本文關鍵詞：仿酶型磁性鐵炭復合催化劑的制備及其特性研究

  更多相關文章： 四氧化三鐵 磁性鐵炭復合催化劑 零價鐵 酚類有機廢水 類Fenton技術

【摘要】：酚類有機廢水是一類難降解的有機廢水,對水環(huán)境的污染日益嚴重,引起人們廣泛的關注。類Fenton技術作為高級氧化技術的一種受到人們的青睞。而類Fenton中仿酶催化降解是更好的環(huán)保型技術,但是仿酶催化劑的研發(fā)是難點和熱點。本文采用原位氧化沉淀法制備出仿酶型磁性鐵炭復合催化劑,將其應用于對硝基苯酚(P-NP)模擬廢水的再生處理,并探討催化劑對P-NP的催化降解過程及機理,旨在研究出一種綠色、高效且無二次污染的仿酶型磁性鐵炭復合催化劑及其深度處理酚類有機廢水的新技術。具體研究結論如下:(1)采用原位氧化沉淀法制備出焦炭/Fe_3O_4復合催化劑,Fe_3O_4均勻地分散在焦炭上,焦炭上的Fe_3O_4顆粒的粒徑在90 nm左右。在催化劑用量1.2 g?L~(-1),初始H_2O_2濃度30 mmol?L~(-1),初始pH=3,溫度30℃的條件下,復合催化劑降解P-NP為擬一級反應,焦炭/Fe_3O_4的最佳質量比為0.6時,速率常數(shù)最大為0.027 min-1,CODCr去除率為75.47%,Fe的溶出量為2.42 mg?L~(-1)。焦炭與Fe_3O_4之間的協(xié)同增效作用大大地提高了復合催化劑的催化降解性能。焦炭/Fe_3O_4是一種能長期穩(wěn)定使用的催化劑。(2)采用原位氧化沉淀法制備Fe~0/Fe_3O_4復合催化劑,Fe~0與Fe_3O_4結合牢固,粒徑為60~180 nm。Fe~0/Fe_3O_4降解P-NP為擬一級反應。在Fe~0與Fe_3O_4的最佳質量比為0.75時,在最佳條件下反應90 min,反應速率常數(shù)為0.067 min-1,COD_(Cr)去除率為77.28%,Fe溶出量為2.12 mg?L~(-1)。(3)采用原位氧化沉淀法制備出仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4復合催化劑,具有很好的磁響應性。采用響應面分析法(RSM)建立P-NP降解率與各影響因素之間的Box-Behnken數(shù)學模型,對仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4催化降解P-NP的參數(shù)進行優(yōu)化。在最佳降解條件為催化劑投加量1.2 g?L~(-1),初始pH=2.9,反應溫度30℃,初始H_2O_2濃度10 mmol?L~(-1)條件下,P-NP降解率的實際值與預測值(99.21%)接近。(4)利用GC-MS對P-NP降解的中間產(chǎn)物進行了分析,發(fā)現(xiàn)在類Fenton降解P-NP的過程中,中間產(chǎn)物主要包括對苯醌、對苯二酚和2,4-二硝基苯酚,并由此推斷出P-NP可能的兩條降解路徑:一是脫硝基反應生成對苯酚和苯醌;二是苯環(huán)2號位加成生成4-硝基鄰苯二酚自由基,最終生成1,2,4-苯三酚。(5)仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4降解有機廢水的效果,是由制備仿酶復合催化劑的納米Fe_3O_4、納米Fe~0和焦炭三組分協(xié)同增效作用的結果。仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4是一種高效、無二次污染且能重復使用的綠色催化劑,為開發(fā)新型、高效、低成本、綠色無二次污染的有機廢水深度處理技術提供了理論依據(jù)。
【關鍵詞】：四氧化三鐵 磁性鐵炭復合催化劑 零價鐵 酚類有機廢水 類Fenton技術
【學位授予單位】：武漢科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 文獻綜述10-23
• 1.1 酚類有機廢水10-13
• 1.1.1 酚類有機廢水的來源、特點及危害10-11
• 1.1.2 國內(nèi)外對酚類污染物的相關規(guī)定11-12
• 1.1.3 酚類有機廢水的處理技術12-13
• 1.2 高級氧化技術13-14
• 1.3 類Fenton技術14-16
• 1.4 仿酶型Fe_3O_4在水處理領域的應用16-18
• 1.4.1 仿酶型Fe_3O_4的催化性16
• 1.4.2 仿酶型Fe_3O_4的制備方法16-17
• 1.4.3 仿酶型Fe_3O_4在水處理領域的應用17-18
• 1.5 負載型仿酶磁性材料的研究概況18-21
• 1.5.1 負載材料的研究概況18
• 1.5.2 納米Fe~0在水處理中的應用18-20
• 1.5.3 仿酶型磁性鐵炭復合催化劑在水處理中的應用20-21
• 1.6 本論文研究意義與內(nèi)容21-23
• 1.6.1 本論文研究意義21-22
• 1.6.2 本論文研究內(nèi)容22-23
• 第2章 仿酶型焦炭/Fe_3O_4的制備及催化性能研究23-39
• 2.1 材料與方法23-26
• 2.1.1 主要實驗儀器與試劑23-24
• 2.1.2 仿酶型C/Fe_3O_4的制備24
• 2.1.3 分析測試方法24-26
• 2.1.4 對硝基苯酚的降解實驗26
• 2.2 結果與討論26-38
• 2.2.1 煤基炭材料的優(yōu)選26-28
• 2.2.2 焦炭/Fe_3O_4的表征分析28-30
• 2.2.3 仿酶型催化劑的零點電位30-31
• 2.2.4 焦炭/Fe_3O_4的質量比對其催化性能的影響31-32
• 2.2.5 焦炭/Fe_3O_4對P-NP降解過程的影響因素32-36
• 2.2.6 不同催化劑對P-NP的降解研究36-37
• 2.2.7 焦炭/Fe_3O_4的穩(wěn)定性37-38
• 2.3 小結38-39
• 第3章 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4的制備及催化性能研究39-44
• 3.1 材料與方法39-40
• 3.1.1 主要實驗儀器與試劑39
• 3.1.2 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4催化劑的制備與表征39-40
• 3.1.3 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4催化劑的催化性能測試40
• 3.2 結果與討論40-43
• 3.2.1 催化劑的表征分析40-42
• 3.2.2 Fe~0/Fe_3O_4質量比對其催化性能的影響42-43
• 3.3 小結43-44
• 第4章 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的制備及催化性能研究44-63
• 4.1 材料與方法44-46
• 4.1.1 主要實驗試劑與儀器44
• 4.1.2 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的制備44-45
• 4.1.3 分析測試方法45
• 4.1.4 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的催化性能45-46
• 4.2 結果與討論46-61
• 4.2.1 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的結構分析46-49
• 4.2.2 Box-Behnken優(yōu)化仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4催化降解模擬廢水49-55
• 4.2.3 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的穩(wěn)定性55-56
• 4.2.4 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4對P-NP的降解過程及機理研究56-61
• 4.3 小結61-63
• 第5章 結論與展望63-65
• 5.1 結論63-64
• 5.2 展望64-65
• 致謝65-66
• 參考文獻66-75
• 附錄1 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文75

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