稀土基納米金屬氧化物的制備及催化性能研究
本文關(guān)鍵詞:稀土基納米金屬氧化物的制備及催化性能研究
更多相關(guān)文章: 稀土 去合金化 鈷鈰催化劑 一氧化碳?xì)庀啻呋?/b> 鈣鈦礦
【摘要】:本論文利用一種簡(jiǎn)單的方法制備了一系列鈷鈰二元納米金屬氧化物、鈷銅鈰三元納米金屬氧化物和鑭基鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米金屬氧化物。該方法為:首先通過熔煉法制備鋁基前驅(qū)體合金,然后利用氫氧化鈉溶液選擇性腐蝕掉鋁元素,隨后將腐蝕產(chǎn)物在空氣氛圍下退火處理。將所制備的鈰基二元和三元催化劑材料利用氣體分析儀和程序升溫控制系統(tǒng)在反應(yīng)床上進(jìn)行一氧化碳?xì)庀啻呋瘻y(cè)試,并將鈰基催化劑材料和鑭基鈣鈦礦材料利用X射線衍射儀、X射線光電子能譜分析儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡以及高分辨透射電子顯微鏡和比表面積分析儀等設(shè)備進(jìn)行表征。本論文工作主要包括兩部分,分別為鈰基CO催化劑的制備及催化性能研究和鑭基鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米金屬氧化物的制備和表征。第一部分工作包含兩個(gè)系列:鈰鈷二元氧化物的制備及CO催化性能研究和鉆銅鈰三元氧化物的制備及CO催化性能研究。結(jié)果顯示,在不同比例鈷鈰氧化物催化劑中,隨著鉆含量提高,催化劑的最終轉(zhuǎn)化溫度逐步降低。而當(dāng)鈷和鈰的原子比例為25:75和15:85的時(shí)候,在第二輪催化測(cè)試的過程中出現(xiàn)了室溫響應(yīng)(即在室溫下CO轉(zhuǎn)化率即達(dá)到10%以上)。綜合考慮室溫響應(yīng)和較低完全轉(zhuǎn)化溫度,我們認(rèn)為鈷鈰原子比例為25:75(簡(jiǎn)稱Co1Ce3)的氧化物是催化效果最理想的。對(duì)Co1Ce3這個(gè)比例的氧化物催化劑樣品進(jìn)行表征,并在富氫氣氛下進(jìn)行選擇性氧化測(cè)試,發(fā)現(xiàn)在整個(gè)升溫催化過程當(dāng)中,該催化劑只對(duì)一氧化碳具備催化性能,在一氧化碳完全轉(zhuǎn)化溫度范圍內(nèi)對(duì)氫氣沒有催化效果,在富氫氣氛下對(duì)一氧化碳具備較好的選擇氧化性。再結(jié)合XPS和XRD和TEM結(jié)果,可以確定Co1Ce3這個(gè)比例的氧化物樣品在微觀上是由四氧化三鈷及二氧化鈰兩相所構(gòu)成的納米桿,其比表面積的數(shù)值(50.67m2/g)也比較大。最終利用阿托尼烏斯公式,計(jì)算出Co1Ce3這一比例的氧化物的激活能為49.26 kJ/mol。鈷銅鈰三元催化劑的制備方法類似于鈷鈰二元催化劑材料。按照原子比Co1Cu1Ce1和Co1Cu1Ce2配置前驅(qū)體合金,去合金化后退火處理,進(jìn)行2輪相同過程的升溫催化過程。結(jié)果顯示,兩種不同原子比例的催化劑的催化效果區(qū)別不大,完全轉(zhuǎn)化溫度均在150℃以下,且銅的添加不能使該成分的催化劑樣品得到室溫響應(yīng)現(xiàn)象。進(jìn)而對(duì)這個(gè)成分的樣品進(jìn)行XRD、TEM表征,發(fā)現(xiàn)催化劑的微觀結(jié)構(gòu)為納米桿,由四氧化三鉆、二氧化鈰和氧化銅三相組成。第二部分實(shí)驗(yàn)工作中,制備了兩個(gè)系列的前驅(qū)體合金,分別為Al88La6 X6和Al95La2.5X2.5(X為Fe、Cu、Cr、Mn、Ni中的一種)。并用5mol/L氫氧化鈉溶液腐蝕掉合金中的鋁元素之后,將腐蝕產(chǎn)物在800℃高溫下退火處理2 h,制備鑭基鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米氧化物。通過SEM, XRD等表征手段,證明用Al88La6X6這個(gè)比例的前驅(qū)體合金,經(jīng)過去合金化后高溫處理可以得到鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的納米金屬氧化物。該制備方法原料易得,重復(fù)性好,且制備方法簡(jiǎn)單,過程容易控制,可以實(shí)現(xiàn)規(guī)模化、大批量生產(chǎn)。
【關(guān)鍵詞】:稀土 去合金化 鈷鈰催化劑 一氧化碳?xì)庀啻呋?/strong> 鈣鈦礦
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;TB383.1
【目錄】:
- 摘要9-11
- ABSTRACT11-13
- 第一章 緒論13-21
- 1.1 稀土材料的研究背景13-16
- 1.2 納米多孔材料的研究背景16-18
- 1.3 去合金化的研究背景18-19
- 1.4 本文主要研究研究內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)19-21
- 1.4.1 主要研究內(nèi)容19-20
- 1.4.2 創(chuàng)新點(diǎn)20-21
- 第二章 實(shí)驗(yàn)方法和設(shè)備21-27
- 2.1 研究方法及技術(shù)路線圖21-23
- 2.2 實(shí)驗(yàn)材料、試劑及相關(guān)儀器23-24
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料及試劑23-24
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及設(shè)備24
- 2.3 材料結(jié)構(gòu)表征測(cè)試24-27
- 2.3.1 掃描電子顯微鏡24-25
- 2.3.2 透射電子顯微鏡25
- 2.3.3 高分辨透射電子顯微鏡25
- 2.3.4 X射線光電子能譜25-26
- 2.3.5 比表面積分析和孔徑分布26-27
- 第三章 鈰基納米金屬氧化物的制備及CO催化性能研究27-48
- 3.1 引言27-29
- 3.2 一氧化碳催化性能測(cè)試方法29
- 3.3 鈷鈰二元氧化物的制備及CO催化性能研究29-43
- 3.3.1 鈷鈰二元氧化物的制備29-30
- 3.3.2 鈷鈰二元氧化物的一氧化碳催化測(cè)試結(jié)果30-32
- 3.3.3 鈷鈰二元氧化物的TEM表征32-33
- 3.3.4 鈷鈰二元氧化物的XRD表征33-34
- 3.3.5 鈷鈰二元氧化物的比表面積和微觀孔徑分布34-36
- 3.3.6 鈷鈰二元氧化物的XPS表征36-37
- 3.3.7 鈷鈰二元氧化物的選擇性氧化結(jié)果37-39
- 3.3.8 鈷鈰二元氧化物的激活能結(jié)果39-43
- 3.4 鈷鈰銅三元氧化物催化劑的制備及CO催化性能研究43-46
- 3.4.1 鈷鈰銅三元氧化物的制備43
- 3.4.2 鈷鈰銅三元氧化物的一氧化碳催化測(cè)試曲線43-45
- 3.4.3 鈷鈰銅三元氧化物的微觀結(jié)構(gòu)表征45-46
- 3.5 本章小結(jié)46-48
- 第四章 鑭基鈣鈦礦結(jié)構(gòu)納米金屬氧化物的制備48-62
- 4.1 引言48-49
- 4.2 制備方法49-50
- 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析50-60
- 4.4 本章小結(jié)60-62
- 第五章 結(jié)論62-63
- 致謝63-64
- 參考文獻(xiàn)64-72
- 附錄72-73
- 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表73
【相似文獻(xiàn)】
中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 張嬋;徐宏英;;納米金屬氧化物去除水體重金屬的研究進(jìn)展[J];化學(xué)與生物工程;2014年03期
2 王彥卿,張朝平;納米金屬氧化物粉體的制備方法及其應(yīng)用[J];貴州大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2002年04期
3 楊曉輝,宋秀芹,張雪紅;納米金屬氧化物空心球的制備[J];微納電子技術(shù);2003年09期
4 耀星;納米金屬氧化物粉體的合成技術(shù)[J];粉末冶金工業(yè);2004年02期
5 劉輝,朱梅英,魏雨;納米金屬氧化物粉體的液相制備和表征進(jìn)展[J];微納電子技術(shù);2004年11期
6 李江;李容;蔡鐸昌;;納米金屬氧化物修飾電極的制備及其應(yīng)用[J];商丘師范學(xué)院學(xué)報(bào);2007年09期
7 胡軍;周躍明;梁喜珍;鄭蘭梅;;納米金屬氧化物吸附金屬離子的研究現(xiàn)狀[J];廣東化工;2010年05期
8 張金萍;吳正宇;劉建雄;牛國棟;;一維納米金屬氧化物的研究現(xiàn)狀[J];熱加工工藝;2013年06期
9 廖海達(dá);鐘蓮云;馬少妹;吳伯麟;張聯(lián)盟;;納米金屬氧化物:復(fù)合分散法制備及分散性[J];無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);2008年10期
10 張軒;楊海峰;席廣成;盧曉靜;李俊芳;閆妍;;納米金屬氧化物氣體傳感材料研究進(jìn)展[J];材料導(dǎo)報(bào);2012年S2期
中國重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前5條
1 李艷濤;戴進(jìn)峰;高蘇亮;李斌;;納米金屬氧化物對(duì)膨脹阻燃聚丙烯體系的阻燃協(xié)效性研究[A];2007年中國阻燃學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2007年
2 葛晉;趙亮;師彥平;;硅膠核的性質(zhì)對(duì)分子自組裝核殼材料性質(zhì)的影響[A];甘肅省化學(xué)會(huì)第二十五屆年會(huì)、第七屆甘肅省中學(xué)化學(xué)教學(xué)經(jīng)驗(yàn)交流會(huì)論文集[C];2007年
3 耿玉俠;劉文;馬國棟;張媛;;納米金屬氧化物光催化劑的研究進(jìn)展[A];第十屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2013年
4 陳錦鳳;李翼;朱丹;王肖戈;成金華;帥琴;;高溫燃煤鈣基納米金屬氧化物復(fù)合吸附劑除砷脫硫的試驗(yàn)研究[A];中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)2009年學(xué)術(shù)年會(huì)論文集(第二卷)[C];2009年
5 宋志;胡軍成;;NiO(111)片狀納米晶對(duì)染料廢水的吸附研究[A];第六屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年
中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前5條
1 龐洪濤;納米金屬氧化物、殼聚糖及其復(fù)合材料的制備與結(jié)構(gòu)、性能研究[D];中國海洋大學(xué);2008年
2 朱俊武;納米金屬氧化物的微結(jié)構(gòu)控制及其應(yīng)用性能研究[D];南京理工大學(xué);2005年
3 范國康;納米金屬氧化物的低溫?zé)o模板合成及其基于QCM技術(shù)的氣體敏感特性研究[D];浙江大學(xué);2013年
4 張偉;納米金屬氧化物及其復(fù)合納米材料構(gòu)建新型DNA電化學(xué)生物傳感器[D];青島科技大學(xué);2011年
5 王安琪;納米金屬氧化物綠色催化劑的制備及其在有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用[D];蘭州大學(xué);2014年
中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條
1 王永蘭;納米金屬氧化物材料的電化學(xué)傳感研究[D];西北師范大學(xué);2015年
2 肖堯;納米金屬氧化物的一步合成及其光催化產(chǎn)氫性能研究[D];哈爾濱師范大學(xué);2016年
3 汪磊;納米金屬氧化物對(duì)硅系延期藥延期性能的影響[D];安徽理工大學(xué);2016年
4 王昊;稀土基納米金屬氧化物的制備及催化性能研究[D];山東大學(xué);2016年
5 景介輝;電化學(xué)方法制備納米金屬氧化物的研究[D];新疆大學(xué);2005年
6 張開永;納米金屬氧化物改性抗靜電腈綸的制備[D];東華大學(xué);2014年
7 宋佳;碳包覆納米金屬氧化物的制備及其電容性能研究[D];北京化工大學(xué);2011年
8 徐倩倩;Zn,Ce,Co-有機(jī)配合物的熱分解產(chǎn)物及其光催化、吸附性能研究[D];河北工業(yè)大學(xué);2015年
9 徐秀梅;可控電化學(xué)法合成超細(xì)金屬氧化物粉體的研究[D];黑龍江大學(xué);2008年
10 汪芳;納米金屬氧化物的制備及其在延期藥劑中的應(yīng)用[D];南京理工大學(xué);2014年
,本文編號(hào):723476
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/723476.html