本文關(guān)鍵詞：釕基金屬有機(jī)骨架化合物為前驅(qū)體制備釕納米晶蒙脫石催化劑

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【摘要】：在本論文中,作者結(jié)合目前比較熱門的釕基金屬有機(jī)框架化合物,探索其在潛在催化的可能,將其作為前驅(qū)體制備了一種全新的復(fù)合物催化劑并進(jìn)行了催化活性測(cè)試。釕基金屬有機(jī)框架化合物(Ru-MOF)即含有釕原子的金屬有機(jī)化合物,本文選用[Ru2Ⅱ,Ⅲ(BTC)2X.Y1.5-x](BTC=均三苯甲酸,X,Y=Cl-或OH-)為前驅(qū)體,通過(guò)水熱反將Ru-MOF共合成于載體蒙脫石片層上,所得到的Ru-MOF與蒙脫石復(fù)合物(Ru-MOF-MMT)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,MOF晶體均勻分散于蒙脫石層面上。Ru-MOF與蒙脫石的復(fù)合物經(jīng)過(guò)300。C下H2熱處理生成Ru納米晶負(fù)載于蒙脫石的催化劑(Ru-MMT)。所得到的Ru納米晶尺寸均一為1-2nm左右,且均勻分布于蒙脫石面上。5%Ru含量的Ru-MMT催化劑在160℃和6 MPa氣壓下參與苯加氫反應(yīng)最大的催化效率可以達(dá)到3478 h-1,產(chǎn)率為99.9%,且催化劑在實(shí)驗(yàn)室條件下循環(huán)5輪未見(jiàn)明顯衰減。表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)Ru-MOF未完全瓦解的碳骨架對(duì)Ru納米晶的附著以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定有重要作用,而暴露的Ru活性位點(diǎn)對(duì)提高催化效率與穩(wěn)定性也起到了一定的協(xié)同作用。在Ru-MOF-MMT復(fù)合物與Ru-MMT催化劑的結(jié)合實(shí)驗(yàn)方法基礎(chǔ)上,一套具有普適性的金屬負(fù)載催化劑的合成方法被提出。
【關(guān)鍵詞】：釕基金屬有機(jī)化合物 蒙脫石 苯加氫催化劑
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 致謝6-7
• 摘要7-8
• ABSTRACT8-15
• 第一章 緒論15-29
• 1.1 引言15
• 1.2 金屬有機(jī)骨架化合物定義及特性15-17
• 1.2.1 大比表面15-16
• 1.2.2 結(jié)構(gòu)可控16
• 1.2.3 功能多樣化16-17
• 1.3 金屬有機(jī)骨架化合物的主要制備方法17-18
• 1.3.1 水熱溶劑熱法17-18
• 1.3.2 真空封管法18
• 1.3.3 揮發(fā)法18
• 1.4 金屬有機(jī)骨架化合物在前驅(qū)體方面的探索18-19
• 1.5 金屬有機(jī)骨架化合物在催化上的發(fā)展19-25
• 1.5.1 金屬有機(jī)骨架化合物作為催化劑載體20-22
• 1.5.2 金屬有機(jī)骨架化合物直接作為異相催化劑22-25
• 1.5.3 金屬有機(jī)骨架化合物作為催化劑合成前驅(qū)體25
• 1.6 蒙脫石的介紹與在催化上的發(fā)展25-27
• 1.6.1 蒙脫石的簡(jiǎn)介25-26
• 1.6.2 蒙脫石在催化上的發(fā)展26-27
• 1.7 本文研究目標(biāo)、內(nèi)容及意義27-29
• 1.7.1 研究目標(biāo)27
• 1.7.2 研究?jī)?nèi)容27-28
• 1.7.3 研究意義28-29
• 第二章 實(shí)驗(yàn)方法、原理及表征方法29-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)思路29-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器及試劑30-32
• 2.3 實(shí)驗(yàn)表征方法32-35
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)32
• 2.3.2 X射線光電子能譜分析(XPS)32-33
• 2.3.3 熱重分析(TG-DSC)33
• 2.3.4 掃描電子顯微鏡(SEM)33
• 2.3.5 投射電子顯微鏡(TEM)33
• 2.3.6 紅外光譜33-34
• 2.3.7 BET氣體吸附34
• 2.3.8 氣相色譜34-35
• 第三章 基于金屬有機(jī)骨架化合物的釕基催化劑制備35-48
• 3.1 釕基金屬有機(jī)化合物35-36
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程35
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)表征及結(jié)論分析35-36
• 3.2 釕基金屬有機(jī)化合物負(fù)載蒙脫土36-40
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程36
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)表征及結(jié)論分析36-40
• 3.3 釕基催化劑40-46
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)過(guò)程40
• 3.3.2 實(shí)驗(yàn)表征及結(jié)論分析40-46
• 3.4 樣品綜合對(duì)比分析46-48
• 第四章 釕基催化劑的催化性能研究48-61
• 4.1 催化測(cè)試48-51
• 4.1.1 催化實(shí)驗(yàn)過(guò)程48-49
• 4.1.2 催化結(jié)果49-51
• 4.2 催化機(jī)理探究51-55
• 4.2.1 釕催化中心存在狀態(tài)52
• 4.2.2 釕催化中心與載體的聯(lián)系52-55
• 4.3 催化影響因素55-60
• 4.3.1 H_2壓力55-56
• 4.3.2 反應(yīng)溫度56-57
• 4.3.3 釕的負(fù)載含量57-58
• 4.3.4 催化過(guò)程中的情況58-60
• 4.4 催化性能最優(yōu)化條件60-61
• 第五章 方法的普適性61-67
• 5.1 方法的建立61-62
• 5.2 驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)62-64
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容63
• 5.2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果63-64
• 5.3 總結(jié)64-67
• 參考文獻(xiàn)67-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)活動(dòng)及成果情況72

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