本文關(guān)鍵詞：平板與多孔狀鎳基改性電極的制備及電催化析氫性能研究

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【摘要】：隨著化石燃料消耗帶來(lái)的大氣污染、溫室效應(yīng)和霧霾等環(huán)境問(wèn)題的日益加重,發(fā)展清潔、無(wú)污染、可再生的新能源逐漸被人們重視,氫氣由于具有以上優(yōu)點(diǎn)而被廣泛研究。電解水制氫是實(shí)現(xiàn)工業(yè)化制氫的重要方式,而研制高催化活性、低過(guò)電位的電極是電解節(jié)約能耗亟待解決的問(wèn)題。本文主要以鎳片(Ni)和泡沫鎳(NF)為基體材料,分別使用電火花表面涂覆技術(shù)和雙輝滲金屬技術(shù)制備了一系列二元合金電極材料,然后用氣氛磷化處理工藝制備了多孔結(jié)構(gòu)的磷化合金電極,通過(guò)XRD、SEM和EDX等方法對(duì)電極材料進(jìn)行了物理表征,并用線性掃描伏安、交流阻抗、動(dòng)電位掃描等電化學(xué)方法在堿性(1.0 mol/L KOH)和酸性(0.5 mol/L H2SO4)環(huán)境中對(duì)相應(yīng)電極材料的析氫催化性能進(jìn)行了分析。電火花表面涂覆技術(shù)制備的Ni-Mo合金電極體系中,發(fā)現(xiàn)涂覆后的Ni@Ni-Mo電極表面能檢測(cè)到一定量的鉬,并且合金電極表面形成了大量具有微米尺度的凹坑-凸起狀結(jié)構(gòu),增大了電極的比表面積,降低了電極的析氫過(guò)電位。其線性掃描伏安測(cè)試結(jié)果表明,制備的Ni@Ni-Mo合金表現(xiàn)出良好的析氫催化活性和穩(wěn)定性,這與后續(xù)塔菲爾曲線和交流阻抗的測(cè)試結(jié)果相吻合。通過(guò)雙輝滲金屬技術(shù)制備的泡沫鎳(NF)-鎢(W)合金電極體系中,發(fā)現(xiàn)經(jīng)過(guò)滲鎢后的泡沫鎳合金電極析氫活性都有了較大的提高,其中1000℃的試樣相較于其他溫度的具有更好的催化析氫性能。隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng),表面鎢含量不斷增加,其中NF-W-2.5h和NF-W-3h表面沉積的顆粒尺寸達(dá)到納米級(jí)別,使其具有較大的比表面積,然而其他保溫時(shí)間的試樣表面顆粒尺寸相對(duì)較大。測(cè)試發(fā)現(xiàn),NF-W-3h具有最好的析氫活性和較好的穩(wěn)定性,同時(shí)該電極具有最低的塔菲爾斜率和析氫過(guò)電位,進(jìn)一步證明其具有優(yōu)異的析氫催化活性;交流阻抗結(jié)果表明,隨著過(guò)電位的增加,電荷轉(zhuǎn)移電阻Rct迅速下降,表明試樣的析氫反應(yīng)在電極表面劇烈發(fā)生。磷化合金電極體系中,700℃下制備的Ni-Mo-P合金表面形成了較為均勻的樹枝狀多孔結(jié)構(gòu)磷化物,而NF-W-P合金的表面則形成了大量的蓬松結(jié)構(gòu)磷化物,這些多孔或蓬松結(jié)構(gòu)的形成會(huì)相應(yīng)增大合金電極的比表面積,進(jìn)而降低其在析氫反應(yīng)時(shí)的過(guò)電位。不同溫度下制備的磷化合金電極中,700℃下的磷化合金電極具有最好的析氫催化活性,其析氫過(guò)電位比磷化前明顯降低;在析氫穩(wěn)定性方面,該溫度下的磷化電極Ni-Mo-P合金與NF-W-P合金都表現(xiàn)出較好的析氫反應(yīng)穩(wěn)定性;塔菲爾曲線和交流阻抗的測(cè)試結(jié)果也進(jìn)一步證明了這一點(diǎn)。
【關(guān)鍵詞】：電解水 析氫電極 鎳基合金 磷化處理 催化活性
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646.54;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 氫能的概述與發(fā)展10-11
• 1.2 制氫方法研究現(xiàn)狀11-13
• 1.2.1 化石燃料制氫11-12
• 1.2.2 醇類轉(zhuǎn)化制氫12
• 1.2.3 光催化制氫12
• 1.2.4 生物制氫12-13
• 1.2.5 電解水制氫13
• 1.3 影響析氫材料活性的因素13-14
• 1.4 電解水析氫電極及其制備方法14-18
• 1.4.1 單貴金屬析氫電極材料14
• 1.4.2 合金析氫電極材料14-17
• 1.4.3 析氫電極的制備方法17-18
• 1.5 金屬電極電解水析氫反應(yīng)機(jī)理及其析氫性能的影響因素18-19
• 1.5.1 金屬電極材料的析氫反應(yīng)機(jī)理18-19
• 1.5.2 金屬電極材料析氫性能的影響因素19
• 1.6 本文研究的內(nèi)容及意義19-22
• 第二章 催化電極的制備與表征方法22-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品22-23
• 2.2.1 主要實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.2.2 主要實(shí)驗(yàn)藥品22-23
• 2.3 Ni@Ni-Mo及Mo@Mo-Ni合金電極的制備工藝23-24
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)裝置23
• 2.3.2 前期處理及制備工藝23-24
• 2.4 NF-W合金電極的制備工藝24-25
• 2.4.1 泡沫鎳的前期處理24
• 2.4.2 制備工藝24-25
• 2.5 Ni@Ni-Mo和Mo@Mo-Ni合金及NF-W合金的磷化處理25
• 2.6 電極的表征25-28
• 2.6.1 電極的形貌及元素組成分析25
• 2.6.2 電極的晶體結(jié)構(gòu)分析25-26
• 2.6.3 電極材料的電化學(xué)性能測(cè)試26-28
• 第三章 電極Ni@Ni-Mo、Mo@Mo-Ni的制備及性能表征28-36
• 3.1 合金電極Ni@Ni-Mo、Mo@Mo-Ni的制備28
• 3.2 合金電極Ni@Ni-Mo、Mo@Mo-Ni的結(jié)構(gòu)、形貌分析28-30
• 3.2.1 合金電極Ni@Ni-Mo、Mo@Mo-Ni的物相結(jié)構(gòu)分析28-29
• 3.2.2 合金電極Ni@Ni-Mo和Mo@Mo-Ni的形貌、元素組成分析29-30
• 3.3 合金電極Ni@Ni-Mo和Mo@Mo-Ni的電化學(xué)性能測(cè)試30-34
• 3.3.1 線性掃描伏安測(cè)試30-32
• 3.3.2 塔菲爾曲線32-33
• 3.3.3 交流阻抗33-34
• 3.4 小結(jié)34-36
• 第四章 NF-W合金電極的制備及性能表征36-52
• 4.1 NF-W合金電極的制備36
• 4.2 NF-W合金電極的結(jié)構(gòu)、形貌分析36-43
• 4.2.1 NF-W合金電極的物相結(jié)構(gòu)分析36-38
• 4.2.2 NF-W合金電極的形貌、元素組成分析38-43
• 4.3 NF-W合金電極的電化學(xué)性能測(cè)試43-49
• 4.3.1 線性掃描伏安測(cè)試43-47
• 4.3.2 塔菲爾曲線47
• 4.3.3 交流阻抗47-49
• 4.4 小結(jié)49-52
• 第五章 磷化合金電極的制備與表征52-62
• 5.1 磷化合金電極的制備52
• 5.2 磷化合金電極的結(jié)構(gòu)、形貌分析52-55
• 5.2.1 磷化合金電極的物相結(jié)構(gòu)分析52-53
• 5.2.2 磷化合金電極的形貌、元素組成分析53-55
• 5.3 磷化合金電極的電化學(xué)性能測(cè)試55-61
• 5.3.1 線性掃描伏安測(cè)試55-58
• 5.3.2 塔菲爾曲線58-59
• 5.3.3 交流阻抗59-61
• 5.4 小結(jié)61-62
• 第六章 結(jié)論62-64
• 參考文獻(xiàn)64-74
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文74-75
• 致謝75

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