本文關(guān)鍵詞：基于形貌可控氮化碳復合光催化劑的制備及其高效可見光光催化性能

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【摘要】：環(huán)境污染和能源危機是目前人類面臨的兩大突出問題,合理解決這兩大問題是實現(xiàn)和諧社會可持續(xù)發(fā)展以及實現(xiàn)中華民族偉大復興的基礎(chǔ)。半導體光催化是一種近代新生技術(shù),不僅能利用太陽光催化氧化廢水中的有機污染物、凈化空氣中的有害氣體,還能模仿植物光合作用將低密度太陽能轉(zhuǎn)化為高密度化學能,并且無溫室氣體CO_2釋放,對凈化環(huán)境和解決能源危機具有潛在應(yīng)用價值。然而,以TiO_2為代表的傳統(tǒng)半導體光催化劑存在著諸多弊端,如光譜響應(yīng)低、光利用率低、量子效率低和易失活等,從而嚴重制約了光催化技術(shù)的發(fā)展。g-C_3N_4材料因制備方法簡單、原材料廉價和具有可見光催化活性而備受人們關(guān)注。然而,由三聚氰胺高溫聚合得到的g-C_3N_4是一種多層狀的體相結(jié)構(gòu),活性位點數(shù)少、光生載流子復合速率快和傳質(zhì)阻力大等缺點,嚴重抑制了其光催化活性。為此對g-C_3N_4材料進行改性顯得十分必要。本文從半導體形貌控制、雜多酸摻雜、貴金屬修飾、構(gòu)建半導體異質(zhì)節(jié)等方式來增強材料的光譜響應(yīng)、提升光生載流子的分離傳導速率、抑制光生載流子的復合速率、降低催化反應(yīng)的傳質(zhì)阻力,從而提高材料的量子效率。同時,本文對催化劑的制備、催化材料的表征、催化反應(yīng)進行了詳細的探究。主要包括:1、首次利用淬火技術(shù)成功合成出氮化碳納米管(C_3N_4 NTs),結(jié)果表明C_3N_4NTs對光催化降解持久性有機污染物和光劈裂水產(chǎn)氫表現(xiàn)出了較高的催化活性,并且管形貌能有效降低催化反應(yīng)的傳質(zhì)阻力。2、以氮化碳納米片和磷鎢酸為原材料,首次采用溶劑熱處理方式合成出H_3PW_(12)O_(40)/C_3N_4 NTs;研究表明,反應(yīng)過程中氮化碳片結(jié)構(gòu)上的氨基被羥基所取代,羥基聚合是納米片卷曲成納米管的主要原因;在對甲基橙(MO)和鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)礦化實驗基礎(chǔ)上,進一步推導出了一套詳細的催化降解機理。3、采用一步溶劑熱處理法,成功制備出Pt/C_3N_4 NTs復合材料;并將所合成的復合材料應(yīng)用于光催化降解有機污染物、光催化劈裂水產(chǎn)氫和可見光條件下同時降解產(chǎn)氫;結(jié)果表明,復合材料在催化氧化有機污染物及劈裂水產(chǎn)氫方面均表現(xiàn)出高效的催化活性;同時降解產(chǎn)氫實驗結(jié)果表明,以有機污染物為電子犧牲劑的同時降解產(chǎn)氫反應(yīng)能夠進行。4、在C_3N_4 NTs的基礎(chǔ)上,以酚類物質(zhì)為有機摻雜質(zhì),構(gòu)建TiO_2包覆C_3N_4 NTs的復合材料C/X-TiO_2@C_3N_4 NTs(X=N、Cl、F),并探究了構(gòu)建中間帶隙對同時降解產(chǎn)氫性能的影響;在前期同時降解產(chǎn)氫工作的基礎(chǔ)上,以羅丹明B(RB)為電子犧牲劑,探究了有機污染物濃度對光催化同時降解產(chǎn)氫性能的影響;研究表明以50 ppm RB為電子犧牲劑時,產(chǎn)氫量和底物降解率都最高。5、采用HCl和乙二醇(EG)共同處理三聚氰胺法成功制備出多孔氮化碳(pg-C_3N_4);研究結(jié)果表明,孔結(jié)構(gòu)有利于提高材料的光吸收能力、延緩光生載流子復合,從而提高量子效率;pg-C_3N_4-(EG+HCl)材料對復合酚類廢水具有較好的催化活性,在復合廢水的處理方面具有較大的參考價值。6、為進一步提升材料的光催化活性,采用光還原沉積方法將Pt顆粒負載到pg-表面成功制備了HD-Pt/pg-C_3N_4復合材料;研究結(jié)果表明,Pt顆粒在材料表面分布均勻,有效克服了常規(guī)負載方式下Pt顆粒團聚嚴重的缺點;HD-Pt/pg-C_3N_4復合材料對甲基橙(MO)和對氟苯酚(PFP)催化性能結(jié)果表明,HD-Pt/pg-C_3N_4催化活性好、穩(wěn)定性高。
【關(guān)鍵詞】：光催化作用 石墨相氮化碳 納米管 復合材料 降解 產(chǎn)氫
【學位授予單位】：南昌航空大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 引言11-12
• 1.2 半導體光催化劑的光催化反應(yīng)機理12-13
• 1.3 提高G-C_3N_4光催化活性的途徑13-19
• 1.3.1 形貌控制13-15
• 1.3.2 半導體耦合15-16
• 1.3.3 貴金屬沉積16-17
• 1.3.4 非金屬摻雜17-18
• 1.3.5 染料敏化18-19
• 1.4 C_3N_4基光催化劑的實際應(yīng)用展望19-20
• 1.5 本課題研究的意義及內(nèi)容20-23
• 第二章 納米片卷曲策略制備氮化碳納米管及其高效可見光光催化性能23-33
• 2.1 引言23-24
• 2.2 實驗部分24-25
• 2.2.1 試劑與儀器24
• 2.2.2 g-C_3N_4納米管的制備24
• 2.2.3 g-C_3N_4納米管的吸附與催化實驗24-25
• 2.3 結(jié)果與討論25-31
• 2.3.1 水誘導形貌轉(zhuǎn)變法合成g-C_3N_4納米管的形成機理25
• 2.3.2 材料形貌表征25-26
• 2.3.3 晶相、孔隙結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)表征26-28
• 2.3.4 光電性能表征28-29
• 2.3.5 吸附動力學、降解動力學和催化產(chǎn)氫性能29-31
• 2.4 結(jié)論31-33
• 第三章 一步水熱法制備磷鎢酸負載氮化碳納米管及其高效可見光光催化性能33-47
• 3.1 引言33
• 3.2 實驗部分33-35
• 3.2.1 試劑與儀器33-34
• 3.2.2 磷鎢酸負載C_3N_4納米管（H_3PW_(12)O_(40)/C_3N_4 NTs）的制備34
• 3.2.3 催化實驗34-35
• 3.3 結(jié)果與討論35-45
• 3.3.1 一步水熱法合成H_3PW_(12)O_(40)/C_3N_4 NTs的機理35-36
• 3.3.2 復合材料的形貌及孔隙度表征36-37
• 3.3.3 復合材料的組成結(jié)構(gòu)表征37-40
• 3.3.4 復合材料光電性能40-42
• 3.3.5 復合材料的光催化性能研究42-43
• 3.3.6 MO和DEP礦化以及中間產(chǎn)物分析43-45
• 3.3.7 結(jié)果討論45
• 3.4 結(jié)論45-47
• 第四章 一步溶劑熱法制備鉑沉積氮化碳納米管及其高效可見光光催化性能47-59
• 4.1 引言47
• 4.2 實驗部分47-49
• 4.2.1 試劑與儀器47-48
• 4.2.2 Pt/C_3N_4NTs復合材料的合成48
• 4.2.3 催化實驗48-49
• 4.3 結(jié)果與討論49-58
• 4.3.1 形貌及孔隙特征49-50
• 4.3.2 材料的組成及結(jié)構(gòu)特征50-53
• 4.3.3 光電性能分析53-55
• 4.3.4 催化性能研究55-58
• 4.4 結(jié)論58-59
• 第五章 C/X-TiO_2@C_3N_4 NTs (X = N, F, Cl)復合材料的制備及其高效可見光光催化性能59-75
• 5.1 引言59-60
• 5.2 實驗部分60-62
• 5.2.1 試劑與儀器60
• 5.2.2 C_3N_4NTs復合材料的合成60-61
• 5.2.3 C/X-TiO_2@C_3N_4 NTs (X = N, F, Cl)復合材料的合成61
• 5.2.4 催化實驗61-62
• 5.3 結(jié)果與討論62-74
• 5.3.1 形貌及孔隙特征62-64
• 5.3.2 復合材料的組成及結(jié)構(gòu)特征64-66
• 5.3.3 材料的光電特性66-71
• 5.3.4 光催化活性實驗71-74
• 5.4 討論74-75
• 第六章 前驅(qū)體預處理策略合成多孔氮化碳及其高效可見光光催化性能75-90
• 6.1 前言75-76
• 6.2 實驗部分76-78
• 6.2.1 實驗試劑與儀器76
• 6.2.2 多孔材料pg-C_3N_4的合成76-77
• 6.2.3 多孔材料pg-C_3N_4的催化實驗77-78
• 6.3 實驗結(jié)果與討論78-83
• 6.3.1 材料形貌及孔隙結(jié)構(gòu)表征78-79
• 6.3.2 材料晶相及組成結(jié)構(gòu)表征79-82
• 6.3.3 材料光電性能表征82-83
• 6.4 多孔材料形成的機理83-84
• 6.5 催化材料活性性能測試84-88
• 6.5.1 單一與多元復合污染物的催化降解84-85
• 6.5.2 單一與多元復合污染物的催化降解85-88
• 6.6 結(jié)論88-90
• 第七章 高分散鉑沉積多孔氮化碳的制備及其高效可見光光催化性能90-102
• 7.1 引言90
• 7.2 實驗部分90-92
• 7.2.1 實驗試劑與儀器90-91
• 7.2.2 HD-Pt/pg-C_3N_4復合材料的合成91
• 7.2.3 HD-Pt/pg-C_3N_4復合材料的光催化實驗91-92
• 7.3 實驗結(jié)果與討論92-98
• 7.3.1 材料形貌及孔隙結(jié)構(gòu)表征92-94
• 7.3.2 材料的組成及結(jié)構(gòu)特征94-96
• 7.3.3 所合成材料的光電性能表征96-98
• 7.4 催化材料活性性能測試98-100
• 7.5 結(jié)論100-102
• 全文結(jié)論102-104
• 參考文獻104-118
• 發(fā)表論文和參加科研情況118-120
• 致謝120-121

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