發(fā)布時間：2017-09-05 06:39

  本文關(guān)鍵詞：金屬基磁性空間限域納米催化劑的制備與催化性能研究

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【摘要】：對于化工生產(chǎn)來說,需要開發(fā)高效、穩(wěn)定、易回收的催化劑,金屬基磁性納米催化劑兼具金屬納米粒子的高催化活性以及磁性載體易于回收的性質(zhì),因此受到廣泛關(guān)注,而金屬納米粒子往往負載在磁性載體的表面,在實際使用過程中,納米粒子由于比表面能高等原因會遷移團聚甚至流失,導(dǎo)致活性下降。金屬基磁性納米空間限域催化劑能夠?qū)⒔饘偌{米粒子限制在載體結(jié)構(gòu)中,從而避免金屬粒子的遷移團聚現(xiàn)象,因此,本文設(shè)計合成了金屬基磁性納米空間限域催化劑,不僅易于磁性回收,同時金屬納米粒子限制于磁性載體結(jié)構(gòu)中,能夠提高其分散性和穩(wěn)定性。本文主要討論了Pd基和Ni基磁性納米空間納米限域催化劑的制備和性能表征。首先,本文通過軟模板輔助合成的方法,以Fe3O4納米團簇為內(nèi)核,表面修飾兩親性高分子的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為軟模板,利用吡咯單體和H2PdCl4之間的氧化還原反應(yīng),在Fe3O4納米團簇表面同步構(gòu)建聚吡咯(PPy)和鈀(Pd)納米粒子,合成了Fe3O4@PPy/Pd“核-衛(wèi)星”結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合材料,其中Fe3O4納米粒子為內(nèi)核,多個20-30 nm的PPy/Pd復(fù)合粒子為外部“衛(wèi)星”,在每個PPy結(jié)構(gòu)中均勻分布著多個4-5 nm Pd納米晶。通過改變反應(yīng)介質(zhì)的極性以及吡咯單體和Pd前驅(qū)體的摩爾比,可以調(diào)控Pd納米晶在PPy粒子中的分散狀態(tài)及Pd納米顆粒的負載量。Pd基催化劑在還原硝基芳香族化合物中表現(xiàn)出高活性、強的穩(wěn)定性和高的磁回收性質(zhì)。高活性源于底物擴散至分散在PPy衛(wèi)星中Pd納米顆粒需要較短的傳質(zhì)路徑。同時,高穩(wěn)定性可以歸因于Pd納米晶均勻地限域于PPy衛(wèi)星中,在催化轉(zhuǎn)化過程中避免了Pd納米顆粒的團聚以及活性位點的流失。其次,我們通過犧牲模板法,以核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@SiO2微球作為模板,水熱條件下“溶解-沉積”合成了Fe3O4@Ni3Si2O5(OH)4“搖鈴”結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料,高溫氫氣還原原位轉(zhuǎn)化為Fe@SiO2/Ni納米復(fù)合材料,其結(jié)構(gòu)保持了還原前的“搖鈴”結(jié)構(gòu),Ni納米粒子限域于SiO2薄片結(jié)構(gòu)中,避免了催化過程中的遷移團聚現(xiàn)象,增強了其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。將該催化劑應(yīng)用于催化硝基類物質(zhì)的還原,表現(xiàn)出較好的催化活性、強穩(wěn)定性和高的磁回收性。
【關(guān)鍵詞】：金屬 磁性 限域催化 復(fù)合材料
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-22
• 1.1 課題背景及研究意義10-11
• 1.2 金屬納米催化材料11-12
• 1.3 金屬基磁性納米復(fù)合材料12-17
• 1.3.1 貴金屬基磁性納米材料12-15
• 1.3.2 非貴金屬基磁性納米材料15-17
• 1.4 磁性空間限域納米催化材料17-21
• 1.4.1 限域催化簡介17-18
• 1.4.2 金屬基磁性納米空間限域催化劑18-21
• 1.5 本文的研究思路和主要研究內(nèi)容21-22
• 第2章 實驗材料及方法22-27
• 2.1 實驗材料與實驗設(shè)備22-23
• 2.1.1 實驗材料22
• 2.1.2 實驗設(shè)備22-23
• 2.2 實驗方法23-25
• 2.2.1 Fe_3O_4@PPy/Pd“核-衛(wèi)星”結(jié)構(gòu)納米材料的制備及催化性能研究23-24
• 2.2.2 Fe@SiO_2/Ni“搖鈴”結(jié)構(gòu)納米材料的制備及催化性能研究24-25
• 2.3 樣品表征及性能測試25-27
• 2.3.1 樣品的形貌表征25
• 2.3.2 樣品的結(jié)晶結(jié)構(gòu)表征25
• 2.3.3 樣品的磁性能表征25
• 2.3.4 樣品的熱重分析25
• 2.3.5 樣品的化學(xué)結(jié)構(gòu)、價態(tài)及含量分析25-26
• 2.3.6 樣品的催化性能測試26-27
• 第3章 Fe_3O_4@PPy/Pd“核-衛(wèi)星”結(jié)構(gòu)納米材料的制備及催化性能研究27-43
• 3.1 引言27-29
• 3.2 化學(xué)氧化還原法同步合成Fe_3O_4@PPy/Pd“核-衛(wèi)星”結(jié)構(gòu)納米材料29-35
• 3.2.1 不同溶劑比例對Fe_3O_4@PPy/Pd納米復(fù)合材料結(jié)構(gòu)的影響32-34
• 3.2.2 不同原料比對Fe_3O_4@PPy/Pd納米復(fù)合材料結(jié)構(gòu)的影響34-35
• 3.3 Fe_3O_4@PPy/Pd納米復(fù)合材料的催化性能研究35-41
• 3.4 本章小結(jié)41-43
• 第4章 Fe@SiO_2/Ni“搖鈴”結(jié)構(gòu)納米材料的制備及催化性能研究43-52
• 4.1 引言43-44
• 4.2 溶膠-凝膠法合成Fe_3O_4@SiO_2核殼結(jié)構(gòu)微球44-45
• 4.3 合成Fe_3O_4@Ni_3Si_2O_5(OH)_4“搖鈴”結(jié)構(gòu)納米材料45-46
• 4.4 合成Fe@SiO_2/Ni“搖鈴”結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料46-49
• 4.5 Fe@SiO_2/Ni納米復(fù)合材料催化還原硝基類化合物49-51
• 4.6 本章小結(jié)51-52
• 結(jié)論52-53
• 參考文獻53-60
• 攻讀碩士學(xué)位期間承擔(dān)的科研任務(wù)與主要成果60-61
• 致謝61

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