本文關(guān)鍵詞：生物模板法制備多元金屬氧化物孔材料及其催化性能研究

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【摘要】：松節(jié)油是一種廉價易得、可再生的天然精油,其主要成分α-蒎烯是萜烯化學(xué)中的重要原料,如生產(chǎn)香料、調(diào)味劑、藥物及農(nóng)藥等。α-蒎烯含有的特殊雙環(huán)雙鍵結(jié)構(gòu)為其分子改造和化學(xué)性質(zhì)的轉(zhuǎn)變提供了有利條件,其氧化合成高附加值化合物,是α-蒎烯深加工應(yīng)用的一條重要途徑。故針對α-蒎烯結(jié)構(gòu)特點研制出一類綠色、高效的催化材料是目前應(yīng)用催化領(lǐng)域的研究熱點之一。金屬氧化物催化劑表現(xiàn)出較好的中低溫活性,受到科研工作者的青睞。由類水滑石(HTLcs)層板陽離子的可調(diào)變性和一定溫度范圍內(nèi)煅燒分解能簡便快速的制備出一系列不同組成和性能的高熱穩(wěn)定性金屬復(fù)合氧化物(LDO),是合成復(fù)合金屬氧化物的重要途徑。目前以天然生物材料為模板的制備技術(shù)逐漸發(fā)展起來,該法合成的材料能復(fù)制模板的原始形貌,拓展金屬氧化物結(jié)構(gòu)的多樣性。本文將生物模板法與傳統(tǒng)共沉淀法相結(jié)合,制備了一系列復(fù)合金屬氧化物孔材料；利用XRD、FT-IR、EDX、SEM、XPS和N2-吸附-脫附等手段對樣品進行形貌、結(jié)構(gòu)與化學(xué)組成的表征,并研究其對H2O2-α-蒎烯氧化反應(yīng)的催化性能。采用油菜花粉為生物模板、ZnAlCe-HTLcs晶核溶液為前驅(qū)體,輔助微波晶化手段,經(jīng)原位生長和煅燒,簡單溫和地合成了ZnAlCe三元復(fù)合金屬氧化物多孔催化材料(RP-ZnAlCe-LDO)。結(jié)果表明,RP-ZnAlCe-LDO能復(fù)制花粉模板表面的微納米結(jié)構(gòu),多級孔有序排列,孔徑分布在2～150 nm范圍的介孔與大孔尺寸之間,比表面積達112.94m2/g,具有良好的結(jié)晶度,晶型規(guī)整；當(dāng)α-蒎烯/H2O2摩爾比為1:1、催化劑用量為15.0 mg、2 mL溶劑(V(乙酸乙酯):V(水)=4:1)、30℃下反應(yīng)6h時α-蒎烯轉(zhuǎn)化率可達64.49%,產(chǎn)物2,3-環(huán)氧蒎烷、馬鞭草烯醇、馬鞭草烯酮的選擇性分別為41.52%、23.07%、26.95%。以馬鈴薯淀粉為生物模板,結(jié)合傳統(tǒng)共沉淀法,通過陳化及煅燒過程,制備了一系列雙金屬復(fù)合氧化物,研究了煅燒溫度對其結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,淀粉以“嵌入”式發(fā)揮模板作用制備出具有大量孔徑分布在介孔(2～5 nm)和大孔尺寸之間的孔結(jié)構(gòu)的雙金屬復(fù)合氧化物多孔材料,該材料具有較高的比表面積(767.36 m2/g)、良好的結(jié)晶度、高熱穩(wěn)定性和對H2O2-α-蒎烯氧化反應(yīng)具有一定催化活性和良好的氧化選擇性。采用淀粉模板法制備了具有獨特形貌的MgZnAlFe四元復(fù)合金屬氧化物多孔催化材料(PS-MgZnAlFe-LDO),其比表面積高達760.90 m2/g;研究了PS-MgZnAlFe-LDO的催化性能,結(jié)果表明,該多孔材料對H2O2-α-蒎烯氧化反應(yīng)具有較好的催化效果,在所得最佳催化條件下：α-蒎烯/H2O2摩爾比為1:1.2,催化劑用量為6.0 mg,溶劑為2 mLV(DMF):V(水)=4:1的混合溶液、20℃下反應(yīng)8h時,α-蒎烯轉(zhuǎn)化率可達65.21%,產(chǎn)物2,3-環(huán)氧蒎烷、馬鞭草烯醇、馬鞭草烯酮的選擇性分別為65.87%、19.09%、12.23%,且催化劑循環(huán)使用至第5次時α-蒎烯轉(zhuǎn)化率仍達47.01%。
【關(guān)鍵詞】：生物模板法 復(fù)合氧化物 α-蒎烯 催化氧化
【學(xué)位授予單位】：東北林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-20
• 1.1 課題背景及意義9-10
• 1.2 烯烴氧化反應(yīng)催化體系10-13
• 1.2.1 金屬納米材料催化體系10
• 1.2.2 金屬氧化物催化體系10
• 1.2.3 金屬配合物催化體系10-12
• 1.2.4 金屬卟啉催化體系12-13
• 1.2.5 其他催化體系13
• 1.3 金屬氧化物多孔材料13-15
• 1.3.1 金屬氧化物多孔材料的特性及應(yīng)用13-14
• 1.3.2 金屬氧化物多孔材料的制備方法14-15
• 1.4 生物模板法15-17
• 1.4.1 生物模板法的研究現(xiàn)狀15-16
• 1.4.2 生物模板的分類16-17
• 1.4.3 生物模板法制備金屬氧化物的研究意義17
• 1.4.4 生物模板法制備金屬氧化物存在的問題及面臨的挑戰(zhàn)17
• 1.5 α-蒎烯催化氧化反應(yīng)17-19
• 1.5.1 α-蒎烯氧化反應(yīng)的簡介及研究意義17-18
• 1.5.2 α-蒎烯氧化反應(yīng)的催化劑研究進展18-19
• 1.5.3 α-蒎烯氧化反應(yīng)存在的問題及面臨的挑戰(zhàn)19
• 1.6 論文主要研究內(nèi)容19-20
• 2 油菜花粉模板法制備ZnAlCe復(fù)合金屬氧化物孔材料及其催化性能研究20-33
• 2.1 引言20
• 2.2 實驗部分20-24
• 2.2.1 實驗試劑與儀器20-21
• 2.2.2 ZnAlCe三元復(fù)合金屬氧化物的制備21-22
• 2.2.3 催化劑表征22
• 2.2.4 催化劑催化性能測試22-24
• 2.3 結(jié)果與討論24-32
• 2.3.1 多孔ZnAlCe三元復(fù)合氧化物的形貌與結(jié)構(gòu)表征24-29
• 2.3.2 多孔ZnAlCe三元復(fù)合氧化物形成機理29-30
• 2.3.3 多孔ZnAlCe三元復(fù)合金屬氧化物的催化性能30-32
• 2.4 本章小結(jié)32-33
• 3 淀粉模板法雙金屬復(fù)合氧化物孔材料的制備與表征33-43
• 3.1 引言33
• 3.2 實驗部分33-35
• 3.2.1 實驗試劑與儀器33
• 3.2.2 雙金屬復(fù)合氧化物的制備33-34
• 3.2.3 煅燒溫度對制備雙金屬復(fù)合氧化物的考察34
• 3.2.4 雙金屬復(fù)合氧化物的表征34
• 3.2.5 催化劑催化性能測試34-35
• 3.3 結(jié)果與討論35-42
• 3.3.1 多孔雙金屬復(fù)合氧化物的形貌與結(jié)構(gòu)表征35-41
• 3.3.2 雙金屬復(fù)合氧化物的催化性能分析41-42
• 3.4 本章小結(jié)42-43
• 4 淀粉模板法制備MgZnAlFe復(fù)合金屬氧化物孔材料及其催化性能的研究43-55
• 4.1 引言43
• 4.2 實驗部分43-44
• 4.2.1 實驗試劑與儀器43
• 4.2.2 多元復(fù)合金屬氧化物的制備43-44
• 4.2.3 催化劑表征44
• 4.2.4 催化劑催化性能測試44
• 4.3 結(jié)果與討論44-54
• 4.3.1 多孔復(fù)合氧化物的形貌與結(jié)構(gòu)表征分析44-49
• 4.3.2 多孔復(fù)合金屬氧化物的催化性能49-54
• 4.4 本章小結(jié)54-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻56-65
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文65-66
• 致謝66-67

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本文編號：748251