發(fā)布時(shí)間：2017-08-31 05:15

  本文關(guān)鍵詞：有序介孔碳負(fù)載過渡金屬氧化物催化劑的合成及電催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 燃料電池 水熱合成 有序介孔碳 過渡金屬氧化物 氧氣還原 氧氣析出

【摘要】：過渡金屬氧化物價(jià)格低廉,制備簡(jiǎn)單,來源廣泛,是燃料電池中陰極催化劑的重要研究對(duì)象,具有電催化氧還原和析氧催化活性。本論文首先以有序介孔二氧化硅(SBA-15)為模板,采用納米澆注的方法合成有序介孔碳(MC)。以有序介孔碳為載體,采用水熱合成的方法,合成有序介孔碳與過渡金屬氧化物(單元、雙元、三元)的納米復(fù)合物,并研究其氧氣還原(ORR)或氧氣析出(OER)電催化性能。本論文的主要研究結(jié)果如下：以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為表面活性劑,采用水熱合成法制備有序介孔碳與過渡雙金屬氧化物CoFe2O4(CFO)的納米復(fù)合物,并研究不同熱處理溫度對(duì)其催化性能的影響。經(jīng)過不同溫度熱處理后,400℃下熱處理的樣品(CFO/MC-400)的樣品表現(xiàn)出最好的電催化ORR性能,顯著優(yōu)于CFO和MC,同時(shí),CFO/MC-400也表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化OER特性。進(jìn)一步分析表明：CFO/MC-400納米復(fù)合物的比表面積高達(dá)150 m2 g1, CFO納米顆粒在MC上均勻分布,且MC原有的有序介孔結(jié)構(gòu)未遭破壞。同時(shí),CFO/MC-400納米復(fù)合物在ORR和OER催化過程中都表現(xiàn)出很高的穩(wěn)定性,并優(yōu)于商用Pt/Co CFO/MC-400納米復(fù)合物的優(yōu)異雙功能催化活性,主要得益于納米復(fù)合物的有序介孔結(jié)構(gòu),以及CFO與MC之間的強(qiáng)烈耦合作用。采用水熱合成法制備NixCo1-xFe2O4納米顆粒與MC的納米復(fù)合物,在400℃下對(duì)納米復(fù)合物進(jìn)行熱處理,研究不同鎳鈷比例對(duì)納米復(fù)合物電催化ORR性能的影響。測(cè)試結(jié)果表明：隨著Ni元素的含量逐漸降低,NixCo1-xFe2O4納米復(fù)合物的ORR催化活性不斷提高,CoFe2O4/MC表現(xiàn)出最好的催化活性以及最高的穩(wěn)定性。當(dāng)納米復(fù)合中存在Ni元素時(shí),納米顆粒在MC上呈團(tuán)聚現(xiàn)象,團(tuán)聚的納米顆粒會(huì)覆蓋范圍活性位點(diǎn),從而降低納米復(fù)合的催化活性。同時(shí),團(tuán)聚的納米顆粒在ORR催化過程中容易從MC上脫落,降低納米復(fù)合物的催化穩(wěn)定性。以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為表面活性劑,采用水熱合成法制備MC與過渡單金屬氧化物CoO的納米復(fù)合物,研究表面活性劑PVP不同添加量對(duì)其氧氣還原催化性能的影響。以PVP作為表面活性劑,CoO納米顆粒在MC上均勻分布。當(dāng)表面活性劑PVP添加量為1.5 g時(shí),所制備的CoO/MC-1.5納米復(fù)合物的比表面積高達(dá)290.5 m2 g-1,使得更多的催化活性位點(diǎn)暴露在表面,從而有助于提高其催化活性。CoO/MC-1.5納米復(fù)合物在ORR反應(yīng)過程中表現(xiàn)出較正的起始電位以及較高的極限電流密度,其催化過程是一個(gè)直接4電子轉(zhuǎn)移途徑。除此之外,CoO/MC-1.5納米復(fù)合物在ORR過程中也表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 水熱合成 有序介孔碳 過渡金屬氧化物 氧氣還原 氧氣析出
【學(xué)位授予單位】：廣西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-23
• 1.1 燃料電池的簡(jiǎn)介9-14
• 1.1.1 燃料電池的分類及工作原理9-11
• 1.1.2 燃料電池的特點(diǎn)11-12
• 1.1.3 燃料電池的研究進(jìn)展與面臨的問題12-14
• 1.2 燃料電池陰極催化劑的研究現(xiàn)狀14-21
• 1.2.1 催化原理14-15
• 1.2.2 氧氣還原與氧氣析出催化反應(yīng)15-16
• 1.2.3 燃料電池陰極催化劑的分類16-18
• 1.2.4 燃料電池陰極催化劑載體的分類18-21
• 1.3 選題意義與研究?jī)?nèi)容21-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料、儀器、測(cè)試方法及原理23-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料23-24
• 2.2 材料表征24-25
• 2.2.1 X射線衍射分析24
• 2.2.2 熱重分析24-25
• 2.2.3 形貌結(jié)構(gòu)分析25
• 2.2.4 氮?dú)馕摳綔y(cè)試25
• 2.3 電催化性能測(cè)試25-29
• 2.3.1 工作電極的制備26
• 2.3.2 電極的組裝26
• 2.3.3 氧氣還原催化性能測(cè)試(ORR)26-27
• 2.3.4 氧氣析出催化性能測(cè)試(OER)27-29
• 第三章 CoFe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合催化劑的合成及雙功能催化性能研究29-45
• 3.1 引言29
• 3.2 有序介孔碳的合成29-30
• 3.3 CoFe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的制備30
• 3.4 CoFe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的表征30-37
• 3.4.1 材料的物相分析30-32
• 3.4.2 材料的形貌分析32-34
• 3.4.3 XPS測(cè)試34-35
• 3.4.4 氮?dú)馕摳綔y(cè)試35-37
• 3.5 CoFe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的催化性能37-44
• 3.6 本章小結(jié)44-45
• 第四章 Ni_xCo_(1-x)Fe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合催化劑的合成及氧還原催化性能研究45-59
• 4.1 引言45
• 4.2 Ni_xCo_(1-x)Fe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的制備45-46
• 4.3 Ni_xCo_(1-x)Fe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的表征46-52
• 4.3.1 材料的物相分析46-47
• 4.3.2 材料的形貌分析47-48
• 4.3.3 XPS測(cè)試48-50
• 4.3.4 氮?dú)馕摳綔y(cè)試50-52
• 4.4 Ni_xCo_(1-x)Fe_2O_4/有序介孔碳納米復(fù)合材料的催化性能52-58
• 4.5 本章小結(jié)58-59
• 第五章 CoO/有序介孔碳納米復(fù)合催化劑的合成及氧還原催化性能研究59-71
• 5.1 引言59
• 5.2 CoO/有序介孔碳納米復(fù)合材料的制備59-60
• 5.3 CoO/有序介孔碳納米復(fù)合材料的表征60-64
• 5.3.1 材料的物相分析60
• 5.3.2 材料的形貌分析60-61
• 5.3.3 XPS測(cè)試61-63
• 5.3.4 氮?dú)馕摳綔y(cè)試63-64
• 5.4 CoO/有序介孔碳納米復(fù)合材料的氧氣還原催化性能64-69
• 5.5 本章小結(jié)69-71
• 第六章 結(jié)論與展望71-73
• 6.1 結(jié)論71-72
• 6.2 展望72-73
• 參考文獻(xiàn)73-86
• 附錄86-88
• 致謝88-89

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