本文關(guān)鍵詞：Pt基納米分枝結(jié)構(gòu)的制備及其電催化甲醇性能研究

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(DMFC)因其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、能量密度高、原料來源廣、環(huán)境友好等諸多優(yōu)點(diǎn),成為未來燃料電池發(fā)展的重要方向。陽(yáng)極和陰極催化劑的催化活性和穩(wěn)定性是決定DMFC性能、壽命和成本的關(guān)鍵。鉑(Pt)是迄今為止公認(rèn)的高效DMFC催化劑,然而其低儲(chǔ)量高成本以及易毒化嚴(yán)重限制了DMFC的商業(yè)化進(jìn)展,同時(shí)非Pt類催化劑的活性和穩(wěn)定性還需要進(jìn)一步地提高,以達(dá)到商業(yè)化應(yīng)用的標(biāo)準(zhǔn)。組分、形貌、結(jié)構(gòu)可控的Pt基納米催化劑,因具有獨(dú)特的表面結(jié)構(gòu)而顯示出優(yōu)越的物理化學(xué)性質(zhì),尤其在催化領(lǐng)域受到廣泛地研究。特別是高度分枝的催化劑往往具有較大的比表面積,有利于活性位點(diǎn)地暴露,在提高催化性能的同時(shí)還可以大大地減少貴金屬用量。本論文基于操作簡(jiǎn)單、條件溫和以及環(huán)境友好的原則進(jìn)行Pt基納米分枝結(jié)構(gòu)物電極材料地可控制備和電催化性能表征。具體研究?jī)?nèi)容如下：1.利用乙二胺四亞甲基膦酸(]EDTMPA)作為絡(luò)合劑和穩(wěn)定劑,以甲醛(HCHO)為還原劑一步還原EDTMP-PtⅡ絡(luò)合物,制備出膦酸功能化Pt納米枝。結(jié)果表明：適量的還原劑和Cl-/O_2刻蝕導(dǎo)致其高度分枝的形貌結(jié)構(gòu)地產(chǎn)生。循環(huán)伏安和計(jì)時(shí)電流測(cè)試結(jié)果表明：所制備的催化劑對(duì)甲醇電催化氧化的活性和穩(wěn)定性比商業(yè)化Pt黑催化劑具有一定地提升。2.使用聚烯丙基胺鹽酸鹽(PAH)作為絡(luò)合劑、穩(wěn)定劑以及晶面選擇劑,甲醛(HCHO)為還原劑,提出了一種簡(jiǎn)易可行的綠色水熱法合成形貌規(guī)則的鉑銅雙金屬合金納米枝(Pt-Cu BANDs)。通過對(duì)組分、結(jié)構(gòu)、形貌的全面表征,探索了誘導(dǎo)還原和氧化刻蝕的形成機(jī)理。循環(huán)伏安曲線(CV)和計(jì)時(shí)電流測(cè)試(i-t curve)證實(shí)：與商業(yè)化Pt黑催化劑相比,Pt-Cu BANDs在電催化甲醇氧化方面顯示出更為優(yōu)越的活性(質(zhì)量活性、面積活性)以及穩(wěn)定性,這歸因于協(xié)同效應(yīng)以及電子效應(yīng)地共同作用。3.通過前一章工作制備的Pt-Cu合金納米粒子為模板,以K_2PdCl4為刻蝕劑,基于原位取代反應(yīng)機(jī)理制備鉑鈀銅合金凹八面體(PtPdCu ACNOs)催化劑。PtPdCu ACNOs的形貌、組成以及結(jié)構(gòu)通過透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、元素分布(Mapping)、能量色散X-射線能譜儀(XPS)、X-射線衍射(XRD)等進(jìn)行表征。電化學(xué)測(cè)試表明和Pt-Cu BANDs以及商業(yè)化Pt催化劑相比,所制備的PtPdCu ACNOs顯示出更高的催化活性、抗毒化能力和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 鉑基催化劑 高度分枝 氧化刻蝕 甲醇氧化
【學(xué)位授予單位】：南京師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第1章 緒論8-29
• 1.1 燃料電池簡(jiǎn)介8-11
• 1.1.1 燃料電池基本特點(diǎn)及分類8-10
• 1.1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池10-11
• 1.1.3 質(zhì)子交換膜燃料電池發(fā)展瓶頸11
• 1.2 直接甲醇燃料電池11-15
• 1.2.1 直接甲醇燃料電池工作原理12-13
• 1.2.2 甲醇氧化機(jī)理13-15
• 1.3 直接甲醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑研究進(jìn)展15-22
• 1.3.1 Pt催化劑16-18
• 1.3.2 Pt基催化劑18-21
• 1.3.3 非Pt基催化劑21-22
• 1.4 Pt基納米材料的常用制備方法22-26
• 1.4.1 浸漬還原法23
• 1.4.2 模板法23-24
• 1.4.3 液相化學(xué)還原法24
• 1.4.4 溶膠-凝膠法24-25
• 1.4.5 電化學(xué)沉積法25
• 1.4.6 Galvanic置換法25-26
• 1.5 Pt基催化劑材料的常用表征手段26-28
• 1.5.1 透射電子顯微鏡26
• 1.5.2 掃描電子顯微鏡26
• 1.5.3 能量色散X-射線能譜儀26-27
• 1.5.4 X-射線衍射27
• 1.5.5 紫外吸收-可見光譜27
• 1.5.6 紅外光譜27-28
• 1.6 本論文的工作思路及主要研究?jī)?nèi)容28-29
• 1.6.1 研究思路28
• 1.6.2 主要研究?jī)?nèi)容28-29
• 第2章 膦酸功能化鉑納米枝的制備及其對(duì)甲醇電催化氧化29-40
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分30-32
• 2.2.1 試劑30
• 2.2.2 膦酸功能化Pt納米枝的制備30
• 2.2.3 物理表征30-31
• 2.2.4 電化學(xué)測(cè)試31-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-39
• 2.3.1 膦酸功能化Pt納米枝形態(tài)和組成32-33
• 2.3.2 膦酸功能化Pt納米枝的形成機(jī)理33-37
• 2.3.3 膦酸功能化Pt納米枝的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性37-39
• 2.4 結(jié)論39-40
• 第3章 基于氧化刻蝕的鉑銅合金納米枝制備及其在甲醇電催化氧化中的應(yīng)用40-53
• 3.1 引言40-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41-42
• 3.2.1 試劑和化學(xué)藥品41
• 3.2.2 Pt-Cu BANDs的制備41
• 3.2.3 物理表征41-42
• 3.2.4 電化學(xué)測(cè)試42
• 3.3 結(jié)果與討論42-52
• 3.3.1 Pt-Cu BANDs的物理表征42-45
• 3.3.2 Pt-Cu BANDs的形成機(jī)理探索45-48
• 3.3.3 Pt-Cu BANDs的的催化性能研究48-52
• 3.4 結(jié)論52-53
• 第4章 原位取代法制備鉑鈀銅三元合金催化劑及其對(duì)甲醇電催化氧化53-63
• 4.1 引言53-54
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分54-55
• 4.2.1 化學(xué)試劑和藥品54
• 4.2.2 PtPdCu ACNOs的制備54
• 4.2.3 PtPdCu ACNOs的物理表征54-55
• 4.2.4 PtPdCu ACNOs的催化性能測(cè)試55
• 4.3 結(jié)果與討論55-62
• 4.3.1 PtPdCu ACNOs的表征55-57
• 4.3.2 PtPdCu ACNOs的形成機(jī)理57-59
• 4.3.3 PtPdCu ACNOs的催化性能59-62
• 4.4 結(jié)論62-63
• 第5章 總結(jié)與展望63-65
• 參考文獻(xiàn)65-77
• 碩士在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文77-78
• 致謝78

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2 呂健;楊曉輝;;金屬/硅基納米復(fù)合體系制備技術(shù)[J];華北水利水電學(xué)院學(xué)報(bào);2011年03期

3 徐基磐;;技術(shù)裝備的進(jìn)步使基納金礦開采經(jīng)濟(jì)合理[J];國(guó)外金屬礦采礦;1985年04期

4 梁勇，李亞利，鄭豐;高產(chǎn)率低成本激光合成硅基納米陶瓷粉[J];粉體技術(shù);1995年04期

5 富笑男;趙先林;宋友林;李新建;;利用硅模板制備硅基納米體系的研究進(jìn)展[J];河南教育學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2007年02期

6 韓桂春,J．查德威克;基納金礦[J];國(guó)外金屬礦山;1994年11期

7 姜曉琳;李禎;陸杰;顧瑾;;蛋白質(zhì)基納米材料的研究進(jìn)展[J];應(yīng)用化工;2011年01期

8 昝成;江海峰;張強(qiáng);李輝;許強(qiáng)輝;史琳;;油基納米流體的電導(dǎo)率[J];中國(guó)粉體技術(shù);2014年04期

9 馬賢佳,曹潔明,侯海濤,劉勁松,柯行飛,張防;非水體系合成多種形貌氮化硅基納米孔材料[J];南京航空航天大學(xué)學(xué)報(bào);2005年05期

10 曾戎;劉宏偉;屠美;趙劍豪;查振剛;周長(zhǎng)忍;;仿生殼聚糖基納米纖維的自組裝構(gòu)建[J];高分子材料科學(xué)與工程;2009年12期

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2 馬智超;徐智謀;鄒超;;硅基納米線的太赫茲發(fā)射研究[A];全國(guó)第十四屆紅外加熱暨紅外醫(yī)學(xué)發(fā)展研討會(huì)論文及論文摘要集[C];2013年

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4 張林鄂;李向清;康詩(shī)釗;穆勁;;卟啉基納米復(fù)合物的制備及性能研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第十一屆膠體與界面化學(xué)會(huì)議論文摘要集[C];2007年

5 高秋明;;無機(jī)基納米復(fù)合材料制備和高性能探索[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第26屆學(xué)術(shù)年會(huì)無機(jī)與配位化學(xué)分會(huì)場(chǎng)論文集[C];2008年

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10 沈明榮;方亮;鄭分剛;;BiFeO3基納米材料在光催化及光伏中的應(yīng)用[A];2011中國(guó)材料研討會(huì)論文摘要集[C];2011年

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2 杜文杰;佩喬恩基納：52秒34[N];中國(guó)體育報(bào);2003年

3 本報(bào)駐烏克蘭記者 劉志海;烏克蘭新總理力主深化改革[N];人民日?qǐng)?bào);2001年

4 李峻;烏克蘭考慮出租本國(guó)天然氣貯存設(shè)施[N];中國(guó)石化報(bào);2006年

5 王薇;遭雷擊失眠8年,竟發(fā)現(xiàn)失眠亦可享受[N];新華每日電訊;2006年

6 王俊鳴;美找到精確制備硅基納米導(dǎo)線方法[N];科技日?qǐng)?bào);2004年

7 陶曉怡;昆山科研人員首獲國(guó)家博士后科學(xué)基金[N];江蘇科技報(bào);2009年

8 記者吳迎春、黃曉東;李瑞環(huán)會(huì)見烏克蘭總理[N];人民日?qǐng)?bào);2002年

9 胡小躍;法國(guó)再現(xiàn)文學(xué)書潮　著名作家紛紛出山[N];中華讀書報(bào);2004年

10 ;SI3n4和AL2N3基納米復(fù)合陶瓷刀具[N];中國(guó)鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)報(bào);2000年

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1 周偉林;硅基納米波導(dǎo)非線性特性及在超連續(xù)譜中的應(yīng)用研究[D];華中科技大學(xué);2012年

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3 汪恂;玻璃基納米復(fù)合TiO_2光催化膜的制備與滅菌性能研究[D];武漢理工大學(xué);2008年

4 陳飛臺(tái);TiO_2基納米結(jié)構(gòu)的吸附與光催化性能研究[D];武漢大學(xué);2013年

5 鄒斌;新型自增韌氮化硅基納米復(fù)合陶瓷刀具及性能研究[D];山東大學(xué);2006年

6 柯博;ECR等離子體/離子束平臺(tái)建設(shè)與硅基納米材料的調(diào)控生長(zhǎng)[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

7 楊全民;介觀結(jié)構(gòu)對(duì)Fe基納米晶合金磁性能影響的理論研究[D];西安建筑科技大學(xué);2008年

8 陸德榮;PTFE基納米復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)定量分析[D];南京農(nóng)業(yè)大學(xué);2012年

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本文編號(hào)：802817