本文關鍵詞：二氧化鈦超細納米帶晶相調控及其表面異質結構光催化性能的研究

  更多相關文章： 雙晶相光催化劑 U-TiO_2納米帶 PdO/U-TiO_2納米帶 異質結構 光催化活性

【摘要】：二氧化鈦是一種具有優(yōu)異性能的金屬半導體,因其獨特的性質,在環(huán)境保護領域具有廣泛的應用前景,如光催化降解水中有機污染物、光催化產氫和光催化凈化空氣等。Ti02納米帶因其獨特的結構,電子可沿其長軸方向快速傳遞,因而具有具有電子傳輸快的優(yōu)點,且沉降性能好和容易作為載體與其他納米材料復合被廣泛研究,但目前常見的Ti02納米帶有幾個缺點限制了其應用,一是其一般為單相銳鈦礦結構導致的光生載流子容易復合,二是尺寸過大,表面積小,光吸收能力差,三是二氧化鈦的寬禁帶特性,使得其光的吸收譜帶僅僅集中于可見區(qū)。為了克服Ti02納米帶的解決上述缺陷,本文提出制備超細納米帶,并通過晶相調控以及表面組裝具有可見光催化作用的第二相,實現高效寬譜光催化劑。本文的主要內容是在通過溶劑熱法制備具有大量光催化活性暴露面的超細Ti02納米帶,在此基礎上制備了Ti02納米異質結構并對樣品的光催化性能進行了研究。本論文的主要內容如下：1.以鈦酸四丁酯為鈦源,醋酸/N,N二甲基甲酰胺(DMF)為有機溶劑,通過調控有機溶劑的體積比,采用一步溶劑熱法成功合成了銳鈦礦-金紅石雙相超細二氧化鈦(U-TiO2)納米帶。對U-TiO2納米帶的XRD圖譜進行精修,結果顯示所合成的U-TiO2納米帶中銳鈦礦和金紅石所占的質量分數分別為90.8 wt%和9.2wt%。掃描電鏡和透射電鏡圖片顯示U-TiO2納米帶的長度約為200-300 nm,寬度為10-20 nm,厚度在5 nm以下,其主要的暴露面是具有較好紫外光催化效果的銳鈦礦晶面(010),具有大的比表面積,約為98.5 m2·g-1,且自沉降性能更好。分別對商業(yè)二氧化鈦P25、堿式水熱法制備的二氧化鈦(H-TiO2)納米帶和U-TiO2納米帶在紫外光下進行了光催化測試,發(fā)現：H-TiO2納米帶光催化性能最差,U-TiO2納米帶光催化性能優(yōu)于P25。超細納米帶的優(yōu)異的光催化性能主要來自于其大的比表面積和高活性暴露面引起的對光的有效吸收和轉化效率的提高,以及存在的雙晶相引起的光生載流子的有效分離。2.以U-TiO2納米帶基質,通過光還原法在常溫下制備了等質量分數的四種貴金屬/U-TiO2納米帶異質結構,分別為Au/U-TiO2,Ag/U-TiO2,Pt/U-TiO2,Pd/U-TiO2,Au、Pt和Pd納米顆粒平均尺寸在5 nm以下,Ag納米顆粒的直徑為10-20nm。通過光譜性能測試顯示,四種貴金屬/U-TiO2納米帶異質結構的光響應范圍均有所提高。光催化產氫測試結果顯示,Pd/TiO2具有最好的產氫效果,產氫速率約為1487 μmol·h-1·g-1,最差的為Ag/U-TiO2,可能與Ag納米顆粒尺寸大,催化活性位點低有關。3.以U-TiO2納米帶基質,通過化學沉淀法在常溫下制備了具有不同PdO質量分數(1 wt%、2 wt%、3 wt%和4 wt%)的PdO/U-TiO2納米帶異質結構。透射電鏡圖片顯示,PdO納米顆粒在U-TiO2納米帶表面分布均勻,平均尺寸僅為1.34nm。與單純的U-TiO2納米帶相比,所制備的催化劑對甲基橙(提高2倍)、羅丹明B和2,4-二氯苯酚具有優(yōu)異的紫外光催化降解性能、模擬太陽光下優(yōu)異的產氫性能(提高60倍)和顯著的光電化學性能。異質結構的突出的光催化性能來源于PdO/U-TiO2納米帶異質結構的能帶匹配引起的載流子分離以及PdO本身的可見光催化與TiO2超細納米帶的紫外光催化的協同作用。4.以U-TiO2納米帶基質,以四硫代鉬酸銨為鉬源,采用水熱法成功制備出了MoS2納米片及MOS2/U-TiO2納米帶異質結構。MoS2以U-TiO2納米帶為核心,以幾層片狀形式包覆于U-TiO2納米帶表面形成復合結構且依然保持帶狀結構。對MoS2/U-TiO2納米帶進行光催化性能分析,結果表明,與MoS2納米片和U-TiO2納米帶相比,此異質結構在紫外光及可見光下光催化降解羅丹明B的活性均有所提高。這是由于MoS2與U-TiO2的能帶匹配,MoS2與U-TiO2的復合拓寬了催化劑的光響應范圍,且有效地抑制了光生載流子的再復合,從而提高了催化劑的光催化活性。綜上所述,本文采用溶劑熱法合成了具有高催化性能的雙相U-TiO2納米帶,并在此基礎上合成了PdO/U-TiO2納米帶異質結構和貴金屬(Au、Ag、Pt和Pd)/U-TiO2納米帶異質結構,研究了各產物的光催化性能,結果顯示納米異質結構的構建有效抑制了光生載流子的再復合,提高了光催化性能。因合成方法簡單且具有優(yōu)異的光催化性能,U-TiO2基納米異質結構對光催化水處理和產氫方面具有很廣闊的應用前景。
【關鍵詞】：雙晶相光催化劑 U-TiO_2納米帶 PdO/U-TiO_2納米帶 異質結構 光催化活性
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;O643.36
【目錄】：

• 摘要10-13
• ABSTRACT13-16
• 第一章 緒論16-41
• 1.1 引言16
• 1.2 一維二氧化鈦納米材料概述16-28
• 1.2.1 一維納米材料16
• 1.2.2 二氧化鈦的基本性質16-18
• 1.2.3 一維二氧化鈦納米材料的制備方法18-22
• 1.2.4 一維二氧化鈦納米材料的表征方法22-24
• 1.2.5 一維二氧化鈦納米材料的應用24-28
• 1.3 一維二氧化鈦納米帶異質結構的制備和應用28-31
• 1.3.1 同質異相結構的構建28-29
• 1.3.2 金屬氧化物-1D二氧化鈦納米異質結構的構建29-30
• 1.3.3 貴金屬納米顆粒-1D二氧化鈦納米異質結構的構建30-31
• 1.4 研究目的和主要內容31-33
• 參考文獻33-41
• 第二章 超細二氧化鈦納米帶的制備及其光催化性能的研究41-58
• 2.1 引言41-42
• 2.2 實驗過程42-44
• 2.2.1 實驗原料及儀器42
• 2.2.2 實驗步驟和表征手段42-44
• 2.2.3 光催化性能測試44
• 2.3 結果與討論44-54
• 2.3.1 X射線衍射分析44-45
• 2.3.2 形貌分析45-48
• 2.3.3 納米結構分析48-52
• 2.3.4 光催化性能測試分析52-53
• 2.3.5 超細二氧化鈦納米帶光催化性能機理的討論53-54
• 2.4 結論54-56
• 參考文獻56-58
• 第三章 基于肖特基結的U-TiO_2納米帶表面異質結構的制備及其產氫性能的研究58-67
• 3.1 引言58-59
• 3.2 實驗過程59-61
• 3.2.1 實驗原料及儀器59
• 3.2.2 實驗步驟及表征手段59-60
• 3.2.3 光催化產氫性能測試60-61
• 3.3 結果與討論61-65
• 3.3.1 形貌分析61-62
• 3.3.2 光催化產氫性能分析62-63
• 3.3.3 光譜性能分析63-65
• 3.4 結論65-66
• 參考文獻66-67
• 第四章 金屬半導體/U-TiO_2納米帶異質結構的制備及其光催化性能研究..67-90
• 4.1 引言67-68
• 4.2 PdO/U-TiO_2納米帶異質結構的制備及其光催化性能研究68-82
• 4.2.1 實驗過程68-72
• 4.2.2 結果與討論72-81
• 4.2.3 結論81-82
• 4.3 MoS_2/U-TiO_2納米帶異質結構的制備及其光催化性能研究82-88
• 4.3.1 實驗過程82-83
• 4.3.2 結果與討論83-87
• 4.3.3 結論87-88
• 參考文獻88-90
• 第五章 結論90-93
• 5.1 主要內容90-91
• 5.2 本論文創(chuàng)新點91
• 5.3 有待進一步開展的工作91-93
• 附錄93-102
• 致謝102-103
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學術論文103-104
• 學位論文評閱及答辯情況表104

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