發(fā)布時(shí)間：2017-08-26 12:05

  本文關(guān)鍵詞：無(wú)隔膜生物電化學(xué)體系對(duì)硝基酚強(qiáng)化還原與其結(jié)構(gòu)的關(guān)系探究

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【摘要】：生物電化學(xué)技術(shù)(BES)作為一種新技術(shù)應(yīng)用于去除難降解有機(jī)物的研究已經(jīng)引起了人們的廣泛關(guān)注,在生物電化學(xué)技術(shù)的不斷創(chuàng)新中,無(wú)隔膜技術(shù)和生物陰極技術(shù)的優(yōu)勢(shì)被逐漸重視,本研究結(jié)合兩種技術(shù)優(yōu)勢(shì),采用陰極接種微生物的方式構(gòu)建無(wú)隔膜生物電化學(xué)體系(BC-BES),考察了對(duì)硝基酚(PNP)在該體系下的強(qiáng)化還原；另外,實(shí)驗(yàn)還探究了相同條件下鄰硝基酚(ONP)、間硝基酚(MNP)、對(duì)硝基酚(PNP)在生物陰極的還原情況、氨基酚的生成及礦化情況,并對(duì)他們的生物相進(jìn)行了分析。結(jié)果表明,在BC-BES體系中,隨著PNP進(jìn)水負(fù)荷的變化,PAP的生成率始終保持在90%以上,說(shuō)明絕大多數(shù)的PNP被還原成了PAP；為了探究電場(chǎng)在PNP還原中的作用,實(shí)驗(yàn)在運(yùn)行到55天時(shí),撤掉加在陰陽(yáng)極之間電壓并保持穩(wěn)定運(yùn)行5天之后,發(fā)現(xiàn)硝基酚的去除率和氨基酚生成率都明顯降低,說(shuō)明電場(chǎng)在PNP的還原和PAP的生成起到非常重要的作用；當(dāng)PNP的進(jìn)水濃度保持在2.52 mM時(shí),隨著電子供體乙酸鹽的用量從14.6 mM減小到3.66mM的過(guò)程中,硝基酚去除率和氨基酚的生成率都沒(méi)有明顯的變化,隨著乙酸鹽的用量進(jìn)一步降低,硝基酚的去除率和氨基酚的生成率發(fā)生了變化,且陽(yáng)極電位逐漸升高,說(shuō)明在PNP進(jìn)水2.52 mM時(shí),3.66mM的電子供體用量是BC-BES體系最低的需求限值。當(dāng)陰極電位為-1000mVvs.Ag/AgC、HRT為8.9 h時(shí),實(shí)驗(yàn)逐漸增大PNP的進(jìn)水濃度,發(fā)現(xiàn)體系硝基酚最大的降解速率和氨基酚的生成速率可分別達(dá)到18.95±0.10和17.74±1.03molm-3TVd-1,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他生物處理方法；更重要的是實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明每摩爾PNP的能量消耗低于0.02kW h mol-1,其值也遠(yuǎn)低于純電化學(xué)處理方法和雙室BES處理方法。高處理效率、低電子供體利用量、低的能量消耗率和高的穩(wěn)定性顯示了無(wú)隔膜生物電化學(xué)體系在處理硝基酚方面的價(jià)值。實(shí)驗(yàn)對(duì)比了三種不同硝基酚(ONP、MNP、PNP)在BC-BES體系的還原情況,從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,在進(jìn)水pH 6.0、陰極電位為-700mV vs Ag/AgCl、HRT=5.8h、電子供體乙酸鹽3.66 mM、硝基酚0.72 mM的條件下,生物陰極中ONP的去除效率最高,PNP的去除效率最低,去除率關(guān)系為：ONPMNPPNP,各種硝基酚在生物陰極的去除效果不高的原因可能跟進(jìn)水pH低有很大關(guān)系；相應(yīng)氨基酚的生成率MAP的最高,OAP的最低,生成率的關(guān)系為：MAPPAPOAP;通過(guò)前一部分實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在BC-BES陽(yáng)極中氨基酚可以發(fā)生部分礦化,為了探究不同結(jié)構(gòu)氨基酚對(duì)其礦化的影響,實(shí)驗(yàn)對(duì)比了三種氨基酚在陽(yáng)極的礦化情況,結(jié)果顯示礦化率的關(guān)系為：PAPMAPOAP。通過(guò)對(duì)比生物群落可以發(fā)現(xiàn),電化學(xué)活性微生物Geobacter在各種階段都大量存在；Desulfovibrio是還原硝基的菌屬,在生物陰極中含量的大小順序?yàn)椋篛NPMNPPNP,這與實(shí)驗(yàn)中硝基酚的還原順序關(guān)系相符。
【關(guān)鍵詞】：硝基酚 無(wú)隔膜生物電化學(xué) 生物陰極 還原
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X703;O646
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-22
• 1.1 課題的研究背景11
• 1.2 硝基酚廢水處理技術(shù)研究現(xiàn)狀11-22
• 1.2.1 物理法12-13
• 1.2.2 化學(xué)法13-15
• 1.2.3 生物法15-16
• 1.2.4 生物電化學(xué)(Bioelectrochemical system,BES)技術(shù)16-20
• 1.2.5 本研究的內(nèi)容和意義20-22
• 2 實(shí)驗(yàn)材料與方法22-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)裝置22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)所用的儀器與藥品23-24
• 2.3 溶液的配置24-25
• 2.4 反應(yīng)器的控制25-26
• 2.4.1 PNP去除實(shí)驗(yàn)25-26
• 2.4.2 ONP、MNP、PNP去除實(shí)驗(yàn)26
• 2.5 測(cè)試方法26-27
• 2.5.1 硝基酚及其產(chǎn)物濃度分析方法26-27
• 2.5.2 酸根濃度檢測(cè)分析方法27
• 2.5.3 氨氮的檢測(cè)分析方法27
• 2.5.4 電化學(xué)監(jiān)測(cè)方法27
• 2.5.5 鍵級(jí)的計(jì)算27
• 2.5.6 16s rRNA基因高通量測(cè)序及分析27
• 2.6 計(jì)算方法27-31
• 2.6.1 硝基酚的去除和氨基酚的生成27-29
• 2.6.2 電子供體的利用率29
• 2.6.3 庫(kù)倫效率和能耗29-31
• 3 BC-BES體系中PNP的強(qiáng)化還原31-50
• 3.1 生物陽(yáng)極和生物陰極的馴化31
• 3.2 BC-BES反應(yīng)器的啟動(dòng)31-32
• 3.3 還原產(chǎn)物的鑒別32-34
• 3.4 反應(yīng)器的運(yùn)行34-36
• 3.5 生物陰極的作用36-37
• 3.6 不同乙酸鹽的用量對(duì)體系的影響37-41
• 3.6.1 乙酸鹽用量對(duì)硝基酚去除和氨基酚還原的影響37-40
• 3.6.2 不同乙酸鹽用量下的庫(kù)倫效率40-41
• 3.7 乙酸鹽用量對(duì)礦化的影響41-42
• 3.8 不同進(jìn)水負(fù)荷對(duì)PNP還原的影響42-44
• 3.9 不同HRT對(duì)PNP還原的影響44-45
• 3.10 陰極生物相分析45-47
• 3.11 BC-BES與其他方法的比較47-48
• 3.12 小結(jié)48-50
• 4 BC-BES中不同結(jié)構(gòu)硝基酚的還原特性及生物相分析50-63
• 4.1 對(duì)比實(shí)驗(yàn)條件的確定50
• 4.2 不同結(jié)構(gòu)硝基酚在生物陰極的還原效果50-52
• 4.3 不同結(jié)構(gòu)硝基酚在陽(yáng)極出水的還原效果52-54
• 4.4 不同結(jié)構(gòu)氨基酚在陽(yáng)極的礦化54-55
• 4.5 不同結(jié)構(gòu)氨基酚的量子化學(xué)計(jì)算55-57
• 4.6 降解不同結(jié)構(gòu)硝基酚時(shí)陰極和陽(yáng)極對(duì)應(yīng)的微生物群落結(jié)構(gòu)分析57-63
• 4.6.1 菌群多樣性比較57-58
• 4.6.2 物種及其豐度分析58-63
• 5 結(jié)論與建議63-65
• 5.1 結(jié)論63-64
• 5.2 問(wèn)題與建議64-65
• 致謝65-66
• 參考文獻(xiàn)66-73
• 附錄73

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1 朱毅f，

本文編號(hào)：741405