發(fā)布時(shí)間：2017-08-24 23:42

  本文關(guān)鍵詞：含兩個(gè)酰胺基團(tuán)的卟啉二聚體分子間氫鍵引起的發(fā)光光譜紅移

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【摘要】：通過5-(4-甲酸基苯基)-10,15,20-三(4-十二烷氧基苯基)卟啉(HAc TPP)與乙二胺,丙二胺和丁二胺反應(yīng),制備了一類含2個(gè)酰胺基團(tuán)的卟啉二聚體C2(Am TPP)2、C3(Am TPP)2和C4(Am TPP)2以及相應(yīng)的配合物Pt2C2(Am TPP)2、Pt2C3(Am TPP)2和Pt2C4(Am TPP)2。采用1H NMR、13C NMR、質(zhì)譜、元素分析、循環(huán)伏安、紫外-可見吸收光譜和熒光發(fā)射光譜等對(duì)二聚體的化學(xué)結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性、電化學(xué)和光物理性質(zhì)進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),二聚體和相應(yīng)的鉑配合物的光致發(fā)光(PL)光譜性質(zhì)與溶液的濃度有關(guān),在10-7mol·L-1THF稀溶液中,二聚體與單羧基卟啉的PL光譜基本一致。當(dāng)濃度增加到10-3 mol·L-1 THF溶液時(shí),二聚體的光致發(fā)光光譜最大值從657 nm紅移到675 nm,比單羧基卟啉紅移了18 nm。當(dāng)與金屬鉑配位后,這種發(fā)射光譜隨濃度增加而變化的特性更加明顯。二聚體配合物在10-7 mol·L-1 THF稀溶液中PL光譜就產(chǎn)生了紅移現(xiàn)象,最大發(fā)射峰λmax為673 nm,比單羧基卟啉紅移16 nm。在高濃度10-4 mol·L-1 THF溶液和升華薄膜中的PL最大發(fā)射峰進(jìn)一步紅移到727 nm的近紅外區(qū)。進(jìn)一步,為了證實(shí)二聚體配合物分子間的π-π和Pt-Pt相互作用,我們以配合物Pt2C3(Am TPP)2為例,對(duì)二聚體配合物固體在常溫和低溫77K的PL光譜進(jìn)行了測(cè)試,發(fā)現(xiàn)固體配合物表現(xiàn)出與溫度相關(guān)的PL性質(zhì)。當(dāng)溫度降到77 K時(shí),配合物的最大發(fā)射峰從658 nm紅移到674 nm,紅移了16 nm。實(shí)驗(yàn)表明,卟啉二聚體和相應(yīng)的配合物的紅移現(xiàn)象與二聚體的分子結(jié)構(gòu)直接相關(guān),卟啉二聚體中的兩個(gè)酰胺基團(tuán)能夠產(chǎn)生較強(qiáng)的分子間氫鍵,導(dǎo)致二聚體分子之間產(chǎn)生一定程度的π-π和Pt-Pt相互作用,使得二聚體PL光譜產(chǎn)生紅移。
【作者單位】： 四川師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院;
【關(guān)鍵詞】： 卟啉二聚體 氫鍵 酰胺 光譜紅移
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(No.21172161,21072147)資助項(xiàng)目
【分類號(hào)】：O641.3
【正文快照】： 0引言卟啉化合物是一類具有多電子、大共軛體系的分子,由于卟啉化合物易于在環(huán)外進(jìn)行修飾,能夠形成各種不同的卟啉衍生物,同時(shí)它具有的許多特殊的物理性質(zhì),一直以來都是人們的研究熱點(diǎn)。在光致和電致發(fā)光研究領(lǐng)域,卟啉化合物如四苯基卟啉及其金屬鉑配合物是一種重要的紅色發(fā)光

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【相似文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：733819