本文關(guān)鍵詞：碳量子點(diǎn)及其銀復(fù)合材料的制備與光催化性能的研究

  更多相關(guān)文章： 碳量子點(diǎn) 煤 改性 銀 等離子體共振吸收 可見(jiàn)光 光催化

【摘要】：碳量子點(diǎn)是一種零維碳納米材料,由于其具有明顯的量子限域效應(yīng),表現(xiàn)出了許多新的物理化學(xué)性質(zhì),使它們?cè)诠獯呋I(lǐng)域有潛在應(yīng)用。以炭煤作為原料,用強(qiáng)氧化劑處理,可以剝離得到碳量子點(diǎn)。這種方法適用于低成本碳源以溶液的形式大量制備。然而,阻礙這種方法進(jìn)行工業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)高性能碳量子點(diǎn)的主要因素包括兩點(diǎn):一是過(guò)量的氧化劑的去除,二是在酸堿中和時(shí)產(chǎn)生的鹽類的去除。因此,要想實(shí)現(xiàn)高性能碳量子點(diǎn)的大規(guī)模生產(chǎn),最重要的是發(fā)展綠色簡(jiǎn)便的制備工藝。除此之外,碳量子點(diǎn)的光吸收主要集中在紫外光區(qū)域,限制了它在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用,而原位復(fù)合銀可以提高其在可見(jiàn)光區(qū)域的光催化活性。銀與碳量子點(diǎn)復(fù)合不僅可以促進(jìn)電荷的分離,還可以利用銀的等離子體共振吸收拓寬光吸收、使碳量子點(diǎn)的吸收峰紅移�；诖�,本論文首先對(duì)煤制備碳量子點(diǎn)的方法進(jìn)行了改進(jìn),使其適用于大規(guī)模生產(chǎn),而后利用光還原制備了兩種不同的復(fù)合結(jié)構(gòu),研究了結(jié)構(gòu)對(duì)銀改性碳量子點(diǎn)的影響。研究的內(nèi)容以及成果主要有以下幾個(gè)方面:1.用H_2O_2選擇氧化煤中的有機(jī)碳制備了碳量子點(diǎn),利用掃描電鏡、透射電鏡、紅外光譜、光電子能譜、熒光分光光度計(jì)和紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)等表征手段對(duì)煤和碳量子點(diǎn)的尺寸、結(jié)構(gòu)、元素、官能團(tuán)、光學(xué)性質(zhì)和催化性質(zhì)進(jìn)行表征。結(jié)果表明:碳量子點(diǎn)通過(guò)H_2O_2選擇氧化煤中的有機(jī)碳區(qū)域而分離晶體碳制備,形貌為類球形,尺寸為1-3nm。碳量子點(diǎn)主要由C和O元素構(gòu)成,含有C-O、C-C、C=O、-COOH和-OH等鍵。對(duì)CQDs的產(chǎn)率進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)與報(bào)道的方法相比提高很多,并且制備方法簡(jiǎn)便,適于大規(guī)模生產(chǎn)。對(duì)CQDs的可見(jiàn)光光催化性能進(jìn)行測(cè)試,發(fā)現(xiàn)CQDs與商業(yè)光催化P25相比,有更高的光催化活性,從而找出了一種大規(guī)模生產(chǎn)高效光催化劑的方法。2.針對(duì)目前CQDs在光催化方面的缺點(diǎn),如可見(jiàn)光吸收弱、光催化活性較差等,進(jìn)行改性設(shè)計(jì)。設(shè)計(jì)思路包含以下幾個(gè)方面:首先,銀具有等離子體共振吸收,在可見(jiàn)光區(qū)域有較強(qiáng)的吸收,與銀復(fù)合可以會(huì)提高CQDs在可見(jiàn)光區(qū)的吸收從能增強(qiáng)CQDs對(duì)可見(jiàn)光的利用率。其次,我們對(duì)合成方法進(jìn)行了設(shè)計(jì)。光還原是一種簡(jiǎn)單、快速無(wú)污染制備銀復(fù)合材料的方法,我們根據(jù)CQDs的上轉(zhuǎn)換性質(zhì),提出用可見(jiàn)光光還原原位制備Ag/CQDs納米結(jié)構(gòu)。最后,我們對(duì)光還原制備Ag/CQDs復(fù)合材料進(jìn)行熱力學(xué)的可行性分析。根據(jù)熱力學(xué)形核原理,探究了碳量子點(diǎn)表面還原Ag+原位制備Ag/CQDs復(fù)合材料的熱力學(xué)條件,證明了光還原制備Ag/CQDs復(fù)合結(jié)構(gòu)在熱力學(xué)上的可行性。3.我們根據(jù)設(shè)計(jì)思路,首先用乙二醇制備的碳量子點(diǎn)(CQDs-1)來(lái)進(jìn)行初步驗(yàn)證。對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行測(cè)試分析,發(fā)現(xiàn)光還原過(guò)程與設(shè)計(jì)思路一致。由于Ag的等離子體共振吸收與銀的粒徑和結(jié)構(gòu)有關(guān),因此Ag對(duì)CQDs的改性有條件限制。為了找出Ag/CQDs復(fù)合結(jié)構(gòu)光吸收和光催化之間的關(guān)系,我們用第二種碳源制備的碳量子點(diǎn)(CQDs-2)光還原制備與Ag/CQDs-1不同的結(jié)構(gòu)。通過(guò)光吸收和光催化性能測(cè)試,我們發(fā)現(xiàn)Ag/CQDs-1與Ag/CQDs-2相比,尺寸較小,可見(jiàn)光吸收明顯增強(qiáng),進(jìn)而可將光的催化性能也大大提高。最后,我們對(duì)影響光還原制備Ag/CQDs的因素進(jìn)行了探究,找出了影響復(fù)合材料可見(jiàn)光區(qū)域吸收的因素,為光還原制備貴金屬基復(fù)合光催化劑提供借鑒。
【關(guān)鍵詞】：碳量子點(diǎn) 煤 改性 銀 等離子體共振吸收 可見(jiàn)光 光催化
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB33;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 前言11
• 1.2 碳量子點(diǎn)簡(jiǎn)介11-15
• 1.2.1 電弧放電法12
• 1.2.2 激光燒蝕法12-13
• 1.2.3 電化學(xué)氧化法13-14
• 1.2.4 化學(xué)氧化法14
• 1.2.5 水熱法14
• 1.2.6 微波合成法14-15
• 1.3 碳量子點(diǎn)作為光催化劑的研究進(jìn)展15-20
• 1.3.1 碳量子點(diǎn)光催化的研究進(jìn)展15-16
• 1.3.2 碳量子點(diǎn)復(fù)合結(jié)構(gòu)光催化的研究進(jìn)展16-20
• 1.3.2.1 與半導(dǎo)體納米材料的復(fù)合16-19
• 1.3.2.2 碳量子點(diǎn)與貴金屬的復(fù)合19-20
• 1.4 銀納米材料的研究進(jìn)展20-22
• 1.4.1 銀納米材料的制備方法20-22
• 1.4.1.1 光還原法20
• 1.4.1.2 多聚糖法20-21
• 1.4.1.3 托倫斯法（銀鏡反應(yīng)）21-22
• 1.5 光催化簡(jiǎn)介22-24
• 1.5.1 光催化原理22-23
• 1.5.2 光催化技術(shù)存在的問(wèn)題及展望23-24
• 1.6 研究目的與意義24
• 1.7 研究?jī)?nèi)容24-25
• 第二章 H_2O_2剝離煤粉制備碳量子點(diǎn)及其表征25-39
• 2.1 引言25-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-29
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與實(shí)驗(yàn)試劑27-28
• 2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器27
• 2.2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑27-28
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-29
• 2.2.2.1 碳量子點(diǎn)的制備28-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-38
• 2.3.1 制備的碳量子點(diǎn)的性質(zhì)29-31
• 2.3.2 碳量子點(diǎn)產(chǎn)率的計(jì)算31-32
• 2.3.3 碳量子點(diǎn)的合成機(jī)理32-35
• 2.3.4 探究影響碳量子點(diǎn)合成的因素35-36
• 2.3.5 碳量子點(diǎn)的光催化性質(zhì)測(cè)試36-38
• 2.4 本章小結(jié)38-39
• 第三章 光還原銀原位復(fù)合碳量子點(diǎn)的可行性設(shè)計(jì)39-46
• 3.1 引言39-40
• 3.2 可見(jiàn)光還原銀制備Ag/CQDs可行性分析40-41
• 3.3 光還原銀離子過(guò)程分析41-44
• 3.4 光還原過(guò)程的影響因素44
• 3.5 本章小結(jié)44-46
• 第四章 Ag/CQDs復(fù)合結(jié)構(gòu)的制備及其光催化性能的表征46-59
• 4.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分46-48
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與實(shí)驗(yàn)試劑46-47
• 4.2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器46-47
• 4.2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑47
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
• 4.2.2.1 第一種碳量子點(diǎn)（CQDs-1）的制備47-48
• 4.2.2.2 第二種碳量子點(diǎn)（CQDs-2）的制備48
• 4.2.2.3 Ag/CDs-1 的制備48
• 4.2.2.4 Ag/CDs-2 的制備48
• 4.2.2.5 光催化劑的光催化性能表征48
• 4.3 結(jié)果與討論48-54
• 4.3.1 光還原銀原位制備Ag/CQDs的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析48-51
• 4.3.2 Ag/CQDs-1 和Ag/CQDs-2 對(duì)比試驗(yàn)的表征51-52
• 4.3.3 復(fù)合催化劑不同尺寸形成機(jī)理的探究52-53
• 4.3.4 吸收及催化性能的表征53-54
• 4.4 影響光合成Ag/CQDs的因素54-58
• 4.4.1 光源的影響54-55
• 4.4.2 穩(wěn)定劑的影響55-56
• 4.4.3 反應(yīng)時(shí)間的影響56-57
• 4.4.4 碳量子點(diǎn)濃度對(duì)反應(yīng)物的影響57-58
• 4.4.5 光照功率的影響58
• 4.5 本章小結(jié)58-59
• 結(jié)論59-61
• 參考文獻(xiàn)61-71
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及所取得的研究成果71-72
• 致謝72-73

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：685252