本文關鍵詞：新型含磷復合光催化劑的制備及其可見光催化分解水制氫性能

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【摘要】：氫能是一種清潔的綠色能源,它被視為是具有分散性和間斷性雙重性能的太陽能最理想的能源載體。尋求高效、低廉和便捷地將太陽能轉化為氫能的技術是一項極具挑戰(zhàn)又有重大戰(zhàn)略意義的工作。利用半導體光催化分解水制氫被視為解決當今世界能源危機和環(huán)境污染最理想的方法之一,具有巨大的研究價值和應用潛能。紅磷,作為一種單質半導體,其光吸收范圍廣,在常溫常壓下穩(wěn)定且無毒,是一種優(yōu)良的可見光光催化劑,但其催化活性和穩(wěn)定性有待提升。本文將紅磷和TiO_2復合制備出P-TiO_2復合催化劑,將紅磷和CdS復合制備出P-CdS復合光催化劑,考察了催化劑的產氫活性,表征分析了催化劑的光學性質和形貌結構等,并提出了相應的產氫作用機理,主要工作內容和結論如下:(1)以工業(yè)產品紅磷和P25為實驗原料,采用機械混合法制備P-TiO_2復合催化劑,采用XRD、TEM和UV-Vis表征技術對其晶型、形貌和光學性質進行了測試分析,詳細考察了不同TiO_2添加量下紅磷的產氫活性,實驗結果表明:當TiO_2質量分數(shù)為5%時,P-TiO_2光催化劑的產氫活性最高達到52.6μmol·h-1·g-1,大約是純紅磷樣品的2.54倍。內在的作用機理需進一步的研究和探討。(2)以紅磷、乙酸鎘、硫化鈉、氫氧化鈉、硫脲等為原料,采用沉淀法和水熱法分別制備P-CdS復合光催化劑,結合XRD、TEM、XPS、BET、UV-Vis等表征手段對不同組分光催化劑的晶型、形貌、比表面積、孔體積、吸收光譜范圍等進行測試表征,研究制備方法及紅磷加入量對CdS催化劑光催化分解水產氫活性的影響,并探討了P-CdS光催化分解水制氫的作用機理。結果表明:水熱法制備的CdS呈六方相,沉淀法制備的CdS呈立方相,六方相的產氫性能較好,而對于復合催化劑,呈立方相的P-CdS產氫性能反而更好。在300W氙燈(λ≥400 nm)照射下,以Na2S/Na2SO3為犧牲試劑,Pt做助催化劑,當P的添加量為10 mol%時,光催化產氫活性最高,產氫速率達到923μmol·h-1·g-1,是純CdS樣品的2.53倍。P-CdS光催化劑的電荷轉移機制:在可見光照射下,CdS和P均被激發(fā),光生電子從價帶躍遷至空的導帶,剩余的空穴留在價帶,由于CdS的導帶電勢較紅磷的導帶電勢更負,所以光生電子從CdS的導帶轉移到紅磷的導帶上,隨后電子在Pt的表面聚集并參與H+還原反應生成氫氣;同時,因為紅磷的價帶電勢較CdS價帶更正,由此光生空穴從紅磷價帶轉移至CdS價帶,并與犧牲劑發(fā)生氧化反應,由此提高了光生電子-空穴對的分離效率,延長了它們的壽命。
【關鍵詞】：光催化制氫 紅磷 TiO_2 CdS 復合催化劑
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ116.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 引言12-13
• 1.2 半導體光催化分解水制氫概述13-16
• 1.2.1 半導體光催化分解水制氫的基本原理13-14
• 1.2.2 半導體光催化分解水制氫技術14-16
• 1.2.2.1 光電化學分解水制氫14-15
• 1.2.2.2 半導體懸浮體系光催化分解水制氫15-16
• 1.3 半導體光催化分解水制氫的影響因素16-19
• 1.3.1 半導體的顆粒尺寸16
• 1.3.2 pH值16-17
• 1.3.3 犧牲試劑17-18
• 1.3.4 助催化劑18-19
• 1.4 半導體光催化分解水制氫材料的研究進展19-23
• 1.4.1 TiO_2-基光催化體系及改性19-21
• 1.4.1.1 TiO_2的簡介19-20
• 1.4.1.2 TiO_2-基光催化劑的改性20-21
• 1.4.2 CdS-基光催化體系21-22
• 1.4.3 新型可見光光催化體系22-23
• 1.5 本課題的選題依據(jù)和研究內容23-24
• 第二章 實驗部分24-31
• 2.1 化學試劑及實驗儀器24-25
• 2.1.1 化學試劑24-25
• 2.1.2 實驗儀器25
• 2.2 光催化劑的制備25-26
• 2.3 光催化分解水產氫性能評價26-28
• 2.3.1 光催化分解水產氫性能評價裝置26-27
• 2.3.2 產氫量計算公式27-28
• 2.4 催化劑表征28-31
• 2.4.1 X-射線粉末衍射分析（XRD）28
• 2.4.2 透射電子顯微鏡分析（TEM）28-29
• 2.4.3 低溫氮氣吸脫附（BET）29
• 2.4.4 X-射線光電子能譜分析（XPS）29
• 2.4.5 固體紫外-可見漫反射吸收光譜分析（UV-Vis/DRS）29-30
• 2.4.6 光致發(fā)光光譜分析（PL）30-31
• 第三章 紅磷-TiO_2復合光催化劑的制備及其產氫性能研究31-38
• 3.1 引言31
• 3.2 實驗部分31-32
• 3.2.1 紅磷-TiO_2復合光催化劑的制備31-32
• 3.2.2 催化劑產氫性能評價32
• 3.3 結果與討論32-37
• 3.3.1 晶型分析32-33
• 3.3.2 形貌表征33-34
• 3.3.3 紫外-可見漫反射光譜分析34-35
• 3.3.4 光催化產氫活性測試35-37
• 3.4 本章小結37-38
• 第四章P-CdS復合光催化劑的制備與產氫性能研究38-54
• 4.1 引言38
• 4.2 實驗部分38-41
• 4.2.1 P-CdS復合光催化劑的制備38-40
• 4.2.2 催化劑產氫活性及穩(wěn)定性評價40-41
• 4.3 結果與討論41-52
• 4.3.1 制備方法對P-CdS光催化劑產氫性能影響41-43
• 4.3.2 P的添加量對CdS光催化產氫性能影響43-52
• 4.3.2.1 晶型分析43-44
• 4.3.2.2 形貌表征44
• 4.3.2.3 光電子能譜分析44-46
• 4.3.2.4 比表面積和孔徑分布46-47
• 4.3.2.5 紫外-可見漫反射光譜分析47-48
• 4.3.2.6 熒光光譜分析48-49
• 4.3.2.7 光催化產氫活性測試49-51
• 4.3.2.8 光催化產氫穩(wěn)定性測試51
• 4.3.2.9 P-CdS反應機理探討51-52
• 4.4 本章小結52-54
• 結論與展望54-56
• 參考文獻56-71
• 攻讀碩士學位期間取得的研究成果71-72
• 致謝72-73
• 附件73

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本文編號：703301