NaP分子篩晶粒生長調(diào)控36-41
• 3.5.3 FT-IR分析41-42
• 3.6 Zn~(2+)吸附性能測試42-45
• 3.7 本章小結(jié)45-46
• 第四章 方沸石晶粒生長調(diào)控46-59
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器46-47
• 4.2 水熱合成方沸石的方法47
• 4.3 方沸石對K~+的吸附性能測試47
• 4.4 方沸石的表征47
• 4.5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論47-56
• 4.5.1 方沸石合成47-51
• 4.5.2 方沸石晶粒生長調(diào)控51-56
• 4.5.3 FT-IR分析56
• 4.6 K~+交換性能測試56-58
• 4.7 本章小結(jié)58-59
• 結(jié)論59-60
• 參考文獻(xiàn)60-67
• 攻讀碩士學(xué)位期間的科研成果67-71
• 致謝71-72

【相似文獻(xiàn)】

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本文編號：856606