本文關(guān)鍵詞：石墨烯對(duì)生物還原水鐵礦的影響及bio-MRGO吸附性能研究

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【摘要】：鐵氧化物礦物廣泛存在于自然界中,可以作為異化鐵還原菌厭氧呼吸的電子受體,經(jīng)生物還原形成次生礦物。石墨烯是一種由碳原子sp2雜化軌道組成的單層二維蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的納米材料,因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)近年來引起人們濃厚的興趣。本論文首先圍繞石墨烯存在條件下,生物還原水鐵礦的速率、程度、還原產(chǎn)物的形貌與組成,以及生物對(duì)水鐵礦與硝基苯的共還原作用開展研究。而后考察了生物還原石墨烯氧化物與水鐵礦所產(chǎn)生的磁性石墨烯材料(bio-MRGO)對(duì)有機(jī)染料的吸附性能。研究發(fā)現(xiàn),加入低于1 mg/L的還原氧化石墨烯(rGO)可以促進(jìn)奧奈達(dá)希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1對(duì)水鐵礦的還原,而加入1-100 mg/L的rGO則抑制水鐵礦的生物還原。其他種類石墨烯材料(氮摻雜石墨烯、負(fù)載納米金石墨烯和氨基-甲酰基咪唑修飾石墨烯)對(duì)MR-1還原水鐵礦也有類似的影響。分別以陸相來源的Elliott土壤腐殖酸(ESHA)和水相來源的Suwanee河流腐殖酸(SRHA)作為代表性天然有機(jī)質(zhì),考察其與rGO共存條件下MR-1對(duì)水鐵礦的還原作用。結(jié)果表明,體系中無rGO及rGO濃度為0.5 mg/L的條件下,ESHA的存在抑制水鐵礦的還原,而SRHA的存在促進(jìn)MR-1對(duì)水鐵礦的還原；而當(dāng)rGO的濃度為50 mg/L時(shí),水鐵礦的還原都受到抑制。以核黃素和黃素單核苷酸作為代表性細(xì)菌自分泌有機(jī)質(zhì),考察其與rGO共存條件下,MR-1對(duì)水鐵礦的還原作用。結(jié)果表明,0.5 mg/L的rGO與黃素協(xié)同促進(jìn)水鐵礦的還原；50 mg/L的rGO依然會(huì)抑制水鐵礦的還原。考察在rGO與硝基苯共存條件下,MR-1對(duì)二者的共還原作用。結(jié)果表明,MR-1還原水鐵礦生成吸附態(tài)Fe(Ⅱ)越多,硝基苯的還原效果越好。利用XRD分析發(fā)現(xiàn)MR-1還原水鐵礦的產(chǎn)物主要是磁鐵礦；當(dāng)rGO促進(jìn)水鐵礦還原時(shí),還原5d后產(chǎn)物主要是磁鐵礦；而當(dāng)rGO抑制水鐵礦還原時(shí),還原5d后產(chǎn)物主要是針鐵礦,但還原30d后,針鐵礦轉(zhuǎn)變?yōu)榇盆F礦。利用MR-1細(xì)胞先后還原石墨烯氧化物(GO)和水鐵礦,制備磁性石墨烯納米復(fù)合材料(bio-MRGO)。通過透射電鏡、X射線衍射光譜、傅里葉紅外光譜、X射線光電子能譜和振動(dòng)樣品強(qiáng)磁計(jì)等儀器對(duì)還原產(chǎn)物進(jìn)行表征分析,證明生物合成了磁性石墨烯復(fù)合材料(bio-MRGO)。吸附實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),bio-MRGO對(duì)亞甲基藍(lán)、孔雀綠和結(jié)晶紫等染料的最大吸附去除率可分別達(dá)到99.6%、70.7%和91.9%。其中bio-MRGO吸附亞甲基藍(lán)染料符合朗格繆爾吸附等溫線和二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型。該吸附過程是自發(fā)的吸熱反應(yīng)。利用類芬頓反應(yīng)原理再生bio-MRGO材料；循環(huán)吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),經(jīng)5次循環(huán)吸附后,bio-MRGO對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附去除率仍可達(dá)到60%,具有很好的再生-重復(fù)使用效果。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 水鐵礦 奧奈達(dá)希瓦氏菌 吸附
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O613.71;X703
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 緒論10-20
• 1.1 鐵氧化物礦物10-14
• 1.1.1 鐵氧化物礦物的概況10-11
• 1.1.2 鐵氧化物礦物的異化還原11-14
• 1.1.3 鐵氧化物礦物異化還原產(chǎn)物的分析14
• 1.2 石墨烯14-17
• 1.2.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)14-15
• 1.2.2 石墨烯的應(yīng)用15-16
• 1.2.3 磁性石墨烯納米復(fù)合材料的制備方法16
• 1.2.4 磁性石墨烯納米復(fù)合材料對(duì)染料的吸附16-17
• 1.2.5 磁性石墨烯納米復(fù)合材料的類過氧化物酶活性17
• 1.3 希瓦氏菌17-19
• 1.3.1 S. oneidensis MR-117-18
• 1.3.2 S.oneidensis MR-1及其還原轉(zhuǎn)化能力研究18-19
• 1.4 本論文研究?jī)?nèi)容及意義19-20
• 2 石墨烯材料對(duì)生物還原水鐵礦的影響20-40
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器20-21
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)菌種20
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品20
• 2.1.3 培養(yǎng)基與溶液的配制20-21
• 2.1.4 實(shí)驗(yàn)儀器21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法21-23
• 2.2.1 細(xì)菌培養(yǎng)21-22
• 2.2.2 水鐵礦的制備22
• 2.2.3 石墨烯材料對(duì)生物還原水鐵礦的影響22
• 2.2.4 生物還原水鐵礦產(chǎn)物表征分析22-23
• 2.2.5 水鐵礦對(duì)腐殖酸的吸附23
• 2.2.6 rGO對(duì)黃素的吸附23
• 2.3 分析及計(jì)算方法23-26
• 2.3.1 分光光度法測(cè)Fe(Ⅱ)濃度23-24
• 2.3.2 分光光度法測(cè)黃素濃度24-25
• 2.3.3 肖基苯及苯胺濃度分析方法25-26
• 2.3.4 計(jì)算方法26
• 2.4 結(jié)果與討論26-39
• 2.4.1 不同濃度rGO對(duì)MR-1還原水鐵礦的影響26-27
• 2.4.2 rGO存在條件下MR-1還原水鐵礦的產(chǎn)物分析27-30
• 2.4.3 不同種類石墨烯材料對(duì)MR-1還原水鐵礦的影響30-31
• 2.4.4 腐殖酸與rGO共存時(shí)MR-1對(duì)水鐵礦的還原31-34
• 2.4.5 黃素與rGO共存時(shí)MR-1對(duì)水鐵礦的還原34-36
• 2.4.6 rGO對(duì)MR-1同時(shí)還原硝基苯和水鐵礦的影響36-39
• 2.5 本章小結(jié)39-40
• 3 生物制備bio-MRGO及其對(duì)有機(jī)染料的吸附作用40-55
• 3.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器40-41
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)菌種40
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品40
• 3.1.3 培養(yǎng)基與溶液的配制40
• 3.1.4 實(shí)驗(yàn)儀器40-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法41-43
• 3.2.1 細(xì)菌培養(yǎng)41
• 3.2.2 氧化石墨烯(GO)的制備41-42
• 3.2.3 水鐵礦的制備42
• 3.2.4 生物制備磁性石墨烯納米復(fù)合材料(bio-MRGO)42
• 3.2.5 染料吸附實(shí)驗(yàn)42-43
• 3.2.6 bio-MRGO的類過氧化氫酶活性和吸附劑的循環(huán)再生43
• 3.3 分析與計(jì)算方法43-45
• 3.3.1 細(xì)胞干重的計(jì)算方法43
• 3.3.2 吸附劑對(duì)染料吸附量及去除率的計(jì)算方法43-44
• 3.3.3 吸附等溫線模型44
• 3.3.4 吸附動(dòng)力學(xué)模型44
• 3.3.5 吸附熱力學(xué)的計(jì)算方法44-45
• 3.4 結(jié)果與討論45-54
• 3.4.1 bio-MRGO的表征45-48
• 3.4.2 bio-MRGO濃度對(duì)染料吸附的影響48
• 3.4.3 pH和離子強(qiáng)度對(duì)吸附的影響48-50
• 3.4.4 bio-MRGO吸附MB染料等溫線分析50-51
• 3.4.5 bio-MRGO吸附MB染料動(dòng)力學(xué)研究51-52
• 3.4.6 bio-MRGO吸附MB染料熱力學(xué)研究52-53
• 3.4.7 bio-MRGO材料的再生和bio-MRGO吸附MB的吸附循環(huán)53-54
• 3.5 本章小結(jié)54-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-62
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況62-63
• 致謝63-64

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前3條

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本文編號(hào)：784531