發(fā)布時間：2017-09-14 20:32

  本文關(guān)鍵詞：一種烏青銅結(jié)構(gòu)光催化劑:鐵電-順電相變與光催化性質(zhì)（英文）

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【摘要】：近年來,鐵電材料作為一種潛在的高活性光催化劑材料越來越多地受到研究者關(guān)注.由于晶體結(jié)構(gòu)的對稱性破缺導致鐵電晶體中出現(xiàn)自發(fā)極化,在這種極化內(nèi)建電場的影響下,光生電子-空穴將發(fā)生空間分離,從而有效抑制載流子復合,進一步提高光催化體系的總量子效率.文獻報道了很多性能優(yōu)異的鐵電光伏器件,在這樣的思路下,越來越多的材料被直接作為光催化材料來研究,但有關(guān)順電-鐵電差異的報道很少,鐵電性與光催化性能關(guān)聯(lián)的直接證據(jù)尚有欠缺.研究表明,Sr_xBa_(1-x)Nb_2O_6(SBN)材料的居里溫度(TC)對組分調(diào)變有很強的依賴性,當Sr~(2+)含量發(fā)生改變時(x=0.32-0.82),其居里溫度可在10-270℃范圍內(nèi)變化.因此,合成一個居里溫度接近室溫的SBN材料,研究其在順/鐵電相下自發(fā)極化行為、光生電荷分離行為、光催化行為及結(jié)構(gòu)演變,就可能得到一個關(guān)于鐵電性與光催化性能關(guān)系的直接證據(jù),并有助于理解二者的關(guān)聯(lián)性.本文以較低溫度(65°C)下發(fā)生鐵-順電相變的Sr_(0.7)Ba_(0.3)Nb_2O_6(SBN-70)材料為模型體系,使用X射線衍射、紫外可見光譜及不同溫度下的鐵電及介電測試、光電測試、光催化產(chǎn)氫和熒光激發(fā)譜等表征技術(shù),研究了SBN-70光電/光催化性能差異與相結(jié)構(gòu)的相關(guān)性.首先使用高溫固相合成法制備了純相的四方鎢青銅型SBN-70材料,根據(jù)紫外可見漫反射光譜表征結(jié)果,推測SBN-70材料在熱力學上可發(fā)生光催化水分解反應(yīng).對SBN-70進行的鐵電及介電測試表明SBN-70屬于典型的弛豫型鐵電材料:介電峰溫度寬化顯著,且介電峰位置隨不同測試頻率發(fā)生變化.在f=1kHz測試下,其名義居里溫度約為65℃.使用高溫下兩步燒結(jié)法制備了致密的Ag/SBN-70/Ag陶瓷樣品.受到高強度電場(E=30kV/cm)極化的Ag/SBN-70/Ag樣品在紫外光照射下出現(xiàn)了顯著光伏效應(yīng),鐵電回線測試表明極化后的SBN-70材料中存在強度約為0.8kV/cm由剩余極化導致的內(nèi)建電場,當經(jīng)過極化的SBN-70經(jīng)過80℃退火后,光伏效應(yīng)消失.結(jié)果表明,SBN-70極化后在內(nèi)建極化場的作用下,在低溫鐵電相表現(xiàn)了顯著的光生電荷分離能力,在進入高溫順電相后,這種分離能力隨著自發(fā)極化的消失而消失.同時我們發(fā)現(xiàn)擔載Pt的SBN-70粉末樣品作為光催化劑在不同溫度下存在很大的光催化產(chǎn)氫活性差異:反應(yīng)在15℃時,產(chǎn)氫量為4.5μmol,隨著反應(yīng)溫度升高,其產(chǎn)氫量升高,在60℃時為5.3μmol,繼續(xù)升高溫度至80℃時,發(fā)生了反常的活性變化,即產(chǎn)氫活性完全消失.這種反常的活性-溫度關(guān)系可能與SBN-70的鐵-順電相變有關(guān):進入高溫順電相(80℃)后,晶體結(jié)構(gòu)回到4/mmm點群,鐵電疇結(jié)構(gòu)不再存在,從而喪失了作為電荷分離驅(qū)動力的自發(fā)極化.不同溫度下熒光激發(fā)譜結(jié)果也暗示了SBN-70在高于65℃附近極化結(jié)構(gòu)的消失.本文結(jié)果表明,鐵電相中存在的鐵電極化結(jié)構(gòu)確實有利于光生電荷分離,進而提高了光催化反應(yīng)活性.
【作者單位】： 中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室;中國科學院大學;中國科學院大連化學物理研究所潔凈能源國家實驗室(籌);
【關(guān)鍵詞】： 光催化 鐵-順電相變 鍶鋇鈮氧 反常光電效應(yīng) 變溫熒光激發(fā)譜
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (211373213,21373212)~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】：

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本文編號：852189