本文關(guān)鍵詞：鈦氧團(tuán)簇催化Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)的研究

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【摘要】：多金屬氧簇是一種分子型金屬氧化物,因其具有結(jié)構(gòu)多樣、催化性能優(yōu)良等優(yōu)點(diǎn),在諸多領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注和研究,并具有較好的應(yīng)用前景。鈦氧團(tuán)簇作為多金屬氧簇的一個(gè)重要分支,近年來對(duì)它的研究多集中于鈦氧團(tuán)簇的合成,而其在催化方面的應(yīng)用卻少有報(bào)道。Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)是合成姜黃素類似物的最重要的合成策略,在該反應(yīng)中通常使用的Lewis酸催化劑存在諸如成本高昂、選擇性差、后處理不便、毒性大等缺點(diǎn)。本論文使用鈦氧團(tuán)簇作為Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)的催化劑,高效率和高選擇性地實(shí)現(xiàn)了姜黃素類似物的合成,并提出了鈦氧團(tuán)簇在催化反應(yīng)中的催化機(jī)理,初步建立了鈦氧團(tuán)簇結(jié)構(gòu)與Lewis酸催化活性的構(gòu)-效關(guān)系。在第一章中,首先對(duì)多金屬氧簇的結(jié)構(gòu)和催化應(yīng)用,以及鈦氧團(tuán)簇的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了概述；之后介紹了姜黃素類似物(尤其是雙取代二烯酮衍生物)的生物活性；最后,對(duì)Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)中常用的催化劑進(jìn)行了綜述。在第二章中,將含有雙鈦中心的鈦氧團(tuán)簇Ti2應(yīng)用到Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)中,實(shí)現(xiàn)了雙取代二烯酮衍生物的高效、高活性和高選擇性的合成。對(duì)于該反應(yīng)的機(jī)理研究表明,易斷裂的Ti-Cl與Ti2的高活性有關(guān),且Ti2的雙鈦中心結(jié)構(gòu)可能是該反應(yīng)具有高選擇性的原因。在第三章中,我們選取了五種典型的鈦醇鹽,用于催化Claisen-Schmidt反應(yīng),發(fā)現(xiàn)這些化合物都能夠比較高效地催化該反應(yīng)。通過對(duì)模型反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究,我們初步探索了鈦氧團(tuán)簇在該反應(yīng)中的Lewis酸催化性能與其晶體結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)鈦氧團(tuán)簇的水解度是決定其Lewis酸催化活性的重要因素。
【關(guān)鍵詞】：Claisen Schmidt反應(yīng) 雙邊縮合反應(yīng) 鈦氧團(tuán)簇催化反應(yīng) 雙核金屬中心 Lewis酸催化活性
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O621.251
【目錄】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-8
• 第一章 研究背景8-39
• 1.1 多金屬氧簇概述8-15
• 1.2 鈦氧團(tuán)簇概述15-19
• 1.3 姜黃素類似物雙取代二烯酮衍生物的性質(zhì)19-23
• 1.4 羥醛縮合反應(yīng)23-30
• 1.5 本章小結(jié)30-31
• 1.6 參考文獻(xiàn)31-39
• 第二章 雙核鈦(Ⅳ)簇催化的選擇性Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)39-63
• 2.1 引言39-43
• 2.2 課題設(shè)計(jì)思想43
• 2.3 實(shí)驗(yàn)部分43-50
• 2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論50-58
• 2.5 本章小結(jié)58-59
• 2.6 參考文獻(xiàn)59-63
• 第三章 鈦氧團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)對(duì)催化反應(yīng)活性影響的研究63-77
• 3.1 引言63-65
• 3.2 課題設(shè)計(jì)思想65-66
• 3.3 實(shí)驗(yàn)部分66-69
• 3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果69-72
• 3.5 討論72-74
• 3.6 本章小結(jié)74
• 3.7 參考文獻(xiàn)74-77
• 論文總結(jié)77-78
• 致謝78-79
• 附圖79-90
• 碩士期間已發(fā)表的文章目錄90-102
• 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表102

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本文編號(hào)：790427