本文關(guān)鍵詞：含氮唑類配體的陽離子型金屬銥配合物的設(shè)計合成及其性質(zhì)研究

  更多相關(guān)文章： 陽離子型金屬銥配合物 氮唑類配體 單層有機發(fā)光器件 密度泛函理論

【摘要】：含有過渡金屬離子的磷光發(fā)光材料近年來受到了廣泛的關(guān)注。這類配合物在金屬離子作用下,自旋-軌道耦合作用增強,所以可以充分利用三重態(tài)和單重態(tài)激子,從而實現(xiàn)高的內(nèi)量子效率。其中金屬銥配合物除了高的量子效率外,它還具有發(fā)光顏色容易通過配體設(shè)計調(diào)控、相對較短的激發(fā)態(tài)壽命以及優(yōu)異的光熱穩(wěn)定性等優(yōu)點。因此,金屬銥配合物在電致發(fā)光器件、催化產(chǎn)氫、光伏電池、生物成像及化學(xué)傳感器等多個研究領(lǐng)域表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用價值。其中,將陽離子型金屬銥配合物作為發(fā)光材料應(yīng)用到發(fā)光電化學(xué)池(LECs)中是一個重要的研究方向。LECs作為一種新型的電致發(fā)光器件相比于有機電致發(fā)光二極管(OLEDs)具有結(jié)構(gòu)簡單、制備方法簡便,并且可以選用惰性金屬作為電極等優(yōu)點。但是,由于這種器件的單發(fā)光層結(jié)構(gòu),器件性能主要依賴于發(fā)光材料,因此要求材料應(yīng)具有良好的載流子傳輸性質(zhì)、光物理性質(zhì)及優(yōu)異的穩(wěn)定性。氮唑類配體在金屬銥配合物中應(yīng)用非常廣泛,但目前對于基于此類配體的金屬銥配合物的載流子傳輸性能與結(jié)構(gòu)的關(guān)系缺乏系統(tǒng)的研究；此外,要實現(xiàn)在全色顯示和白光照明的應(yīng)用,開發(fā)高效的三基色的發(fā)光材料,尤其是高效的藍光材料仍是一個值得探索的問題。本論文中,通過配體設(shè)計,成功合成了一系列含不同氮唑類配體的陽離子型金屬銥配合物,并對其光物理性質(zhì)和電化學(xué)性質(zhì)等進行了系統(tǒng)的研究。通過理論計算,進一步揭示了配合物的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)的關(guān)系。具體研究內(nèi)容如下：1.基于氮唑類輔助配體的陽離子型金屬銥配合物的性質(zhì)及其結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系研究。由于氮唑類配體本身具有較大的π-π*能隙,有利于構(gòu)筑具有高能發(fā)射的金屬銥配合物。因此我們選擇了吡啶基-1,2,4-三氮唑作為輔助配體,以2,4-二氟苯基吡唑為主配體,成功制備了具有藍光發(fā)射的陽離子型金屬銥配合物,并在薄膜狀態(tài)下獲得了30.1%的高量子效率。此外,為了研究不同的氮唑類配體骨架對于配合物載流子傳輸能力的影響,我們又制備了一系列基于吡唑類輔助配體的配合物,并對其光物理及載流子注入及傳輸能力進行了對比分析。2.基于苯基三氮唑主配體的陽離子型金屬銥配合物的合成及光電性能研究。我們利用芳基-1,2,3-三氮唑衍生物和吡啶基-1,2,4-三氮唑衍生物分別作主配體和輔助配體構(gòu)筑了一系列高效的陽離子型金屬銥配合物。通過配體調(diào)控,我們實現(xiàn)了配合物在薄膜狀態(tài)下發(fā)射從藍光(461 nm)到紅光(649 nm)調(diào)節(jié)。通過理論計算,對該系列配合物的電子結(jié)構(gòu)、光物理過程進行了詳細研究。選擇較高發(fā)光效率的配合物[Ir(dfptzBn)2(mptz)]PF6(3)作為發(fā)光材料制備了單層有機發(fā)光器件,最大電流效率達2.19 cdA~(-1)。
【關(guān)鍵詞】：陽離子型金屬銥配合物 氮唑類配體 單層有機發(fā)光器件 密度泛函理論
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4
【目錄】：

• 中文摘要4-5
• 英文摘要5-9
• 第一章 緒論9-26
• 1.1 引言9
• 1.2 金屬銥配合物概述9-10
• 1.3 陽離子型金屬銥配合物的應(yīng)用及研究進展10-24
• 1.3.1 陽離子型金屬銥配合物的合成10-11
• 1.3.2 陽離子型金屬銥配合物在LECs中的應(yīng)用11-18
• 1.3.3 化學(xué)傳感器及在檢測中的應(yīng)用18-19
• 1.3.4 在細胞成像中的應(yīng)用19-20
• 1.3.5 壓致變色及AIE的研究20-22
• 1.3.6 在光催化產(chǎn)氫的應(yīng)用22-24
• 1.4 金屬銥配合物的量子化學(xué)研究24-25
• 1.5 論文的選題依據(jù)和主要研究內(nèi)容25-26
• 1.5.1 選題依據(jù)25
• 1.5.2 主要研究內(nèi)容25-26
• 第二章 基于氮唑類輔助配體的陽離子型金屬銥配合物的設(shè)計、合成與性質(zhì)研究26-39
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實驗部分27-29
• 2.2.1 主要試劑27
• 2.2.2 測試儀器及表征方法27-28
• 2.2.3 單晶結(jié)構(gòu)測定28
• 2.2.4 合成路線28-29
• 2.2.5 量子化學(xué)計算29
• 2.3 結(jié)果與討論29-38
• 2.3.1 配合物的晶體結(jié)構(gòu)分析29-31
• 2.3.2 光物理性質(zhì)研究31-37
• 2.3.3 電化學(xué)性質(zhì)和熱穩(wěn)定性研究37
• 2.3.4 電子傳輸能力研究37-38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 第三章 基于苯基三氮唑主配體的陽離子型金屬銥配合物的合成及性質(zhì)研究39-53
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實驗部分40-44
• 3.2.1 主要試劑40
• 3.2.2 測試儀器及表征方法40
• 3.2.3 單晶結(jié)構(gòu)40-41
• 3.2.4 合成路線41-43
• 3.2.5 發(fā)光器件的制備43-44
• 3.2.6 量子化學(xué)計算44
• 3.3 結(jié)果與討論44-52
• 3.3.1 配合物的晶體結(jié)構(gòu)分析44-45
• 3.3.2 光物理性質(zhì)研究45-49
• 3.3.3 配合物8的AIE性質(zhì)49
• 3.3.4 電化學(xué)性質(zhì)49-50
• 3.3.5 量子化學(xué)計算50
• 3.3.6 單層有機發(fā)光器件的電致發(fā)光性質(zhì)50-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 參考文獻53-59
• 致謝59-61
• 碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文61

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