本文關鍵詞：含氮碳基鋰硫電池正極材料的制備及電化學性能的研究

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【摘要】：鋰硫(Li/S)電池由于具有高的理論比容量和能量密度等優(yōu)點被人們廣泛關注,被認為是最具發(fā)展前景的儲能體系之一。Li/S電池在具有這些優(yōu)點的同時,仍然面臨著一些阻礙,制約其高比容量和高能量密度的實現,如硫與放電產物(Li2S/Li2S2)是電子和離子的絕緣體,多硫離子的“穿梭效應”以及充放電過程中活性物質體積變化等,這些問題阻礙了Li/S電池的商業(yè)化之路。為了獲得高容量、長壽命的Li/S電池,我們采用模板法制備不同形貌和結構導電氮化碳(CN)作為硫的載體,以期有效的解決上述問題。通過氮氣吸脫附測試、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、場發(fā)射透射電子顯微鏡(SEM)等測試工具對材料的微觀結構及形貌進行了表征,并通過完善的電化學測試系統(tǒng)對復合材料組裝的電池進行了一系列的電化學性能測試。采用SBA-15為模板,通過納米注入法制備了有序介孔氮化碳(MCN),通過熱熔融法將單質硫灌注到MCN孔道中,得到MCN/S復合材料。研究結果表明：MCN具有相互交聯的棒狀結構這種結構,這種特殊的結構有利于電子和離子的運輸及抑制活性物質脫離正極,其具有的高比表面積(770.5 m2 g-1)和孔容(1.19 cm3 g-’),可以負載高含量的硫。MCN/S復合材料展現了良好的電化學性能。在0.1 C倍率下MCN/S首次放電比容量可達1285 mAh g-1。0.5 C倍率下首次放電比容量達到1107 mAh g-1,100圈循環(huán)后放電可逆容量仍維持為828.4 mAh g-1。采用納米二氧化硅球為模板合成了三維連續(xù)介孔氮化碳(3D-MCN),并將其應用于Li/S電池正極材料。移去模板后,3D-MCN樣品得到了更高的比表面積836.6m2 g-’和孔容1.60 cm3g-1,可以容納更高含量的硫。結果表明,3D-MCN具有三維連續(xù)結構,而且連續(xù)結構中存在移除模板后形成的納米囊。3D-MCN/S復合材料展現了良好的電化學性能在0.1 C倍率下,首次放電比容量高達1382 mAhg-1,0.5 C倍率下100次循環(huán)后容量仍維持在為849.6 mAh g-1,容量保持率高達73.7%。在1C倍率下,首次放電容量為966.1 mAh g-1,200次循環(huán)后放電容量679.7 mAh g-1。優(yōu)秀的電化學性能與于3D-MCN具有特殊的三維連續(xù)結構和氮化碳-硫的相互作用的協(xié)同作用有關。三維連續(xù)結構有利于電子和離子傳輸,封閉的納米囊結構限制活性物質轉移和多硫離子的“穿梭效應”,氮化碳-硫的相互作用有利于抑制活性物質的流失。
【關鍵詞】：鋰硫電池 正極材料 氮化碳 硬模板法 電化學性能
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O646;TM912
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-17
• 第一章 緒論17-34
• 1.1 前言17
• 1.2 Li/S電池概述17-21
• 1.2.1 硫的結構形態(tài)及性質17
• 1.2.2 Li/S電池工作原理及充放電過程17-19
• 1.2.3 Li/S電池性能的影響因素19-21
• 1.3 Li/S電池正極復合材料研究進展21-31
• 1.3.1 碳導電結構21-26
• 1.3.2 導電聚合物26-30
• 1.3.3 納米金屬氧化物添加劑30-31
• 1.4 碳/硫復合材料的合成方法31-32
• 1.5 本課題的主要內容及研究意義32-34
• 1.5.1 本課題的的主要內容32
• 1.5.2 本課題的研究意義32-34
• 第二章 實驗方法及原理34-40
• 2.1 實驗所用主要儀器設備34-35
• 2.2 材料的表征35-37
• 2.2.1 X射線衍射儀35-36
• 2.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡36
• 2.2.3 場發(fā)射透射電子顯微鏡36
• 2.2.4 X射線光電子能譜儀36
• 2.2.5 氮氣吸脫附測試36-37
• 2.2.6 元素分析儀37
• 2.2.7 傅里葉紅外測試37
• 2.3 電極材料的制備37-38
• 2.4 電池的組裝38
• 2.5 電池的電化學性能測試38-40
• 2.5.1 循環(huán)伏安測試38
• 2.5.2 充放電測試38-39
• 2.5.3 循環(huán)性能測試39
• 2.5.4 倍率測試39
• 2.5.5 交流阻抗測試39-40
• 第三章 有序介孔氮化碳/硫復合材料的制備及其電化學性能研究40-51
• 3.1 引言40
• 3.2 實驗步驟40-41
• 3.2.1 有序介孔氮化碳材料的合成40-41
• 3.2.2 MCN/S復合材料的合成41
• 3.3 MCN/S復合材料的表征及其電化學性能測試41-49
• 3.3.1 MCN和MCN/S復合材料的制備過程分析41
• 3.3.2 MCN和MCN/S的比表面積測試41-42
• 3.3.3 XRD分析42-43
• 3.3.4 正極材料的微觀形貌分析43-44
• 3.3.5 X射線光電子能譜(XPS)表征44-45
• 3.3.6 循環(huán)伏安測試45-46
• 3.3.7 充放電及其循環(huán)性能測試46-48
• 3.3.8 倍率性能和阻抗分析48-49
• 3.4 本章小結49-51
• 第四章 三維連續(xù)介孔氮化碳/硫復合材料的制備及其電化學性能研究51-66
• 4.1 引言51
• 4.2 實驗步驟51-52
• 4.2.1 三維連續(xù)介孔氮化碳材料的制備(3D-MCN)51-52
• 4.2.2 正極材料3D-MCN/S復合物的合成52
• 4.3 3D-MCN和3D-MCN/S復合材料的表征及其電化學性能52-64
• 4.3.1 3D-MCN和3D-MCN/S復合材料的XRD分析52-53
• 4.3.2 3D-MCN和3D-MCN/S復合材料形貌表征53-54
• 4.3.4 3D-MCN的元素分布及含量分析54
• 4.3.5 X射線光電子能譜(XPS)和紅外表征(FTIR)表征54-57
• 4.3.6 3D-MCN和3D-MCN/S微觀結構表征57-58
• 4.3.7 循環(huán)伏安曲線特性58-59
• 4.3.8 初始充放電容量和充放電曲線特性59-60
• 4.3.9 循環(huán)和倍率性能60-62
• 4.3.10 倍率性能62-63
• 4.3.11 交流阻抗測試63-64
• 4.4 本章小結64-66
• 第五章 結論與展望66-68
• 5.1 結論66
• 5.2 展望66-68
• 參考文獻68-75
• 附錄一 攻讀碩士學位期間獲得的成果75

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