本文關(guān)鍵詞：小分子調(diào)控合成二元雙金屬納米材料及其電催化性能研究

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【摘要】：直接甲醇燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell, DMFC)因其具有原料豐富、操作便捷、環(huán)境友好等諸多優(yōu)點(diǎn)在能源領(lǐng)域受到了廣泛的關(guān)注。貴金屬Pt, Pd是DMFC中的兩類(lèi)核心催化劑材料,因?yàn)樗鼈兡苡行岣哧?yáng)極甲醇分子氧化效率和陰極氧氣還原速率。但儲(chǔ)量小、價(jià)格高,并且在催化過(guò)程中易中毒等因素嚴(yán)重制約了這兩種材料的廣泛使用。鑒于此,本文從開(kāi)發(fā)經(jīng)濟(jì)友好、性能優(yōu)越的新型電催化材料目的出發(fā),成功構(gòu)筑了六種具有較大電化學(xué)活性比表面積的二元雙金屬納米材料。通過(guò)改變小分子濃度來(lái)有效調(diào)控催化劑的形貌、組成及結(jié)構(gòu),顯著提高其催化活性、抗毒性和穩(wěn)定性。具體研究如下：(1)以HAuCl4/Pt(acac)2為前驅(qū)體,尿素為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,油胺為還原劑和溶劑,通過(guò)簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法合成了小尺寸的PtAu納米晶體超晶格陣列材料。與商業(yè)Pt black和Pt/C相比,該材料在堿性條件下對(duì)氧氣還原反應(yīng)和甲醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。(2)分別以HAuCl4/H2PtCl6或HAuCl4/H2PdCl4為金屬前驅(qū)體,以生物活性小分子二羥丙茶堿(C10H14N4O4)為形貌導(dǎo)向劑與穩(wěn)定劑,在冰水浴條件下,便捷合成了AuPt、AuPd納米花鏈晶體(AuP FANs、AuPd FANs),并詳細(xì)研究了其氧還原電催化活性。結(jié)果表明AuPt FANs、AuPd FANs對(duì)氧氣還原反應(yīng)具有較高的電催化性能。(3)以HAuCl4/H2PtCl6為金屬前驅(qū)體,尿囊素為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,采用一步濕化學(xué)法簡(jiǎn)單快捷地制備了PtAu珠狀納米鏈網(wǎng)材料(PtAu SCNs)。對(duì)照實(shí)驗(yàn)表明,尿囊素濃度對(duì)珠狀納米鏈網(wǎng)形貌形成具有重要的影響。與商業(yè)Pt black和Pt-Ru black催化劑相比,PtAu SCNs對(duì)甲醇氧化反應(yīng)和氧氣還原反應(yīng)具有較高的催化活性與穩(wěn)定性。(4)以HAuCl4/H2PdCl4為金屬前驅(qū)體,尿囊素為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑與穩(wěn)定劑,聯(lián)氨為還原劑,在冰水浴中快速構(gòu)筑了雙金屬合金PdAu納米鏈網(wǎng)(PdAu NCNs),并詳細(xì)研究了尿囊素對(duì)其形貌、組成和電子結(jié)構(gòu)的影響。與商業(yè)Pd black相比,PdAu NCNs在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的甲醇氧化與氧氣還原催化活性。(5)以HAuCl4/H2PdCl4為金屬前驅(qū)體,抗壞血酸(AA)為還原劑,通過(guò)濕化學(xué)法利用碘離子(I-)調(diào)控,原位生長(zhǎng)合成了還原氧化石墨烯負(fù)載的蒲公英狀A(yù)uPd核殼復(fù)合材料(Au@Pd/rGO)。與Pd/rGO、商業(yè)Pt black相比,蒲公英狀A(yù)u@Pd/rGO復(fù)合材料具有較好的催化活性、穩(wěn)定性和抗CO中毒能力。
【關(guān)鍵詞】：甲醇燃料電池 電化學(xué)催化劑 貴金屬 二元雙金屬 小分子 甲醇氧化反應(yīng) 氧氣還原反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-28
• 1.1 燃料電池11-13
• 1.1.1 燃料電池的概述11-12
• 1.1.2 燃料電池的分類(lèi)12-13
• 1.2 直接甲醇燃料電池13-14
• 1.2.1 概述13
• 1.2.2 反應(yīng)原理13-14
• 1.3 常見(jiàn)的電催化劑14-23
• 1.3.1 單金屬納米催化劑15-16
• 1.3.2 雙金屬納米催化劑16-21
• 1.3.3 負(fù)載型復(fù)合納米催化劑21-23
• 1.4 催化劑合成方法23-26
• 1.4.1 多元醇法23
• 1.4.2 水熱法23-24
• 1.4.3 膠體粒子晶種法24-25
• 1.4.4 置換法25
• 1.4.5 電化學(xué)法25-26
• 1.5 本論文的選題意義及研究?jī)?nèi)容26-28
• 第二章 PtAu納米晶體超晶格陣列：氫鍵誘導(dǎo)自組裝及其電催化性能研究28-42
• 2.1 前言28-29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-32
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品29
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器29-30
• 2.2.3 PtAu SLAs的合成30
• 2.2.4 電化學(xué)測(cè)試30-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-41
• 2.3.1 物理表征32-34
• 2.3.2 形成機(jī)理34-36
• 2.3.3 電化學(xué)應(yīng)用36-41
• 2.4 本章小結(jié)41-42
• 第三章 AuM(M=Pt/Pd)納米花鏈的簡(jiǎn)便合成及其氧還原電催化性能的研究42-59
• 3.1 前言42-43
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分43-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品43
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器43
• 3.2.3 AuM FANs的合成43-44
• 3.2.4 電化學(xué)測(cè)試44-45
• 3.3 結(jié)果與討論45-58
• 3.3.1 物理表征45-50
• 3.3.2 形成機(jī)理50-52
• 3.3.3 電化學(xué)應(yīng)用52-58
• 3.4 本章小結(jié)58-59
• 第四章 PtAu SCNs的簡(jiǎn)便合成及其氧還原與甲醇氧化電催化性能研究59-70
• 4.1 前言59-60
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分60-62
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品60
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器60
• 4.2.3 PtAu SCNs的合成60
• 4.2.4 電化學(xué)測(cè)試60-62
• 4.3 結(jié)果與討論62-69
• 4.3.1 物理表征62-65
• 4.3.2 形成機(jī)理65-66
• 4.3.3 電化學(xué)應(yīng)用66-69
• 4.4 本章小結(jié)69-70
• 第五章 PdAu NCNs的簡(jiǎn)便合成及其電催化性能研究70-84
• 5.1 前言70-71
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分71-73
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品71
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器71
• 5.2.3 PdAu NCNs的合成71-72
• 5.2.4 電化學(xué)測(cè)試72-73
• 5.3 結(jié)果與討論73-83
• 5.3.1 物理表征73-75
• 5.3.2 形成機(jī)理75-79
• 5.3.3 電化學(xué)應(yīng)用79-83
• 5.4 本章小結(jié)83-84
• 第六章 氧化石墨烯載多孔蒲公英狀A(yù)u@Pd核殼納米晶體的原位生長(zhǎng)及其電催化性能研究84-102
• 6.1 前言84-85
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分85-87
• 6.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品85
• 6.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器85-86
• 6.2.3 蒲公英狀A(yù)u@Pd/rGO的合成86
• 6.2.4 電化學(xué)測(cè)試86-87
• 6.3 結(jié)果與討論87-101
• 6.3.1 物理表征87-92
• 6.3.2 形成機(jī)理92-94
• 6.3.3 電化學(xué)應(yīng)用94-101
• 6.4 本章小結(jié)101-102
• 結(jié)論與展望102-104
• 參考文獻(xiàn)104-126
• 致謝126-127
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)位論文127-128

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8 林嬡t，

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