本文關(guān)鍵詞：過(guò)渡金屬磷化物的制備及催化硼氫化鈉水解制氫性能研究

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【摘要】：隨著全球能源與環(huán)境問(wèn)題的日趨惡化,氫能是一種新型的能源,受到人們廣泛的關(guān)注。相比于其他諸多制氫技術(shù),NaBH4水解制氫技術(shù)可便捷、實(shí)用和高效制備出高純度的H2,成為質(zhì)子交換膜燃料電池的優(yōu)異氫源。當(dāng)前,研究NaBH4水解制氫的催化劑較多為貴金屬催化劑,然而,貴金屬催化劑的資源稀少和價(jià)格昂貴,限制了它們廣泛的實(shí)際使用。因此,本文主要研究了一些非貴金屬過(guò)渡金屬磷化物催化劑催化NaBH4水解制氫的性能,研究的內(nèi)容主要是過(guò)渡金屬單金屬磷化物催化劑(Ni2P、Ni12P5和Co2P)與雙金屬磷化物(NiCoP)催化劑催化NaBH4水解制氫。本文考察了Ni2P、Ni12P5、Co2P與NiCo P催化劑對(duì)NaBH4水解制氫的影響。考察了采用不同的制備方法以及不同的制備條件對(duì)催化劑的活性的影響。通過(guò)XRD、SEM和EDX對(duì)該催化劑的物相、表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成進(jìn)行了系統(tǒng)地表征分析,并將催化劑的每種表征的結(jié)果和催化NaBH4水解制氫的性能進(jìn)行對(duì)比關(guān)聯(lián),從而得出最佳的制氫催化劑。研究結(jié)果表明,相比于中性或酸性條件,在堿性條件下使用水熱法制備的Ni2P催化劑的顆粒更細(xì)和催化性能更高,這與催化劑的形貌與尺寸有關(guān);相比于水熱法,使用次亞磷酸鈉熱分解法制備的Ni2P催化劑的顆粒更細(xì)和催化性能更高,這與催化劑的形貌與尺寸有關(guān);使用次亞磷酸鈉熱分解法制備的Co2P和Ni2P,Ni2P的催化性能高于Co2P,這與催化劑的性質(zhì)有關(guān);相比于Ni2P催化劑,NiCoP催化劑的催化性能更高,這與金屬間的協(xié)同效應(yīng)與電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)的共同作用有關(guān)。此外,本文還初步研究了NaBH4水解反應(yīng)的動(dòng)力學(xué),考察了NaBH4的濃度、NaOH的濃度、催化劑的用量和反應(yīng)的溫度對(duì)催化NaBH4水解制氫速率的影響。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),在溫和條件下與NaBH4的濃度比較低時(shí),NaBH4水解反應(yīng)為一級(jí)反應(yīng)。當(dāng)NaBH4水解反應(yīng)體系中的NaBH4和NaOH的濃度分別為0.1M、0.3M時(shí),NaBH4水解釋氫速率最大。
【關(guān)鍵詞】：NaBH4 水解釋氫 過(guò)渡金屬磷化物催化劑 動(dòng)力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：云南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 第1章 緒論9-26
• 1.1 引言9
• 1.2 傳統(tǒng)的儲(chǔ)氫方式9-10
• 1.3 新型的儲(chǔ)氫材料10-20
• 1.3.1 金屬氫化物儲(chǔ)氫材料10-11
• 1.3.2 吸附儲(chǔ)氫材料11
• 1.3.3 化學(xué)儲(chǔ)氫材料11-20
• 1.4 硼氫化鈉水解制氫的機(jī)理及催化劑20-24
• 1.4.1 硼氫化鈉水解產(chǎn)氫的機(jī)理20-21
• 1.4.2 硼氫化鈉水解產(chǎn)氫的催化劑21-24
• 1.5 本論文研究的意義、目的及思路24-26
• 1.5.1 本論文研究的意義24
• 1.5.2 本論文研究的目的24-25
• 1.5.3 本論文研究的思路25-26
• 第2章 過(guò)渡金屬磷化物M-P(M=Ni、Co)的合成及表征26-62
• 2.1 過(guò)渡金屬磷化物的概述26-27
• 2.2 過(guò)渡金屬磷化物的主要制備方法27-30
• 2.2.1 水熱-溶劑熱合成法27-28
• 2.2.2 次磷酸鹽熱分解法28-29
• 2.2.3 程序升溫還原法29-30
• 2.3 實(shí)驗(yàn)部分30-31
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)試劑30
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)儀器30
• 2.3.3 表征方法30-31
• 2.4 樣品的合成31-32
• 2.4.1 水熱法制備磷化鎳(Ni_2P)31
• 2.4.2 次亞磷酸鈉熱分解法制備磷化物(Ni_2P、Ni_(12)P_5和Co_2P)31-32
• 2.4.3 次亞磷酸鈉熱分解法制備雙金屬磷化物(Ni Co P)32
• 2.5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論32-62
• 2.5.1 水熱法制備Ni_2P32-48
• 2.5.2 次亞磷酸鈉熱分解法制備磷化鎳(Ni_2P、Ni_(12)P_5)48-59
• 2.5.3 次亞磷酸鈉熱分解法制備雙金屬磷化物(Ni Co P)59-62
• 第3章 過(guò)渡金屬磷化物M-P(M=Ni、Co)催化Na BH_4水解制氫62-77
• 3.1 概述62-63
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分63-65
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑63
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器63-64
• 3.2.3 測(cè)試方法64-65
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論65-75
• 3.3.1 催化劑的篩選65-66
• 3.3.2 硼氫化鈉濃度對(duì)產(chǎn)氫速率的影響66-68
• 3.3.3 氫氧化鈉濃度對(duì)產(chǎn)氫速率的影響68-70
• 3.3.4 催化劑的量對(duì)產(chǎn)氫速率的影響70-71
• 3.3.5 反應(yīng)溫度對(duì)產(chǎn)氫速率的影響71-73
• 3.3.6 催化劑的循環(huán)利用對(duì)產(chǎn)氫速率的影響73-75
• 3.4 本章小結(jié)75-77
• 第4章 全文總結(jié)與展望77-79
• 4.1 全文總結(jié)77-78
• 4.2 展望78-79
• 參考文獻(xiàn)79-88
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文和科研成果88-89
• 致謝89

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 彭龍,徐光亮,劉莉;水熱法制備磁性材料粉體的研究進(jìn)展[J];磁性材料及器件;2005年03期

2 李令成，，藍(lán)蘊(yùn)基;肼分解催化劑進(jìn)展[J];工業(yè)催化;1994年01期

本文編號(hào)：738585