本文關(guān)鍵詞：基于多釩酸鹽的三維框架結(jié)構(gòu)的合成、表征及其性質(zhì)研究

  更多相關(guān)文章： 多釩酸鹽 水熱合成 過渡金屬取代 三維框架 電化學(xué)和電催化

【摘要】：本文通過水熱技術(shù)合成了四例的多金屬釩酸鹽的純無機(jī)或無機(jī)-有機(jī)雜化化合物,并對它們的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了研究。1.采用水熱技術(shù)合成了兩例基于{PV_(18)}單元和Mn連接體的三維純無機(jī)框架材料,H_7[Mn_4(H_2O)_(11)V~(IV)_(18)O_(42)(PO_4)]·4H_2O(1)和[NH_4]_5H_6[Mn_2(H_2O)7V~(IV)_(18)O_(42)(PO_4)]·C_3H_(10)N_2·2H_2O(2)。化合物1與2的{PV_(18)}多陰離子的釩中心均是+4價態(tài),因而形成了首次由雜多藍(lán)構(gòu)筑的純無機(jī)三維框架結(jié)構(gòu)。由于還原態(tài)的構(gòu)筑單元導(dǎo)致了其具有更多的負(fù)電荷與周圍的過渡金屬相結(jié)合,化合物1和2的最小構(gòu)筑單元中分別含有12個和5個過渡金屬錳,不同的過渡金屬數(shù)量形成不同的三維框架結(jié)構(gòu)。在多酸化學(xué)中由于對稱中心的移動或鏡像可能造成的手性骨架的產(chǎn)生,而化合物2的晶體參數(shù)的Flack參數(shù)等于0.02(3)確認(rèn)了化合物2具有完全的手性構(gòu)型�；衔�2通過手性對稱殘缺而結(jié)晶為手性晶態(tài)材料。這也是首次由非手性前驅(qū)體獲得的還原態(tài)多釩酸鹽構(gòu)筑的手性材料。最后,我們還研究化合物1的電化學(xué)及電催化性能。2.采用水熱技術(shù)合成兩例新穎的基于{PV_(18)}單元和鎳-有機(jī)胺單元的核殼結(jié)構(gòu)模型,NH_4[Ni(dap)_2]_4[V_(12)~(IV)V_6~VO_(42)(PO_4)]·4H_2O(3)和NH_4[Ni(dap)_3]_4[V_(12)~(IV)V_6~VO_(42)(PO_4)](4)(dap=1,2-diaminopropane)。在化合物3和4的形成過程中,Ni與有機(jī)胺配位數(shù)及形成的Ni-dap單元的數(shù)量共同影響了不同種類的核殼結(jié)構(gòu)。同時{PV_(18)}單元首次用于構(gòu)筑核殼結(jié)構(gòu)模型,為進(jìn)一步理解核殼結(jié)構(gòu)的定義與性能提供了晶態(tài)模型�；衔�3和4還展現(xiàn)了良好的電催化還原過氧化氫和電催化氧化亞硝酸鹽的特性。
【關(guān)鍵詞】：多釩酸鹽 水熱合成 過渡金屬取代 三維框架 電化學(xué)和電催化
【學(xué)位授予單位】：長春理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O627
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 前言7-23
• 1.1 多金屬氧酸鹽的概述7-8
• 1.2 多金屬釩酸鹽的研究進(jìn)展8-15
• 1.2.1 同多釩酸鹽的研究進(jìn)展9-11
• 1.2.2 雜多釩酸鹽的研究進(jìn)展11-15
• 1.3 基于多釩酸鹽的框架材料研究進(jìn)展15-21
• 1.3.1 基于多釩酸鹽的無機(jī)-有機(jī)雜化框架材料的研究進(jìn)展15-19
• 1.3.2 基于多釩酸鹽的純無機(jī)框架材料的研究進(jìn)展19-21
• 1.4 實驗所用試劑和測試手段21-23
• 1.4.1 試劑21
• 1.4.2 測試儀器21-23
• 第二章 基于多釩酸鹽的純無機(jī)三維框架的合成及其電化學(xué)性能研究23-37
• 2.1 引言23
• 2.2 化合物1-2的制備23-24
• 2.2.1 化合物1-2的合成方法23-24
• 2.2.2 化合物1-2的合成討論24
• 2.3 化合物1-2的結(jié)構(gòu)和表征24-34
• 2.3.1 X-射線晶體學(xué)衍射數(shù)據(jù)的測定與收集24-25
• 2.3.2 化合物1-2的單晶結(jié)構(gòu)25-29
• 2.3.3 化合物1-2的表征29-34
• 2.4 化合物1的電化學(xué)性能研究34-36
• 2.4.1 1-CPE電極的制備34
• 2.4.2 化合物1的電化學(xué)性能34-35
• 2.4.3 化合物1的電催化性能35-36
• 2.5 本章小結(jié)36-37
• 第三章 基于多釩酸鹽與過渡金屬有機(jī)胺單元的核殼結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)筑與表征37-49
• 3.1 引言37
• 3.2 化合物3-4的制備37-38
• 3.2.1 化合物3-4的合成方法37-38
• 3.2.2 化合物3-4的合成討論38
• 3.3 化合物3-4的結(jié)構(gòu)與表征38-46
• 3.3.1 X-射線晶體學(xué)衍射數(shù)據(jù)的測定與收集38-39
• 3.3.2 化合物3-4的晶體結(jié)構(gòu)39-42
• 3.3.3 化合物3-4的表征42-46
• 3.4 化合物3和4的電化學(xué)和電催化性能46-48
• 3.4.1 3-CPE與4-CPE電極的制備46
• 3.4.2 化合物3和4的電化學(xué)性能46-47
• 3.4.3 化合物3和4的碳糊電極的催化性能47-48
• 3.5 本章小結(jié)48-49
• 參考文獻(xiàn)49-54
• 結(jié)論54-55
• 致謝55-56
• 碩士期間公開發(fā)表論文情況56

【相似文獻(xiàn)】

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