磁性碳納米球表面分子印跡脫硫材料的制備及吸附性能
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【摘要】:表面分子印跡吸附脫硫技術(shù)作為最具應(yīng)用前景的油品深度脫硫技術(shù)之一,具有脫除效率高、操作條件溫和、過程簡便、綠色環(huán)保等優(yōu)點。但是,納米尺度吸附劑的有效回收利用是表面分子印跡吸附脫硫技術(shù)無法回避的技術(shù)難題。在回收的過程中,離心和抽濾是常用的分離方法,不僅耗時耗能,且會造成印跡材料的大量損失。本文從表面分子印跡脫硫材料應(yīng)用后的回收利用著手,選取溶劑熱法制備的具有磁性能的碳包覆四氧化三鐵(Fe_3O_4@C)納米球和退火后得到的含有豐富孔結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4@C(p-Fe_3O_4@C)為載體,制備了磁性碳基表面分子印跡脫硫材料(MIP/Fe_3O_4@C和MIP/p-Fe_3O_4@C);并對所制備的樣品進行形貌結(jié)構(gòu)表征和吸附性能測試,以期得到便于回收再利用且吸附性能優(yōu)異的表面分子印跡脫硫材料。具體研究結(jié)果如下:1.MIP/Fe_3O_4@C的制備及吸附性能研究:采用自由基聚合法制備了以二苯并噻吩(DBT)為模板分子的MIP/Fe_3O_4@C?疾炝私宦(lián)劑用量對MIP/Fe_3O_4@C的結(jié)構(gòu)形貌影響。表征結(jié)果顯示:印跡聚合物接枝到Fe_3O_4@C表面,當模板分子與交聯(lián)劑的摩爾比為1:5時,MIP/Fe_3O_4@C具有較好的形貌和分散性;吸附性能測試表明,MIP/Fe_3O_4@C對DBT無吸附能力,其主要原因是Fe_3O_4@C的表面性質(zhì)導(dǎo)致DBT并未印跡到聚合物層中。2.退火處理對Fe_3O_4@C形貌結(jié)構(gòu)的影響:通過退火碳化處理改善Fe_3O_4@C表面性質(zhì),同時制備p-Fe_3O_4@C?疾炝送嘶饻囟燃巴嘶饡r間對Fe_3O_4@C形貌結(jié)構(gòu)的影響。當溫度低于500℃時,Fe_3O_4@C能夠維持其原有的核 殼結(jié)構(gòu),但隨著溫度的升高,碳層變薄,孔徑變小,Fe_3O_4@C表面形成豐富的微孔結(jié)構(gòu)。當退火溫度為600℃時,Fe_3O_4@C由核 殼結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榈包S結(jié)構(gòu)。溫度升至700℃時,碳與Fe_3O_4之間發(fā)生碳熱還原反應(yīng),Fe_3O_4@C的結(jié)構(gòu)被破壞。500℃下,Fe_3O_4@C具有良好的穩(wěn)定性,退火時間對Fe_3O_4@C的形貌結(jié)構(gòu)無明顯影響。3.MIP/p-Fe_3O_4@C的制備及吸附性能研究:以p-Fe_3O_4@C為載體,以DBT為模板分子制備了MIP/p-Fe_3O_4@C。通過表征發(fā)現(xiàn)印跡聚合物接枝到p-Fe_3O_4@C表面。吸附測試結(jié)果表明,298 K下,MIP/p-Fe_3O_4@C在3 mmol L-1的DBT正辛烷溶液中對DBT的吸附量為15.20 mg g-1,吸附平衡時間為40 min,印跡因子為1.62。動力學(xué)吸附和等溫吸附分別符合準二級動力學(xué)模型和Freundich等溫吸附模型。MIP/p-Fe_3O_4@C對DBT具有良好的選擇識別性,選擇因子為2.09。MIP/p-Fe_3O_4@C在重復(fù)利用5次后對DBT的吸附仍保持81.5%的吸附率,具有良好的再生能力。
【關(guān)鍵詞】:磁性碳納米球 核 殼結(jié)構(gòu) 蛋黃結(jié)構(gòu) 表面分子印跡 二苯并噻吩
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O647.3
【目錄】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 第一章 文獻綜述10-32
- 1.1 油品深度脫硫概述10-13
- 1.1.1 油品中的硫化物10-12
- 1.1.2 國內(nèi)外油品脫硫標準12-13
- 1.2 油品脫硫技術(shù)13-22
- 1.2.1 傳統(tǒng)脫硫技術(shù)13-15
- 1.2.2 分子印跡脫硫技術(shù)15-22
- 1.3 碳基表面分子印跡脫硫技術(shù)22-26
- 1.3.1 碳微球表面分子印跡脫硫材料22-23
- 1.3.2 多孔碳微球表面分子印跡脫硫材料23-24
- 1.3.3 氧化石墨烯表面分子印跡脫硫材料24-26
- 1.4 磁性表面分子印跡脫硫技術(shù)26-29
- 1.4.1 Fe_3O_4表面分子印跡脫硫材料26-27
- 1.4.2 改性Fe_3O_4基表面分子印跡脫硫材料27-29
- 1.5 研究目的與內(nèi)容29-32
- 1.5.1 研究目的29
- 1.5.2 研究內(nèi)容29-32
- 第二章 Fe_3O_4@C表面分子印跡脫硫材料的制備及吸附性能32-48
- 引言32-33
- 2.1 實驗部分33-38
- 2.1.1 實驗原料與試劑33-34
- 2.1.2 實驗設(shè)備和儀器34-35
- 2.1.3 實驗過程35-36
- 2.1.4 結(jié)構(gòu)表征36-38
- 2.1.5 吸附性能測試38
- 2.2 結(jié)果與討論38-46
- 2.2.1 Fe_3O_4@C和MPS/Fe_3O_4@C的超微觀結(jié)構(gòu)和形貌38-39
- 2.2.2 交聯(lián)劑用量對MIP/Fe_3O_4@C形貌的影響39-41
- 2.2.3 不同階段產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)特征41-43
- 2.2.4 吸附性能測試43-46
- 2.3 本章小結(jié)46-48
- 第三章 多孔Fe_3O_4@C表面分子印跡脫硫材料的制備和吸附性能48-78
- 引言48-49
- 3.1 實驗部分49-53
- 3.1.1 實驗原料和試劑49
- 3.1.2 實驗設(shè)備和儀器49-50
- 3.1.3 實驗過程50-51
- 3.1.4 結(jié)構(gòu)表征51
- 3.1.5 吸附性能51-53
- 3.2 結(jié)果與討論53-75
- 3.2.1 退火處理對Fe_3O_4@C結(jié)構(gòu)的影響53-64
- 3.2.2 p-Fe_3O_4@C表面分子印跡脫硫材料64-68
- 3.2.3 吸附性能測試68-75
- 3.3 本章小結(jié)75-78
- 第四章 結(jié)論與展望78-80
- 4.1 結(jié)論78-79
- 4.2 展望79-80
- 參考文獻80-89
- 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文89-90
- 致謝90-91
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2 趙s钅,
本文編號:703169
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