本文關(guān)鍵詞：水溶液中銀陰極對(duì)3,4,5,6-四氯吡啶甲酸脫氯反應(yīng)的催化作用（英文）

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【摘要】：粗糙銀(Ag(r))電極對(duì)水溶液中3,4,5,6-四氯吡啶甲酸(Te CP)脫氯反應(yīng)具有非凡的催化作用,這與非質(zhì)子溶劑中氯代有機(jī)物的電化學(xué)還原的報(bào)導(dǎo)結(jié)論截然相反。為充分認(rèn)識(shí)水溶液中銀電極對(duì)3,4,5,6-四氯吡啶甲酸的電化學(xué)還原反應(yīng)非凡的催化作用,我們基于表面分析、原位電化學(xué)研究和理論計(jì)算這三點(diǎn)進(jìn)行了綜合研究。本文首先采用透射電子顯微鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)觀察了粗糙銀的表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)狀態(tài)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,氧化還原循環(huán)過程中,電極表面會(huì)形成銀納米粒子,從而導(dǎo)致表面無序程度的增加。我們還分別做了針對(duì)第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移過程的密度泛函理論(DFT)計(jì)算、電化學(xué)原位表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)研究以及加入H+的循環(huán)伏安法(CV)實(shí)驗(yàn)來表征不同電位區(qū)間電極表面的物質(zhì)變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明銀可以催化Te CP脫氯的第一個(gè)電子轉(zhuǎn)移步驟。這是因?yàn)槠渥杂苫虚g產(chǎn)物(TeCP~(*-))可以比Te CP更強(qiáng)烈地吸附在Ag(r)電極表面。脫氯反應(yīng)的關(guān)鍵中間體TeCP~(*-)的存在表明Te CP在銀電極上的反應(yīng)路徑不同于在玻碳(GC)電極的外層電子轉(zhuǎn)移還原。
【作者單位】： 浙江工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院綠色化學(xué)合成技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)基地;
【關(guān)鍵詞】： -四氯吡啶甲酸 表面增強(qiáng)拉曼光譜 密度泛函理論 銀電極 電催化機(jī)理 脫氯 吸附
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21106133,21576238) Natural Science Foundation of Zhejiang Province,China(LY16B060012) National Key Basic Research Program of China(973)(2012CB722604)~~
【分類號(hào)】：O646.541
【正文快照】： 1 IntroductionTeC P and its reductive product are derivatives of the SERS pro-Electrochemical reductive dehalogenation of organic halides istotype molecule pyridine20and pyridine carboxylic acids21,22,theone of the most important reactions in organic ele

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本文編號(hào)：724369