本文關(guān)鍵詞：還原態(tài)氧化石墨烯—貴金屬?gòu)?fù)合物的溫和制備及電分析應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 還原態(tài)氧化石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物 石墨烯 貴金屬 電分析 金 鉑 鈀

【摘要】：石墨烯是一種具有蜂窩狀晶體結(jié)構(gòu)的二維碳納米材料,具有高比表面積、電子遷移率和導(dǎo)電率等優(yōu)異性質(zhì)。貴金屬納米粒子具有良好的生物相容性、導(dǎo)電性、催化活性及光學(xué)性質(zhì)等特性。石墨烯-貴金屬納米復(fù)合物能夠結(jié)合石墨烯和貴金屬納米材料獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),使其在能源、生物傳感和電化學(xué)分析等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。本學(xué)位論文在簡(jiǎn)要綜述石墨烯及石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物的近期進(jìn)展基礎(chǔ)上,研究了室溫條件下、電極表面上幾種還原態(tài)氧化石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物的便捷制備與電分析應(yīng)用。具體研究工作如下:1.室溫條件下,通過(guò)在金電極上簡(jiǎn)便、快速、溫和的化學(xué)還原法,制備了還原態(tài)氧化石墨烯-金納米粒子(rGO-AuNPs)復(fù)合物,并依次滴干葡萄糖氧化酶(GOx)、殼聚糖(chitosan)溶液于復(fù)合物修飾電極上,構(gòu)建了chitosan/GOx/rGO-AuNPs/Au酶電極。研究了該酶電極在第一代、第二代生物傳感模式下的傳感性能及GOx的直接電化學(xué)。在第一代生物傳感模式(i-t法)下,酶電極對(duì)葡萄糖的檢測(cè)下限達(dá)到0.2μM(S/N=3),線性檢測(cè)范圍(LDR)為10μM~4.15 mM,靈敏度為99.9μA mM-1 cm-2,重現(xiàn)性、存儲(chǔ)穩(wěn)定性和選擇性好,檢測(cè)實(shí)際樣品獲滿意結(jié)果。在第二代生物傳感模式(循環(huán)伏安法)下,以4 mM二茂鐵甲酸(FcMA)為媒介體時(shí),葡萄糖的LDR上限擴(kuò)展到18 mM,靈敏度為64.6μA mM-1 cm-2(R2=0.991);以4 mM對(duì)苯醌(BQ)為媒介體時(shí),葡萄糖的LDR上限擴(kuò)展到22 mM,靈敏度為80.3μA mM-1 cm-2(R2=0.996)。這樣簡(jiǎn)易溫和制備的rGO-AuNPs復(fù)合物所構(gòu)建的酶電極既能實(shí)現(xiàn)對(duì)葡萄糖的靈敏檢測(cè),同時(shí)又能實(shí)現(xiàn)GOx的直接電化學(xué)。在N2飽和的中性磷酸緩沖液(PBS)中,獲得了一對(duì)相當(dāng)可逆的GOx直接電化學(xué)氧化還原峰,其ks為2.63 s-1。2.室溫條件下,通過(guò)在金電極上簡(jiǎn)便、快速、溫和的化學(xué)還原法,制備了還原態(tài)氧化石墨烯-鉑納米復(fù)合物修飾電極(rGO-PtNPs/Au)。采用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法,研究了該修飾電極在堿性條件下對(duì)乙醇的電催化氧化和電分析檢測(cè)性能。結(jié)果表明,在1 M NaOH中,復(fù)合物修飾電極對(duì)乙醇的檢測(cè)下限達(dá)到0.93μM(S/N=3),LDR為20μM~18.1 mM,靈敏度為132μA mM-1 cm-2(R2=0.994),說(shuō)明此復(fù)合物對(duì)乙醇具有很好的電催化氧化和電分析檢測(cè)性能。3.以氧化石墨烯、氯鈀酸混合液為前驅(qū)體,NaBH4為還原劑,采用化學(xué)共還原的方法,溫和、快速、簡(jiǎn)易的直接在金電極表面制備了rGO-PdNPs復(fù)合物。采用紅外光譜、拉曼光譜和電化學(xué)方法等對(duì)復(fù)合物進(jìn)行了表征,結(jié)果表明氧化石墨烯能被很好地還原,Pd納米粒子均勻的分散在石墨烯上。采用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法研究了rGO-PdNPs復(fù)合物在酸性條件下對(duì)甲酸的電催化氧化性能。結(jié)果表明rGO-PdNPs復(fù)合物對(duì)甲酸具有很好的催化活性和穩(wěn)定性,是一種理想的直接甲酸燃料電池催化劑。
【關(guān)鍵詞】：還原態(tài)氧化石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物 石墨烯 貴金屬 電分析 金 鉑 鈀
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB33;O657.1
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-21
• 1.1 石墨烯與氧化石墨烯簡(jiǎn)介11-13
• 1.1.1 石墨烯11-12
• 1.1.2 氧化石墨烯12-13
• 1.2 石墨烯的制備方法13-15
• 1.2.1 機(jī)械剝離法14
• 1.2.2 外延生長(zhǎng)法14
• 1.2.3 化學(xué)氣相沉積法14-15
• 1.2.4 電化學(xué)還原法15
• 1.2.5 氧化還原法15
• 1.3 石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物15-19
• 1.3.1 石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物的制備方法16-18
• 1.3.2 石墨烯-貴金屬?gòu)?fù)合物的應(yīng)用18-19
• 1.4 本文構(gòu)思19-21
• 第二章 還原態(tài)氧化石墨烯-金納米復(fù)合物的溫和制備與葡萄糖氧化酶安培傳感應(yīng)用21-35
• 2.1 引言21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)22-24
• 2.2.1 儀器與試劑22-23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟23-24
• 2.3 結(jié)果與討論24-34
• 2.3.1 rGO-AuNPs復(fù)合物及酶電極的制備與表征24-28
• 2.3.2 第一代生物傳感性能28-32
• 2.3.3 第二代生物傳感性能32
• 2.3.4 酶電極的直接電化學(xué)32-34
• 2.4 小結(jié)34-35
• 第三章 還原態(tài)氧化石墨烯-鉑納米復(fù)合物的溫和制備及其對(duì)乙醇催化電分析的性能35-43
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-37
• 3.2.1 儀器與試劑36
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟36-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-42
• 3.3.1 復(fù)合物的表征37-39
• 3.3.2 不同修飾電極在堿性溶液中對(duì)乙醇的電催化氧化性能39
• 3.3.3 CH_3CH_2OH的計(jì)時(shí)安培響應(yīng)39-42
• 3.4 小結(jié)42-43
• 第四章 還原態(tài)氧化石墨烯-Pd納米復(fù)合物的溫和制備及其電催化氧化甲酸43-50
• 4.1 引言43-44
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分44-45
• 4.2.1 儀器與試劑44
• 4.2.2 修飾電極的制備44-45
• 4.3 結(jié)果與討論45-49
• 4.3.1 rGO-PdNPs復(fù)合物的表征45-48
• 4.3.2 不同修飾電極在酸性溶液中對(duì)甲酸的電催化氧化性能48-49
• 4.4 小結(jié)49-50
• 總結(jié)與展望50-51
• 參考文獻(xiàn)51-61
• 附錄61-62
• 致謝62-63

，

本文編號(hào)：730143