本文關(guān)鍵詞：具有簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)的丹磺酰胺類陽(yáng)離子熒光探針研究

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【摘要】：H~+、Fe~(3+)和Hg~(2+)等陽(yáng)離子會(huì)對(duì)生物及其賴以生存的環(huán)境產(chǎn)生重要的影響,因此對(duì)它們進(jìn)行檢測(cè)具有重要意義。熒光探針?lè)ㄊ且环N很具吸引力的陽(yáng)離子檢測(cè)方法。本文以丹磺酰氯作為熒光團(tuán)前體,分別與氨基硫脲、二乙醇胺和氨基乙酸反應(yīng)合成了三個(gè)結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的丹磺酰胺類陽(yáng)離子熒光探針,通過(guò)質(zhì)譜、紅外光譜、核磁氫譜、核磁碳譜和元素分析對(duì)探針結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,并通過(guò)紫外-可見(jiàn)吸收光譜和熒光光譜研究了探針對(duì)H~+、Fe~(3+)和Hg~(2+)的傳感性能,進(jìn)一步探討了傳感機(jī)理。具體內(nèi)容包括:基于丹磺酰氯和氨基硫脲的pH熒光探針(DNST):以丹磺酰氯和氨基硫脲為原料合成了熒光探針DNST。在乙醇/Britton-Robinson緩沖溶液(1/9,v/v)中,DNST的熒光光譜只對(duì)pH(H~+)產(chǎn)生高選擇性、高靈敏度響應(yīng)。當(dāng)pH值從10.88降低到1.98時(shí),DNST的熒光幾乎完全被猝滅。DNST的pKa為4.98。DNST有較強(qiáng)的抗干擾能力,并且響應(yīng)速度快,識(shí)別過(guò)程可逆。DNST主要是利用二甲氨基上的氮原子質(zhì)子化對(duì)H~+進(jìn)行識(shí)別,屬于典型的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理�；诘せ酋Ｂ群投掖及返腇e~(3+)熒光探針(DNSE):用丹磺酰氯和二乙醇胺反應(yīng)合成了熒光探針DNSE。在DNSE的水/乙腈(1/99,v/v)溶液中,Fe~(3+)的加入可以使溶液在533 nm處的熒光猝滅8倍左右。在Fe~(3+)濃度0~100μM范圍內(nèi),溶液在533 nm處的熒光強(qiáng)度和Fe~(3+)濃度有較好的線性關(guān)系,Fe~(3+)檢測(cè)限為3.45μM。DNSE對(duì)Fe~(3+)的響應(yīng)速度快,并且有很好的抗干擾能力。DNSE對(duì)Fe~(3+)的識(shí)別過(guò)程可逆。DNSE通過(guò)二乙醇胺中的氮原子和氧原子與Fe~(3+)形成1:1的絡(luò)合物,絡(luò)合常數(shù)為7.94×104 M-1�；诘せ酋Ｂ群桶被宜岬腍g~(2+)熒光探針(DNSG):將丹磺酰氯和氨基乙酸反應(yīng)合成了熒光探針DNSG。在HEPES緩沖溶液(20 mM,pH 6.7)中,DNSG(100μM)可以通過(guò)熒光猝滅識(shí)別Hg~(2+)。在Hg~(2+)濃度0~80μM范圍內(nèi),溶液的最大熒光強(qiáng)度與Hg~(2+)濃度呈現(xiàn)較好的線性關(guān)系,Hg~(2+)檢測(cè)限為0.33μM。而在添加了絲素蛋白(0.076 g/L)的HEPES緩沖溶液(20 mM,pH 6.7)中,DNSG(100μM)可以通過(guò)熒光增強(qiáng)和光譜藍(lán)移識(shí)別Hg~(2+),熒光增強(qiáng)1.4倍,波長(zhǎng)藍(lán)移52 nm。在Hg~(2+)濃度0~160μM范圍內(nèi),溶液最大熒光強(qiáng)度與Hg~(2+)濃度呈現(xiàn)較好的線性關(guān)系,Hg~(2+)檢測(cè)限為0.81μM。DNSG對(duì)實(shí)際環(huán)境水樣中Hg~(2+)的檢測(cè)有較好的效果。DNSG有很好的抗干擾能力,對(duì)Fe~(3+)的響應(yīng)速度快,識(shí)別過(guò)程可逆。DNSG作為猝滅型探針時(shí),與Hg~(2+)的絡(luò)合比為1:1;而作為增強(qiáng)型探針時(shí),與Hg~(2+)的絡(luò)合比為1:2。
【關(guān)鍵詞】：丹磺酰氯 陽(yáng)離子 熒光探針
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-34
• 1.1 熒光探針概述11-12
• 1.1.1 熒光探針的概念和組成11
• 1.1.2 熒光探針的原理和作用11-12
• 1.2 pH熒光探針12-14
• 1.3 Fe~(3+)熒光探針14-17
• 1.4 Hg~(2+)熒光探針17-20
• 1.5 丹磺酰胺類熒光探針20-24
• 1.5.1 丹磺酰胺類H~+、Fe~(3+)和Hg~(2+)熒光探針20-23
• 1.5.2 丹磺酰胺類其他陽(yáng)離子熒光探針23-24
• 1.6 論文的目的24-25
• 參考文獻(xiàn)25-34
• 第二章 基于丹磺酰氯和氨基硫脲的pH熒光探針34-46
• 2.1 引言34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分34-37
• 2.2.1 主要原料和儀器34-35
• 2.2.2 熒光探針DNST的合成35
• 2.2.3 結(jié)構(gòu)表征方法35-36
• 2.2.4 溶液配制方法36-37
• 2.2.5 計(jì)算方法37
• 2.3 結(jié)果與討論37-44
• 2.3.1 DNST的結(jié)構(gòu)表征37-39
• 2.3.2 DNST的光物理性能39-40
• 2.3.3 DNST對(duì)陽(yáng)離子的選擇性40-41
• 2.3.4 pH對(duì)DNST熒光光譜的影響41-42
• 2.3.5 共存離子對(duì)DNST檢測(cè)pH的干擾性42-43
• 2.3.6 DNST檢測(cè)pH的時(shí)間響應(yīng)性43
• 2.3.7 DNST檢測(cè)pH的可逆性43-44
• 2.3.8 DNST檢測(cè)pH的機(jī)理44
• 2.4 本章小結(jié)44
• 參考文獻(xiàn)44-46
• 第三章 基于丹磺酰氯和二乙醇胺的Fe~(3+)熒光探針46-58
• 3.1 引言46
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分46-48
• 3.2.1 主要原料和儀器46
• 3.2.2 熒光探針DNSE的合成46-47
• 3.2.3 結(jié)構(gòu)表征方法47
• 3.2.4 溶液配制方法47-48
• 3.2.5 計(jì)算方法48
• 3.3 結(jié)果與討論48-56
• 3.3.1 DNSE的結(jié)構(gòu)表征48-50
• 3.3.2 DNSE的光物理性能50-51
• 3.3.3 DNSE對(duì)金屬離子的選擇性51-52
• 3.3.4 Fe~(3+)濃度對(duì)DNSE熒光光譜的影響52-53
• 3.3.5 共存離子對(duì)DNSE檢測(cè)Fe~(3+)的影響53
• 3.3.6 DNSE檢測(cè)Fe~(3+)的時(shí)間響應(yīng)性53-54
• 3.3.7 DNSE檢測(cè)Fe~(3+)的可逆性54-55
• 3.3.8 DNSE檢測(cè)Fe~(3+)的機(jī)理55-56
• 3.4 本章小結(jié)56
• 參考文獻(xiàn)56-58
• 第四章 基于丹磺酰氯和氨基乙酸的Hg~(2+)熒光探針58-77
• 4.1 引言58
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分58-61
• 4.2.1 主要原料和儀器58
• 4.2.2 熒光探針DNSG的合成58-59
• 4.2.3 結(jié)構(gòu)表征方法59
• 4.2.4 溶液配制方法59-60
• 4.2.5 計(jì)算方法60-61
• 4.3 結(jié)果與討論61-74
• 4.3.1 DNSG的結(jié)構(gòu)表征61-63
• 4.3.2 DNSG作為猝滅型Hg~(2+)熒光探針63-66
• 4.3.2.1 DNSG對(duì)金屬離子的選擇性63-64
• 4.3.2.2 Hg~(2+)濃度對(duì)DNSG熒光光譜的影響64
• 4.3.2.3 共存離子對(duì)DNSG檢測(cè)Hg~(2+)的影響64-65
• 4.3.2.4 DNSG檢測(cè)Hg~(2+)的時(shí)間響應(yīng)性65
• 4.3.2.5 用DNSG檢測(cè)環(huán)境水樣中的Hg~(2+)65-66
• 4.3.3 DNSG作為增強(qiáng)型Hg~(2+)熒光探針66-70
• 4.3.3.1 DNSG對(duì)金屬離子的選擇性66-68
• 4.3.3.2 Hg~(2+)濃度對(duì)DNSG熒光光譜的影響68
• 4.3.3.3 共存離子對(duì)DNSG檢測(cè)Hg~(2+)的影響68-69
• 4.3.3.4 DNSG檢測(cè)Hg~(2+)的時(shí)間響應(yīng)性69
• 4.3.3.5 用DNSG檢測(cè)環(huán)境水樣中的Hg~(2+)69-70
• 4.3.4 DNSG作為猝滅型和增強(qiáng)型熒光探針識(shí)別Hg~(2+)的機(jī)理70-74
• 4.3.4.1 DNSG作為猝滅型Hg~(2+)熒光探針的機(jī)理70-72
• 4.3.4.2 DNSG作為增強(qiáng)型Hg~(2+)熒光探針的機(jī)理72-74
• 4.4 本章小結(jié)74-75
• 參考文獻(xiàn)75-77
• 第五章 結(jié)論77-79
• 碩士期間研究成果79-80
• 致謝80-81

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1 王姍姍;;小分子熒光探針在硫醇檢測(cè)中的最新研究進(jìn)展[J];科技信息;2010年23期

2 向雨秘;龍少波;朱R，

本文編號(hào)：797989