發(fā)布時(shí)間：2017-09-05 12:18

  本文關(guān)鍵詞：多酸修飾的金納米粒子的催化研究

  更多相關(guān)文章： 納米金 多酸 電催化 單分子層 CO催化氧化 自組裝

【摘要】：在多相催化中,過(guò)渡金屬氧化物載體對(duì)于納米顆粒的分散和催化性能具有決定性作用。多酸(POM)是一種無(wú)機(jī)、多金屬氧簇陰離子,是分子型過(guò)渡金屬氧化物,多年來(lái)被廣泛用做無(wú)機(jī)穩(wěn)定劑合成金屬納米粒子。多酸穩(wěn)定的金屬納米粒子膠體體系(如多酸-金)可以看成過(guò)渡金屬氧化物負(fù)載金屬納米粒子的模型。本論文圍繞多酸穩(wěn)定的金納米粒的溶液催化開(kāi)展工作。合成了多酸修飾的金納米溶膠,對(duì)其做了詳細(xì)表征,通過(guò)研究多酸在納米金表面的自組裝行為,調(diào)控了納米金的催化活性,揭示了多酸—納米金表面的界面電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致納米金催化活性提高的機(jī)理。本論文主要分為以下三個(gè)部分：第一部分,首先簡(jiǎn)單介紹了多酸化合物,再介紹了納米金的合成方法和催化應(yīng)用,之后對(duì)多酸穩(wěn)定的金溶膠的合成和催化應(yīng)用分別做了文獻(xiàn)綜述。最后,對(duì)本論文選題的意義進(jìn)行了闡述。第二部分,制備了多酸穩(wěn)定的金納米溶膠,并研究了其電催化性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)多酸修飾的金納米粒子在一定偏壓下能夠可逆地吸附在電極表面,這種表面修飾能夠大大提高電極對(duì)氧化還原電對(duì)的響應(yīng)和電催化氧氣還原的速率。第三部分,將多酸修飾的金納米溶膠用于CO的催化氧化。通過(guò)配體交換熱力學(xué),調(diào)控了多酸在納米金表面的自組裝覆蓋度,并定量檢測(cè)了CO催化氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。發(fā)現(xiàn)在該催化反應(yīng)過(guò)程中,CO的氧化反應(yīng)速率跟多酸覆蓋度有直接關(guān)系,即多酸的覆蓋度提高有利于CO的催化氧化。通過(guò)對(duì)XPS等數(shù)據(jù)的分析,發(fā)現(xiàn)多酸到納米金表面的電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致納米金表面呈現(xiàn)負(fù)電性,負(fù)電性金表面有利于提高整個(gè)反應(yīng)決速步—即活化分子氧的速率。該研究有助于更好地理解氧化物載體和納米金之間的強(qiáng)相互作用。
【關(guān)鍵詞】：納米金 多酸 電催化 單分子層 CO催化氧化 自組裝
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 符號(hào)說(shuō)明9-10
• 第一章 前言10-39
• 1.1 緒論10-11
• 1.2 金屬氧簇合物(多酸)簡(jiǎn)介11-12
• 1.3 多酸穩(wěn)定的金屬納米粒子12-15
• 1.4 多酸穩(wěn)定的金屬納米粒子的合成方法15-23
• 1.5 多酸穩(wěn)定的金屬納米粒子在催化中的應(yīng)用23-33
• 1.6 課題的提出及主要研究?jī)?nèi)容33-35
• 參考文獻(xiàn)35-39
• 第二章 多酸修飾的金納米粒子電催化研究39-52
• 2.1 引言39-41
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分41-42
• 2.3 結(jié)果與討論42-49
• 本章小結(jié)49-50
• 參考文獻(xiàn)50-52
• 第三章 多酸修飾的納米金用于催化氧化CO的研究52-75
• 3.1 引言52-54
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分54-56
• 3.3 結(jié)果與討論56-72
• 本章小結(jié)72-73
• 參考文獻(xiàn)73-75
• 致謝75-76
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文76-77
• 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表77

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1 李淑賢;白術(shù)杰;朱光怡;;近十年國(guó)內(nèi)多酸化學(xué)研究概況[J];佳木斯大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2006年04期

2 胡喬生,毛林春;一種由多酸的命名確定多酸分子式的簡(jiǎn)便方法[J];贛南師范學(xué)院學(xué)報(bào);2000年03期

3 宋萍;多酸的形成及其酸性的討論[J];青海師專學(xué)報(bào);1997年04期

4 梁建軍;;多酸化學(xué)簡(jiǎn)史[J];大學(xué)化學(xué);2007年01期

5 ;多酸化學(xué)研究跨入生命科學(xué)領(lǐng)域[J];東北師大學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1998年04期

6 何則強(qiáng),張平民,高孝恢,熊利芝,肖慎修,陳天朗;釩的多酸化學(xué)[J];化學(xué)世界;2001年04期

7 ;首屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)召開(kāi)[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2005年10期

8 李銘岫,韓占剛;多酸有機(jī)衍生物研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2001年04期

9 伍平凡;張進(jìn);魏永革;;多酸亞胺衍生物的可控組裝[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2010年07期

10 吳慶銀;王恩波;;酸度在多酸化學(xué)中的作用[J];化學(xué)通報(bào);1988年07期

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1 李陽(yáng)光;王恩波;;以建筑塊為策略構(gòu)筑新型多酸配合物[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第26屆學(xué)術(shù)年會(huì)無(wú)機(jī)與配位化學(xué)分會(huì)場(chǎng)論文集[C];2008年

2 肖鳳萍;張進(jìn);郝戩;魏永革;;手性多酸金屬環(huán)蕃:合成與結(jié)構(gòu)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第四屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2011年

3 龍德良;;From New Polyoxometalate Clusters to POM-Based Materials[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第四屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2011年

4 ;前言[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第四屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2011年

5 黃健;楊敏;王云貴;金潔;;尿多酸肽對(duì)MuTZ-1細(xì)胞端粒酶逆轉(zhuǎn)錄酶表達(dá)的作用及其機(jī)制的研究[A];2007年浙江省血液病學(xué)術(shù)年會(huì)論文匯編[C];2007年

6 ;前言[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第五屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2013年

7 李夢(mèng)婷;孫靖文;鄭陶冶;沙靖全;;具有螺旋隧道的多酸-金屬三維框架化合物的研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第五屆全國(guó)多酸化學(xué)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文摘要集[C];2013年

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10 魏永革;徐步斌;呂萌;許林;彭中華;;基于多酸簇的有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化的分子材料[A];第三屆全國(guó)有機(jī)化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文集（上冊(cè)）[C];2004年

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6 向明禮;多酸藥物電子結(jié)構(gòu)及其與抗腫瘤活性間的關(guān)系研究[D];四川大學(xué);2002年

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2 張明富;多酸修飾的金納米粒子的催化研究[D];山東大學(xué);2016年

3 李璐璐;多酸構(gòu)筑基元的活化及多酸高核簇的構(gòu)建[D];東北師范大學(xué);2015年

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9 孫龍江;藥物配合物修飾Keggin型多酸復(fù)合物的組裝化學(xué)[D];佳木斯大學(xué);2014年

10 郎中玲;Lindqvist型[W_6O_(19)]~(2-)和Keggin型[PW_(12)O_(40)]~(3-)多酸陰離子形成機(jī)理及催化機(jī)理的理論研究[D];東北師范大學(xué);2013年

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