本文關(guān)鍵詞：以rGO和PPy為雙重載體的金屬納米催化劑制備及性能研究

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【摘要】：作為催化劑,金屬納米粒子為當(dāng)今新能源開發(fā)和環(huán)境治理等領(lǐng)域的發(fā)展提供了強(qiáng)大推動力。雖然金屬納米粒子在催化方面已經(jīng)有了不小的進(jìn)展,然而在實(shí)際應(yīng)用過程中,金屬納米粒子仍存在著不足之處:第一,由于表面能較高,納米材料在反應(yīng)體系中會發(fā)生嚴(yán)重聚集,從而導(dǎo)致失活;第二,由于尺寸較小,它們很難從反應(yīng)體系中分離出來,易造成二次污染;第三,納米粒子容易從載體脫落,降低其持續(xù)使用能力;第四,常見的金屬納米催化劑多為球形粒子,形貌不易調(diào)控,難以獲得高催化活性取向結(jié)構(gòu)。這些缺陷嚴(yán)重阻礙了金屬納米材料在工業(yè)催化中的廣泛應(yīng)用。為了解決上述問題,本文提供了一種簡便的在還原氧化石墨烯納米片(r GS)和導(dǎo)電高分子聚吡咯(PPy)雙重載體之間負(fù)載金屬納米材料的思路。本方法不僅合成步驟簡單,而且催化劑穩(wěn)定性高,便于分離再利用,大大提高了催化劑的使用壽命。通過簡單調(diào)控實(shí)驗(yàn)參數(shù),可以有效控制雙金屬納米材料的形貌,進(jìn)一步提高催化劑的催化活性,從而實(shí)現(xiàn)催化劑高效使用的目的。本論文的工作主要包括以下兩部分:(1)我們利用兩步法制備了將功能化納米粒子Pd和γ-Fe2O3鑲嵌在還原氧化石墨烯納米片(r GS)和氮摻雜碳納米層(NCS)之間的催化劑。在傳統(tǒng)的制備過程中,通常需要多步驟才能制備rGS/Fe2O3-Pd/NCS復(fù)合材料,本文設(shè)計(jì)了一種先進(jìn)的兩步法制備過程,分別選擇聚吡咯和普魯士藍(lán)作為NCS和γ-Fe2O3納米粒子的前驅(qū)體。選用催化還原4-硝基苯酚作為測試復(fù)合材料催化性能的反應(yīng),并與目前已報(bào)道了的Pd基催化劑比較了反應(yīng)速率常數(shù)k和轉(zhuǎn)換頻率TOF。由于γ-Fe2O3納米粒子的存在,催化劑能夠通過外加磁場輕易的從反應(yīng)液中分離開,并具有較好的可循環(huán)使用性。(2)我們利用一步法制備了負(fù)載于還原氧化石墨烯(r GO)并被鑲嵌在聚吡咯(PPy)層之間的Pdx Auy雙金屬納米結(jié)構(gòu)。在反應(yīng)體系中,我們使用吡咯單體作為金屬鹽特殊的還原劑,通過改變Pd Cl2和HAu Cl4?4H2O的用量或摩爾比,Pdx Auy雙金屬納米結(jié)構(gòu)的形貌能夠可控調(diào)節(jié)成如球形、珊瑚狀和介孔簇狀等形狀。實(shí)驗(yàn)考察了吡咯分子和r GO載體在形成rGO/Pdx Auy/PPy復(fù)合材料中的作用。利用透射電子顯微鏡、元素分布分析、X射線電子衍射譜、X射線光電子能譜以及傅里葉紅外光譜表征材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組份。與相應(yīng)的單金屬催化劑,如rGO/Pd/PPy和r GO/Au/PPy復(fù)合材料相比較而言,所制備的r GO/Pdx Auy/PPy復(fù)合材料在4-硝基苯酚的還原反應(yīng)中具有更強(qiáng)的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 金屬納米粒子 聚吡咯 對硝基苯酚 催化劑
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 緒論10-24
• 1.1 課題背景及研究的目的和意義10
• 1.2 金屬納米粒子10-13
• 1.2.1 金屬納米粒子的性質(zhì)10-11
• 1.2.2 金屬納米粒子的制備11-13
• 1.3 導(dǎo)電高分子基金屬納米粒子復(fù)合催化劑13-15
• 1.3.1 導(dǎo)電高分子簡介13-14
• 1.3.2 導(dǎo)電高分子基金屬納米粒子復(fù)合催化劑的制備14-15
• 1.4 石墨烯基金屬納米粒子復(fù)合催化劑15-23
• 1.4.1 石墨烯簡介15-16
• 1.4.2 石墨烯基金屬納米粒子復(fù)合催化劑的制備16
• 1.4.3 石墨烯基金屬納米粒子復(fù)合催化劑的應(yīng)用16-23
• 1.5 本文選題思路與研究內(nèi)容23-24
• 第2章 實(shí)驗(yàn)部分24-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及實(shí)驗(yàn)儀器24-25
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品24-25
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器25
• 2.2 材料的制備方法25-27
• 2.2.1 Hummers法制備氧化石墨烯25-26
• 2.2.2 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的制備方法26
• 2.2.3 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的制備方法26-27
• 2.3 催化劑的性能測試27-29
• 2.3.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的催化性能測試27-28
• 2.3.2 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的催化性能測試28-29
• 2.4 表征測試手段及方法29-32
• 2.4.1 掃描電鏡分析(SEM)29
• 2.4.2 透射電鏡分析(TEM)29
• 2.4.3 X射線衍射分析(XRD)29-30
• 2.4.4 傅立葉紅外光譜分析(FT-IR)30
• 2.4.5 X射光電子能譜分析(XPS)30
• 2.4.6 紫外-可見分光光度計(jì)(UV-Vis)30
• 2.4.7 超導(dǎo)量子干涉儀30
• 2.4.8 原子發(fā)射光譜儀(ICP)30-32
• 第3章 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的制備及表征32-42
• 3.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的制備33
• 3.2 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征33-38
• 3.2.1 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的表面形貌表征33-35
• 3.2.2 傅里葉變換紅外光譜分析35-36
• 3.2.3 XPS譜圖分析36-37
• 3.2.4 X射線衍射分析（XRD）37-38
• 3.3 rGS/Fe_2O_3-Pd/NCS納米復(fù)合材料的催化性能表征38-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 第4章 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的制備及表征42-55
• 4.1 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的制備42-43
• 4.2 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)表征43-51
• 4.2.1 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的形貌表征43-45
• 4.2.2 X射線衍射分析（XRD）45
• 4.2.3 傅里葉變換紅外光譜分析45-46
• 4.2.4 XPS譜圖分析46-47
• 4.2.5 材料形貌的調(diào)控47-51
• 4.3 rGO/Pd_xAu_y/PPy納米復(fù)合材料的催化性能表征51-53
• 4.4 本章小結(jié)53-55
• 結(jié)論55-56
• 參考文獻(xiàn)56-70
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果70-72
• 致謝72

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本文編號：724975