本文關鍵詞：還原態(tài)氧化石墨烯—貴金屬復合物的溫和制備及電分析應用

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【摘要】：石墨烯是一種具有蜂窩狀晶體結構的二維碳納米材料,具有高比表面積、電子遷移率和導電率等優(yōu)異性質。貴金屬納米粒子具有良好的生物相容性、導電性、催化活性及光學性質等特性。石墨烯-貴金屬納米復合物能夠結合石墨烯和貴金屬納米材料獨特的物理化學性質,使其在能源、生物傳感和電化學分析等領域具有廣泛的應用價值。本學位論文在簡要綜述石墨烯及石墨烯-貴金屬復合物的近期進展基礎上,研究了室溫條件下、電極表面上幾種還原態(tài)氧化石墨烯-貴金屬復合物的便捷制備與電分析應用。具體研究工作如下:1.室溫條件下,通過在金電極上簡便、快速、溫和的化學還原法,制備了還原態(tài)氧化石墨烯-金納米粒子(rGO-AuNPs)復合物,并依次滴干葡萄糖氧化酶(GOx)、殼聚糖(chitosan)溶液于復合物修飾電極上,構建了chitosan/GOx/rGO-AuNPs/Au酶電極。研究了該酶電極在第一代、第二代生物傳感模式下的傳感性能及GOx的直接電化學。在第一代生物傳感模式(i-t法)下,酶電極對葡萄糖的檢測下限達到0.2μM(S/N=3),線性檢測范圍(LDR)為10μM~4.15 mM,靈敏度為99.9μA mM-1 cm-2,重現性、存儲穩(wěn)定性和選擇性好,檢測實際樣品獲滿意結果。在第二代生物傳感模式(循環(huán)伏安法)下,以4 mM二茂鐵甲酸(FcMA)為媒介體時,葡萄糖的LDR上限擴展到18 mM,靈敏度為64.6μA mM-1 cm-2(R2=0.991);以4 mM對苯醌(BQ)為媒介體時,葡萄糖的LDR上限擴展到22 mM,靈敏度為80.3μA mM-1 cm-2(R2=0.996)。這樣簡易溫和制備的rGO-AuNPs復合物所構建的酶電極既能實現對葡萄糖的靈敏檢測,同時又能實現GOx的直接電化學。在N2飽和的中性磷酸緩沖液(PBS)中,獲得了一對相當可逆的GOx直接電化學氧化還原峰,其ks為2.63 s-1。2.室溫條件下,通過在金電極上簡便、快速、溫和的化學還原法,制備了還原態(tài)氧化石墨烯-鉑納米復合物修飾電極(rGO-PtNPs/Au)。采用循環(huán)伏安法和計時電流法,研究了該修飾電極在堿性條件下對乙醇的電催化氧化和電分析檢測性能。結果表明,在1 M NaOH中,復合物修飾電極對乙醇的檢測下限達到0.93μM(S/N=3),LDR為20μM~18.1 mM,靈敏度為132μA mM-1 cm-2(R2=0.994),說明此復合物對乙醇具有很好的電催化氧化和電分析檢測性能。3.以氧化石墨烯、氯鈀酸混合液為前驅體,NaBH4為還原劑,采用化學共還原的方法,溫和、快速、簡易的直接在金電極表面制備了rGO-PdNPs復合物。采用紅外光譜、拉曼光譜和電化學方法等對復合物進行了表征,結果表明氧化石墨烯能被很好地還原,Pd納米粒子均勻的分散在石墨烯上。采用循環(huán)伏安法和計時電流法研究了rGO-PdNPs復合物在酸性條件下對甲酸的電催化氧化性能。結果表明rGO-PdNPs復合物對甲酸具有很好的催化活性和穩(wěn)定性,是一種理想的直接甲酸燃料電池催化劑。
【關鍵詞】：還原態(tài)氧化石墨烯-貴金屬復合物 石墨烯 貴金屬 電分析 金 鉑 鈀
【學位授予單位】：湖南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;O657.1
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-21
• 1.1 石墨烯與氧化石墨烯簡介11-13
• 1.1.1 石墨烯11-12
• 1.1.2 氧化石墨烯12-13
• 1.2 石墨烯的制備方法13-15
• 1.2.1 機械剝離法14
• 1.2.2 外延生長法14
• 1.2.3 化學氣相沉積法14-15
• 1.2.4 電化學還原法15
• 1.2.5 氧化還原法15
• 1.3 石墨烯-貴金屬復合物15-19
• 1.3.1 石墨烯-貴金屬復合物的制備方法16-18
• 1.3.2 石墨烯-貴金屬復合物的應用18-19
• 1.4 本文構思19-21
• 第二章 還原態(tài)氧化石墨烯-金納米復合物的溫和制備與葡萄糖氧化酶安培傳感應用21-35
• 2.1 引言21-22
• 2.2 實驗22-24
• 2.2.1 儀器與試劑22-23
• 2.2.2 實驗步驟23-24
• 2.3 結果與討論24-34
• 2.3.1 rGO-AuNPs復合物及酶電極的制備與表征24-28
• 2.3.2 第一代生物傳感性能28-32
• 2.3.3 第二代生物傳感性能32
• 2.3.4 酶電極的直接電化學32-34
• 2.4 小結34-35
• 第三章 還原態(tài)氧化石墨烯-鉑納米復合物的溫和制備及其對乙醇催化電分析的性能35-43
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實驗部分36-37
• 3.2.1 儀器與試劑36
• 3.2.2 實驗步驟36-37
• 3.3 結果與討論37-42
• 3.3.1 復合物的表征37-39
• 3.3.2 不同修飾電極在堿性溶液中對乙醇的電催化氧化性能39
• 3.3.3 CH_3CH_2OH的計時安培響應39-42
• 3.4 小結42-43
• 第四章 還原態(tài)氧化石墨烯-Pd納米復合物的溫和制備及其電催化氧化甲酸43-50
• 4.1 引言43-44
• 4.2 實驗部分44-45
• 4.2.1 儀器與試劑44
• 4.2.2 修飾電極的制備44-45
• 4.3 結果與討論45-49
• 4.3.1 rGO-PdNPs復合物的表征45-48
• 4.3.2 不同修飾電極在酸性溶液中對甲酸的電催化氧化性能48-49
• 4.4 小結49-50
• 總結與展望50-51
• 參考文獻51-61
• 附錄61-62
• 致謝62-63

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本文編號：730143